计算机技术与人工智能的发展给新材料的开发带来了新的研究范式（第四代），也为新型界面分离材料的创制带来新的发展契机。然而，受界面分离过程机理研究和材料、基团的理化数据的局限性，人工智能在新型界面分离材料的创制中的应用仍处于初期阶段。本文为解决特定体系数据缺失的问题，构建了百万级（10⁶）的样板数据库，为大预测模型与生成模型提供了可靠、规范的示范数据基础；通过从大数据中挖掘分子结构与性质的隐藏关联，并借助分子模拟计算剖析其分子间相互作用机理，解析分子间相互作用机制和重组过程规律，进而实现高性能界面分离材料的构筑。最后，本文浅析了介尺度样板大数据、机器学习势理论、国产软件开发、有机合成、智能算法等多学科交叉在界面分离材料创制中的重要影响与发展机遇，以期推动虚拟实验室前沿发展。

在低碳经济的发展背景下，膜蒸馏技术作为一种兼具优异分离性能和节能潜力的新型分离技术而备受重视。气隙式膜蒸馏作为一种高热效率的膜蒸馏形式，其节能优势更为显著。本文总结了国内外与气隙式膜蒸馏技术相关的研究进展，从传质传热模型、数值模拟和膜组件结构几个方面指出了膜蒸馏技术的主要研究方向。重点介绍了膜蒸馏过程优化的研究和技术应用现状。膜蒸馏过程优化包括通过膜组件结构设计优化、使用改性膜、外加物理场等方式以提高膜通量或减小膜污染。在应用方面，气隙式膜蒸馏技术主要应用于海水淡化、高浓度工业废水处理和浓缩加工等领域。

超临界有机朗肯循环（supercritical organic Rankine cycle，SORC）是回收中低品位能源较理想的新型动力循环技术之一，而超临界有机工质的传热特性严重影响了系统能效，目前已成为制约有机朗肯循环技术向前发展的瓶颈。基于此，本文实验研究了超临界R134a在2mm微小通道内的流动传热特性，参数范围为：热流密度60~120kW/(m²·s)，质量流速800~3000kg/(m²·s)，压力4.1~5.1MPa，工质进口温度20~100℃，探讨了热流密度、质量流速、压力、流体焓值等参数对传热特性的影响规律。结果表明，传热系数随流体温度的升高先增加后减小，随质量流速的增加而增加，随着热流密度和压力的增加而减小。流体焓值在拟临界值附近出现压降平缓区。根据实验数据拟合得到了微通道内R134a的传热关联式，该关联式预测误差均在±10%之内，具有良好的预测精度。

板壳式换热器以优越的换热性能和耐温耐压性在化工生产等领域有着广阔的应用前景。本文采用可实现k\mathrm{⁃}\epsilon湍流模型结合增强壁面函数，对一种新型板壳式换热器板程流动与传热特性进行数值模拟研究，讨论了介质物性变化及壳体传热的影响，并与已有实验进行验证。重点分析了不同波纹高度在不同入口流速下的流动传热特性，基于场协同理论揭示了速度场与温度场及压强场协同分布规律。结果表明：流动传热计算不能忽略流体介质物性变化及壳体传热的影响；增大波纹高度流态由曲折流向十字交叉流转变，板间流体分布趋于均匀，换热性能增大；沿沟槽形成连续的涡结构，在触点周围形成具有周期性和中心对称的高剪切涡量集中区，垂直于流动方向场协同呈现周期性变化，波纹高度越高周期性越明显；在波纹核心流域内因流动与热流相似，其协同程度变差。

为了研究甲烷预冷器的预冷性能，本文基于Realizable k-ε湍流模型开展了预冷通道中超临界甲烷换热特性数值研究。探究了甲烷压力和预冷器结构参数对换热的影响机制。讨论了通道截面温度场和流场特征，探究了离心力及二次流对换热的影响，分析传热过程熵产。考察了热加速对换热的影响，提出了新的热加速量纲为1因子和判别准则，综合离心力项和热加速项建立了换热关联式。结果表明：进口段热边界层低热导率引起传热恶化问题，离心力造成周向换热差别。通道截面出现较强二次流，其传热熵产显著。甲烷压力提高有利于抑制传热恶化且削弱离心力作用；预冷器外径增大会增强离心力且使传热恶化加剧。当热加速因子Ac高于8.19×10^-7时，热加速对传热恶化发挥作用。提出的换热关联式可以有效实现预冷通道中超临界甲烷的换热预测。

为了分析离心式喷雾干燥塔内物理场分布和液滴运动规律，采用欧拉-拉格朗日法，耦合单液滴干燥模型，建立了喷雾干燥过程的三维稳态数学模型。以70%（湿基）麦芽糊精溶液为原料液，在中试喷雾干燥系统上进行实验，测定了塔内温度分布。结果表明，模拟的塔内特征点温度与实验结果吻合良好，平均相对误差为1.84%，验证了模拟结果的准确性和可靠性。考察塔内连续相传递过程发现，三维物理场分布不是轴对称的，塔中心区域具有较高的温度、较低的水蒸气含量和较大的气流速度。分析液滴运动轨迹和干燥过程发现，较大的液滴干燥时间较长，较小的液滴干燥时间短但由于发生回旋返混停留时间较长。模拟研究了进风温度、雾化盘转速和进风角度对塔内物理场分布和液滴干燥行为的影响，分析了喷雾干燥过程的传质传热机理。

近年来，有关中温铯热管的研究较少，主要因为铯热管造价昂贵且铯金属化学性质活泼，开展实验难度较大，因此通过数值模拟方法对铯热管启动特性与内部相变等过程进行分析预测具有重要意义。首先，本文开展铯热管冷启动实验，并基于目前的热管模拟模型，利用UDF建立蒸发与冷凝的自适应模型，对比实验热管稳态壁温与数值模拟计算壁温，最大温差小于20K，且较好地呈现了热管末端的温度突降，证明了模型的准确性。其次，基于竖直铯热管变功率冷态启动实验，模拟获得铯热管启动过程中热管壁面温度及内部工质相态分布的演变过程；并利用壁面温度的平均差数值评价有效长度上的均温性。最后，通过模拟研究改变热管蒸发段长度（200mm和120mm）、加热功率（1028.2W和844.4W）及充液率（8.8%、12%和15%），对比分析其相态分布、温度分布及压力分布；综合热管有效工作长度、壁面均温性、蒸发段液相堆积与干烧现象，分析蒸发段长度与充液率的最佳配比，为热管的优化设计提供基础。

为了探究近临界水处理废次烟叶制备生物油的最佳工艺条件，本文采用单因素试验设计，考察反应温度、固液比、保温时间对烟叶生物油产率的影响，并通过正交试验，对近临界水处理废次烟叶的工艺条件进行优化。结果表明：近临界水液化烟叶的最佳处理组合为反应温度260℃，保温时间15min，固液比4∶50，此条件下烟叶生物油产率为57.68%。使用GC-MS（气相色谱-质谱联用仪）分析对水溶性油和残渣油的成分进行表征，结果显示，在最佳提取工艺条件下，从水溶性油中共分离出69种化学成分，以酚类为主，占总量的49.39%，其次为杂环类，占总量的25.69%；从残渣油中共分离出37种化学成分，以酯类、酮类为主，分别占总量的25.66%、20.21%。本方法遵循绿色提取理念，以水为溶剂，对环境友好，与传统提取方法相比，生物油产率高，致香成分丰富，为废次烟叶处理提供了新的途径。

随着构建绿色氢能社会愿景的提出，氢能的需求量将会大规模增长，氢能的储运就成为了制约产业规模化发展的瓶颈。液态有机储氢技术在氢能大规模储存和长距离运输上具有成本低、安全性高等传统高压储氢无法比拟的优势，由于这项技术目前仍处于发展初期，国内相关的报道较少。本文综述了芳香烃类和氮杂环芳香烃类等主要的液态有机储氢材料，并对其储氢性能、优势、存在问题及发展现状展开了分析；阐述了液态有机储氢技术中加氢和脱氢过程所涉及的各种金属催化剂的性能。基于目前的研究，对液态有机储氢技术在未来氢能规模化应用方面的发展前景进行了展望，同时指出液态有机储氢技术在诸多氢能应用领域的可行性及其极高的经济价值。但是若要实现大规模应用，则需选择更优的有机储氢材料，开发高选择性、高催化活性及低成本的新型催化剂，进一步优化加氢和脱氢技术。

以煤间接液化的加氢精制减三线油为原料，采用溶剂萃取-结晶的方法制备52^#费托蜡，并通过六西格玛设计对制备工艺进行开发。利用响应曲面设计中的中心复合设计建立响应值含油量、收率、熔点与剂油比、溶剂比、结晶时间、降温速率、结晶温度之间的数学模型，深入分析了各考察因素及其间的交互作用对响应值的影响。通过优化实验结果，验证模型，得到最佳的制备工艺参数组合以及较优的操作窗口，指导100kg/h中试试验顺利进行。研究结果表明：当剂油比为5、溶剂比为2、结晶时间6min、结晶温度5℃、降温速率为5.3℃/min时，实验室小试和中试试验产品蜡的熔点在52~54℃，含油量为0.2%~0.8%（质量分数），收率均大于25%（质量分数），产品符合国标GB/T446—2010《全精炼石蜡》的要求；实验值和模型预测值较为接近，模型的拟合效果好，预测精度高，质量可靠。

高温质子交换膜燃料电池（HT-PEMFC）运行温度约160℃，较传统低温电池具有更佳的电化学反应动力学、更简单的水热管理和更高的CO耐受性等优势。但运行温度提高，如何实现HT-PEMFC的快速预热启动成为制约其应用推广的重要挑战之一。当前工作中，针对一个额定功率为500W的HT-PEMFC电堆，尝试利用一种平板热管（FHP）对该电堆进行预热启动。设计搭建了实验装置，从预热时间、温度分布、传热量分布等方面对这一方法进行评估。实验结果表明，提高加热功率可以显著缩短预热时间，500W时预热耗时3000s，1500W时则仅需980s；但同时也造成温度均匀性出现恶化，500W时竖直方向最大温差约28℃，1500W时该温差则达到了80℃。此外，水平方向的温差也随加热功率的提高而增加，且越靠近热源的区域越明显，最高达15.7℃，这无疑会加速质子交换膜的机械失效。实际中，应在不过多影响电池运行寿命的前提下，提高加热功率以缩短启动时间。

水合盐热化学储热利用可逆的化学反应，能够在吸附与脱附过程中实现热量的释放与储存，其具有储热密度高、适合长期跨季节储热等优点，与太阳能相结合可以减少对化石能源的依赖。为探究两种不同多孔基底对钙镁二元盐复合热化学储热材料储热性能的影响，基于摩尔比为1∶2的MgCl₂与CaCl₂两种水合盐，本文对以微孔分子筛（13X）为多孔基底的MgCl₂/2CaCl₂复合材料和以介孔硅藻土（WSS）为多孔基底的MgCl₂/2CaCl₂复合材料的孔结构、平衡吸附量和循环稳定性等进行实验对比分析。采用蜂窝状储热单元的二维模型，对两种MgCl₂/2CaCl₂复合热化学储热单元的储/放热过程进行模拟对比分析。结果表明，与WSS相比，13X的孔隙更小、比表面积更大、平衡吸附量更高。由于MgCl₂/2CaCl₂的填充，两种复合材料的孔体积、比表面积、孔隙率较多孔基底均有所下降。受MgCl₂/2CaCl₂与多孔基底协同作用的影响，MgCl₂/2CaCl₂复合材料的平衡吸附量在整个相对湿度区间均有明显提升，Polanyi 吸附势理论可以很好地描述MgCl₂/2CaCl₂复合材料的等温吸附线。WSS20储热单元的储热密度为371.94MJ/m³，可以持续输出20℃温升以上的空气198min，其放热功率和热回收效率均高于13X17储热单元。WSS20在循环47次后仍然保持完整的结构和良好的吸附量，而13X17在循环10次后发生破裂。综合储热密度和循环稳定性，WSS20更适合作为储热材料使用。

电场强化多相流相间分散和传质技术广泛应用于化工生产领域，气泡的尺寸和分散行为以及连续相的物理性质是影响多相流系统中传质效率的重要因素。本研究设计并搭建了荷电液气分散实验平台，对非均匀电场作用下气泡在高黏流体中的分散行为进行可视化研究。捕捉了气泡在生长和分散过程中的形貌特征，研究分析了电场强度和气体流量对气泡分散行为和气泡尺寸的影响。实验结果表明，随着电场强度的增大，当电邦德数（Bo_E）达到4.5时，空气在甘油中的分散行为由滴状模式转变为串珠模式；而在达到8.7后又转变为混合模式，并最终在电邦德数达到17.8时转变为电晕模式。气泡直径随电场强度的增大显著减小，相比于无电场条件下的气泡尺寸，当电邦德数达到6.4时气泡直径减小了80%。在混合模式下气泡破碎成大量微气泡，微气泡直径在100μm以下，从而有效增加了气液两相接触面积。同时，研究表明气泡分散模式的转变主要取决于电场强度，增大气体流量对气泡分散模式的转变和气泡直径的影响较小。在现有的数据基础上，在0<Bo_E<16范围内建立了气泡直径与电邦德数相关的预测模型。该研究结果可为电场作用下复杂流体中气泡的生长和分散行为提供参考。

针对“双碳”背景下燃煤耦合可再生燃料烟气中多污染物（NO、Hg⁰及VOCs等）协同催化脱除问题，文章综述了单一组分及多污染物协同催化脱除机理、相互作用机制和催化剂设计开发的研究现状。指出多污染物协同脱除机理与单一污染物脱除机理类似，但协同脱除性能受污染物交互影响及烟气组分影响。着重从催化剂活性组分、非均相催化反应过程、整体式等方面综述了多污染物协同脱除催化剂研究进展。最后对多污染物协同催化脱除未来研究提出展望，指出进一步在分子和介观层次上优化，实现活性组分的高稳定性分散以兼济催化剂的活性和稳定性、打破反应物在催化剂表面的吸附方式、加强抗中毒设计以及在实际应用环境下的系统研究，将是燃煤耦合可再生燃料烟气多污染物协同脱除催化剂的重点发展方向。

作为将燃料化学能直接转化为电能的能量转换装置，质子交换膜燃料电池（proton exchange membrane fuel cell, PEMFC）因其高效、环保等优势受到了广泛关注。催化剂直接决定了PEMFC的性能水平，是PEMFC中最核心的部分之一。电化学沉积法因具有成核受控、低成本、易操作、可放大等优点，被视为一种具有潜力的燃料电池催化剂制备方法。本文介绍了电化学沉积过程中的常见工艺，综述了近年来国内外电化学沉积法制备PEMFC催化剂的代表性成果。文章指出，通过精确控制电压、电流及电沉积液组分，电化学沉积法在制备合金催化剂、非贵金属催化剂以及核-壳结构、纳米线结构、纳米阵列结构等特殊形貌催化剂方面具有突出优势，有望从众多PEMFC催化剂的制备方法中脱颖而出，实现产业化应用。最后，文章展望了电化学沉积法制备PEMFC催化剂未来的研究重点与方向，并提出应将电沉积过程调控机理与催化机理的研究相结合，指导催化剂制备工艺的改进与升级；同时，还需进一步探索电化学沉积法在低铂或非铂催化剂中的应用途径，助力PEMFC催化剂的技术突破。

光催化全水分解制氢可以直接将太阳能转变为绿色氢能，该技术具有过程简单、成本低等优势，受到广泛关注的同时展现出了良好的应用前景。半导体光催化剂的性能是光催化全水分解技术发展的核心因素，目前该领域主要围绕光催化反应的三个基本步骤对其性能进行提升：光吸收、载流子分离与迁移以及表面反应。本文从光催化基本原理出发，围绕以上三方面概述了应对相应挑战的有效策略与近年来的研究进展，在此基础上总结了设计、制备高效光催化全水分解材料的重要方法，分析了当前影响该水分解制氢技术工业化应用的难点，指出该领域的核心问题是开发高效的窄带隙光催化材料，同时未来需着重解决逆反应严重、催化剂稳定性不足以及大规模实施过程中的氢氧混合气体分离等技术问题。

以乙酸钴为钴源采用水热法制备了Co₃O₄催化剂，通过X射线衍射仪、傅里叶变换红外光谱仪、透射电子显微镜、扫描电子显微镜、N₂物理吸附脱附测试、H₂程序升温还原、氧的程序升温脱附和X射线光电子能谱等表征手段对Co₃O₄催化剂的物理化学性质进行表征，在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解N₂O活性，考察了不同沉淀剂（氢氧化钠、碳酸钠、碳酸氢钠、尿素、碳酸铵、氨水）对催化剂催化分解N₂O的性能影响。结果表明，水热法制备的Co₃O₄催化剂均为尖晶石结构，不同沉淀剂影响催化剂形貌、氧化还原性能和催化分解N₂O活性；含有钠离子沉淀剂制备而得的催化剂活性高于其他催化剂，其促进了Co³⁺到Co²⁺的还原过程，影响了钴离子化学环境，提高了给电子能力，弱化了催化剂中的Co—O键，加快了反应过程中氧空位的再生，进而提高了自身的催化活性；其中含少量Na离子的Co₃O₄-NaOH催化剂具有较强的氧化还原性，O_ads/O_latt较大，表面吸附氧数量多，N₂O分解温度较低，在反应气体组成为0.88% O₂、0.65% N₂O，N₂为平衡气的（流量为80mL/min）条件下，T₁₀和T₉₅分别为330℃和470℃。

对煤焦油中稠环芳烃深度加氢是制备煤基高能量密度燃料的有效方法。为解决稠环芳烃特有的电子结构和位阻效应影响其加氢饱和程度以及提高催化剂的酸性和反应条件会导致裂解产物的增加、全氢产物的选择性下降问题，本文使用Al-SBA15与USY分子筛，通过水热合成方法制备酸性适中的复合介-微孔载体，通过等体积浸渍法将贵金属Pt负载在复合酸性载体上，经蒽饱和加氢探针反应研究发现，当总酸量为144.4μmol/g时，全氢蒽的选择性达到99%。通过电镜分析表征发现水热复合后Pt/Al-SBA15+USY催化剂形貌呈棒状，其内部为USY，外部为Al-SBA15，此时Pt/Al-SBA15+USY保持各自原有的孔径，分别为9.6nm和0.8nm左右。Pt纳米颗粒有较高的分散性，最优尺寸为3.03nm。对比分析显示，Al-SBA15与USY分子筛水热合成制备的复合载体，其酸量较二者机械混合后的分子筛载体酸量有所降低，从而导致饱和加氢反应能力提升。

通过水热合成法将Mn、Sm和Ce作为助剂，掺入水滑石（LDHs）前体后经焙烧-还原分别得到Ni/Sm₂O₃-CeO₂/Al₂O₃和Ni/MnO _x -Sm₂O₃-CeO₂/Al₂O₃催化剂，研究了两种结构催化剂的二氧化碳低温甲烷化反应。研究结果表明，相较于Ni/Sm₂O₃-CeO₂/Al₂O₃，MnO _x 的引入使Ni/MnO _x -Sm₂O₃-CeO₂/Al₂O₃在225℃以下表现出优异的性能，CO₂转化率达到68%，CH₄选择性达到100%，且在100h内具有良好的稳定性，150℃时TOF为0.087s^-1，大于Ni/Sm₂O₃-CeO₂/Al₂O₃（0.013s^-1）。这主要是由于引入MnO _x，在保持金属颗粒高度分散的同时，借助MnO _x 在催化剂表面连续还原，提高了Ni/MnO _x -Sm₂O₃-CeO₂/Al₂O₃表面氧空位浓度且增加了催化剂的碱性位点，促进了二氧化碳的吸附和活化。原位红外结果进一步表明，低温下催化剂表面氧空位促进甲酸盐和甲氧基中间物种的生成，进而提高了二氧化碳甲烷化活性。

以CO为还原剂去除NO的选择性催化还原（CO-SCR）技术受到了广泛关注。本文以天然矿物蛭石为载体，采用共沉淀辅助浸渍法（CP-IM）制备了蛭石负载的铁铈双金属氧化物（FeCe/VMT）用于CO-SCR脱硝反应。表征结果显示，相比传统的浸渍法（IM），共沉淀辅助浸渍制备的FeCe/VMT催化剂具有更大的比表面积（106.9m²/g）和更多氧空位，可以提供更多的活性位点。共沉淀过程形成更多Fe³⁺，并促进了FeCe间的协同作用，有利于提高CO-SCR的催化活性和稳定性。性能测试表明，在300℃和50000h^-1的空速下，NO转化率可达100%，48h后NO转化率几乎无衰减。当温度降至250℃时，NO的转化率依然可以达到97%。同时，利用原位红外光谱和密度泛函理论计算技术，揭示了相应的催化反应机理，为制备大比表面积的负载型催化剂提供了一种方法。

吸附法由于其节能环保的特性有潜力替代萃取精馏成为分离同碳数芳香烃/环烷烃的新方法，目前采用的吸附分离材料已从传统的沸石分子筛发展到包括金属-有机框架材料（MOFs）、共价有机框架（COFs）和多孔分子晶体（PMCs）在内的新型多孔材料，体现出优异的选择性、优先吸附芳香烃或环烷烃的能力。本文综述了近年来MOFs、COFs和PMCs在苯/环己烷和甲苯/甲基环己烷分离中的研究进展，重点介绍了三类材料结构的设计思路、吸附分离性能及其机理，包括热力学平衡、分子排阻等两类不同的机理。在取得较大研究进展的同时，该领域也存在一些较为突出的问题，如对吸附质扩散传质规律和混合物固定床分离性能研究不足、对材料稳定性和杂质敏感性关注较少、多孔材料结构复杂、经济性有待提升等，在未来的研究中需予以重视。

金属有机框架材料（MOF）因其具有高比表面积、丰富孔隙率、孔径可调的优点，受诸多学者关注，被认为是用于吸附分离的理想吸附剂。但是在实际应用中，大部分微孔MOF材料在吸附过程中的内在传质速率严重受限，而且构建多级孔的方法一般不具有普遍性。本文介绍了调节剂策略、模板策略、后处理策略等构建多级孔MOF的方法，制备了兼具介孔、大孔的多级孔材料，并结合应用场景评价各方法的优缺点，以获得在相对温和条件下构建孔径可调的多级孔MOF的普适性策略。针对多级孔MOF材料在气体吸附分离领域的应用问题，着重剖析了构建多级孔MOF对CO₂气体吸附提升的案例，发现多级孔的构建增加了孔径，提高了MOF的比表面积，提供了额外的孔通道，使气体分子的吸附容量和传质速率得到提升，表明多级孔MOF在气体吸附分离方面有优异的性能。最后讨论了多级孔MOF合成和应用存在的问题，并对多级孔MOF面临的合成过程绿色可重复等挑战进行了展望。

聚合物链间距和链刚度是影响聚合物膜对气体渗透性能的决定因素，刚性基团（如芴基、酰亚胺基及萘基）引入聚合物链中，基于其大体积和扭曲结构能够有效阻碍分子链堆积，从而降低分子链堆积密度，使聚合物具有较高的自由体积，能有效改善膜对气体的渗透选择性。本文综述了近5年含芴基、酰亚胺基和萘基聚合物在气体分离中的研究，按结构分类，详细介绍了三类聚合物的合成以及膜对气体的选择性，分析了影响气体选择性的主要因素。最后，综合现有刚性聚合物的特点，从改性高气体渗透性低选择性材料、改性生物基材料及制备复合混合基质膜等角度出发，展望了此类材料的未来发展趋势，为制备高性能气体分离膜提供参考。

气凝胶为多功能新型材料，其中二氧化硅基气凝胶是研究最广泛的气凝胶材料，2004年首次在中国产业化，至今被广泛应用于电子、建筑、隔热、航空航天、能源等领域中。但与国外相比，中国高端产品较少，原始创新略显不足。因此，本文梳理了近20年全球二氧化硅基气凝胶材料及其制备技术的相关专利，从专利的视角挖掘近20年的研究热点。从市场流向和重点申请人的维度分析当前的市场竞争格局，指出以美、德、日为代表的发达国家，通过全球专利布局在一定程度上实现了对市场较大力度的控制，处于领先地位。重点从技术热点及技术路线的角度分析二氧化硅基气凝胶及其制备技术的研究热点：目前，气凝胶颗粒、前体的改进和纤维增强是近年来该领域的研究重点，各国对金属氧化物复合材料和透明储能材料的关注度较高。并且通过梳理中国的转移转化专利的技术特点，帮助企业在寻求技术合作时精准找到合作对象。最后总结了技术创新中中国企业需重点关注的研究方向，为未来的技术研发提供指引。

为抑制沥青在高温下烟气的产生，降低环境污染及对作业人员健康的影响程度，本文进行了抑烟沥青复掺配比优化研究。基于单掺抑烟沥青的针入度、延度及软化点及自制沥青烟生成富集装置的沥青产烟结果，结合熵权法与遗传算法进行抑烟沥青复掺配比优化，并分析优化复掺抑烟剂在沥青中的分散均匀性、储存稳定性及其对沥青特征官能团的影响；基于优化复掺配比的抑烟沥青高、中、低温性能测试，并对其抑烟效果进行评价，验证优化复掺配比方法的有效性。研究表明：抑烟剂均匀分散于沥青中，且未对沥青特征官能团产生改变，优化复掺抑烟沥青满足储存稳定性要求。优化复掺抑烟剂对沥青高、低温性能具有改善作用，并提升了沥青中温抗疲劳性能。沥青烟收集前后滤管颜色变化表明该沥青烟富集方式具有较高的可靠性，且优化复掺抑烟沥青具有显著抑烟效果，最大抑烟率为99.7%。优化复掺配比下的指标预测值与实测值差异较小，证明了该优化复掺配比方法的可靠性。

通过静电纺丝法和浓碱水热刻蚀法原位制备出具有片状分枝结构的一维多孔二氧化钛@碳纳米纤维（P-TiO₂@CNFs）复合材料，并将其作为钠离子电池的负极材料。P-TiO₂@CNFs的片状分枝结构能够有效缩短离子扩散路径并增加电解液与活性物质的接触面积；多孔结构提供了更多的反应活性位点，从而加快了电荷转移动力学；二氧化钛与碳纳米纤维之间的化学键能够增加复合材料的结构稳定性。实验对P-TiO₂@CNFs的表面形貌、微观结构、晶体结构、比表面积、孔径、元素价态等进行了分析，并在新威尔电池测试系统上进行恒电流充放电测量和倍率性能测试，实验结果表明P-TiO₂@CNFs表现出优异的循环性能和倍率性能，在2.0A/g的电流密度下循环2000次仍能保持197mAh/g的比容量，在超大电流密度30.0A/g下电极仍然能够保持61.7mAh/g的比容量。

纳米流体由于其优异的光热转换性能，已成为新型太阳能集热介质的研究重点；但因其稳定性差、制备工艺复杂，未能在实际应用中得到推广。本文以去离子水为基液，通过两步法制备炭黑-胶原蛋白纳米流体。探究了材料添加顺序、胶原蛋白种类、超声时间、材料配比以及溶液pH等对纳米流体稳定性的影响。结果表明，制备水基炭黑-胶原蛋白纳米流体时，先分散炭黑再加入胶原蛋白可以提高其稳定性；猪皮胶原蛋白更适用于炭黑-胶原蛋白纳米流体的制备；超声45min，炭黑胶原蛋白质量配比为1/20，悬浮液pH在6.5~7.5之间制备得到的纳米流体稳定性较好。本研究有助于今后水基炭黑-胶原蛋白纳米流体产业化应用于太阳能光热转换领域。

钛系离子筛型吸附剂在盐湖卤水提铯、处理放射性核废水等方面具有很好的应用前景。本文基于改进型溶胶-凝胶技术，将微量Zn²⁺掺入Cs₂Ti₆O₁₃的Ti—O晶格中以改善晶胞结构，制备出锌掺杂型钛酸盐前体材料（CZnTO）。前体经过酸处理形成锌掺杂型质子化钛酸盐（HZnTO），通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜与能谱仪、傅里叶变换红外光谱、拉曼光谱和X射线光电子能谱等表征手段对制备的HZnTO进行表征，证明微量Zn²⁺的掺入未破坏原有层状结构。通过吸附实验，考察了水相pH、初始Cs⁺浓度、吸附时间和温度等因素对HZnTO吸附行为的影响。研究表明，在288K、pH=11且初始Cs⁺浓度为3000mg/L的最优条件下，吸附2h左右，HZnTO即可达到饱和吸附容量323mg/g。在初始Cs⁺浓度为30mg/L的低浓度溶液下，HZnTO依然能保持80%以上的吸附率。HZnTO对Cs⁺的吸附符合准二级动力学方程和Langmuir吸附等温式，说明Cs⁺在HZnTO上的吸附为化学吸附，以单分子层吸附为主。选择性吸附实验和循环吸附-脱附实验表明，HZnTO对于Cs⁺的选择性远高于其他离子，循环吸附7次后，HZnTO的吸附容量依然能达到初次循环的87.6%，表现出良好的稳定性。

磷酸（PA）掺杂聚苯并咪唑（PBI）以其优异的热化学稳定性和高玻璃化转变温度成为高温质子交换膜燃料电池（HT-PEMFCs）的首选材料。然而，由于低温下磷酸较弱的解离度和传递速率，导致膜的质子传导性能不佳，电池冷启动困难。因此，研发可在宽温湿度范围内高效运行的高温质子交换膜成为当前挑战。特别是拓宽其低温运行窗口、实现冷启动对这类质子交换膜燃料电池在新能源汽车领域的实际应用具有重要意义。本文通过多聚磷酸溶胶凝胶工艺与内酯开环反应设计并合成了一系列磷酸掺杂的具有柔性烷基磺酸侧链的凝胶型聚苯并咪唑质子交换膜。重点探究了烷基磺酸的引入以及侧链长度对磷酸掺杂水平、不同温湿度下的质子传导率及稳定性的影响规律。研究结果表明，所制备的质子交换膜具有凝胶型自组装片层堆叠的多孔结构，有利于吸收大量磷酸并提供质子快速传输通道。其中，PA/PS-PBI展现出了在宽温域范围内均优于目前所报道的其他工作的质子传导性能。特别是常温下，其质子传导率从原膜的0.0286S/cm提升至0.0694S/cm。80℃下，其质子传导率从原膜的0.1117S/cm提升至0.1619S/cm。200℃下，其质子传导率从原膜的0.2609S/cm提升至0.3578S/cm。此外，该膜在80℃和0%相对湿度（RH）条件下仍可具有与Nafion膜在100%RH时相当的质子传导率，为打破质子交换膜经典定义、实现宽温域（25~240℃）运行提供新的方案。

在常用的提高复合膜性能的方法中，调控复合膜形成的关键步骤界面聚合（IP）是一种简单且有效的方法。然而，对低共熔溶剂在界面聚合过程中的影响研究相对较少，在此，本文提出了将低共熔溶剂（DES）引入界面聚合过程中，制备了聚酰胺复合反渗透膜。采用傅里叶红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）、场发射扫描电镜（SEM）和原子力显微镜（AFM）等对复合膜的结构和物化性质进行了表征。考察了DES的加入量对反渗透膜性能的影响，并系统地分析了黏度对胺单体扩散速率的影响。得出了DES添加量为5%时，复合膜综合性能最佳，通量为63L/(m²·h)，截留率为99%。研究结果表明：DES的掺入使膜表面粗糙度降低、亲水性和电负性增强，此外，相比于未改性的复合膜，DES改性后的复合反渗透膜通量都有所提升。这项工作对制备出高性能的复合膜具有重要意义。

综合利用白云石开发出高端产品及其技术成为当前研究者关注的焦点。本文通过可控碳化法进行白云石联产制备了高附加值的氢氧化镁和碳酸钙并对其进行改性研究。分别考察了碳化终点pH、温度、二氧化碳流速对产物晶型、粒径、形貌的影响以及硬脂酸锌的添加量、搅拌转速、改性时间、改性温度对产物改性效果的影响。结果表明，当碳化反应终点pH控制为10.5时，生成产物为碳酸钙和氢氧化镁混合物，且得率最高；最优的碳化反应条件为温度20℃、二氧化碳流速1L/min，生成的氢氧化镁和碳酸钙平均粒径为190.4nm；得到的产物氢氧化镁和碳酸钙最优的改性条件为硬脂酸锌添加量1.0%、搅拌转速600r/min、改性时间60min、改性温度50℃，得到改性的氢氧化镁及碳酸钙的活化度为95.8%，吸油值为41.2g/100g。

小套管二次固井是一种新型的固井工艺，针对目前由于水泥自身脆性大易气窜和水窜且为碱性固化体、易受压产生裂缝、易受酸性介质破坏的问题，以D-33二元醇和顺丁烯二酸为原料，苯乙烯作为活性稀释剂合成了一种不饱和型聚酯树脂。在树脂体系中引入填料，提高产品韧性及抗压强度。采用傅里叶变换红外光谱仪对树脂进行表征；通过万能试验机对树脂体系进行性能评价。结果表明，目标产物包含羰基、碳碳双键和苯环对位取代结构的特征峰，固化体系为过氧化二苯甲酰/N,N-二甲基苯胺，其在50℃、60℃和70℃条件下的添加量分别为0.2%/0.02%、0.1%/0.02%、0.1%/0.01%，万能试验机测试结果显示，在50℃、60℃和70℃下养护24h后的抗压强度分别约为50MPa、70MPa、90MPa。实验获得了一种聚合时间可调、黏度小、抗压强度高且耐酸耐碱的固井材料，有望在水平井重复压裂改造中大规模使用。

伪蛋白是一种新型合成生物可降解材料，以氨基酸为基本结构单元，它与蛋白质不同的是除了含有肽键外，还含有其他连接基团，这种结构使其既具有蛋白质的优良特性，又具有良好的力学性能、热性能、可调节的物理化学性能以及优异的细胞相容性和3D微孔结构等性质，因此伪蛋白能够有效应用于载体、伤口愈合、组织工程等生物医药领域。本文首先综述了目前所研究的伪蛋白的类型，包括非功能性和功能性伪蛋白两类；之后详细阐述了缩聚合成伪蛋白的方法，包括溶液缩聚、界面聚合、熔融缩聚、开环聚合四种方法；接着归纳了伪蛋白生物材料在药物载体、基因载体、组织工程、创面敷料等方面的应用；最后，对伪蛋白生物材料在合成路线及应用方面未来的发展进行了探讨和展望。

Pickering乳液是一类以超细固体颗粒或固态胶体颗粒代替传统表面活性剂作乳化剂而制备的新型乳液，其具有稳定性好、易调控、环境友好、成本低等优点，在石油、水处理、化妆品、食品、医药、材料制备等多个领域得到了广泛应用。基于Pickering乳液的制备和稳定性，本文简述了Pickering乳液的制备方法，介绍了固体乳化剂粒子的类型和研究进展，阐述了Pickering乳液的稳定机制，解析了Pickering乳液稳定性的影响因素，分析了Pickering乳液存在的问题，展望了Pickering乳液的发展方向。未来Pickering乳液的发展主要集中在以下三个方面：①以天然固体纳米粒子或经过各种改性修饰后的天然固体纳米粒子为乳化剂，制备价格低廉、绿色环保、可重复使用的Pickering乳液；②制备智能响应型（温度、pH、磁场等响应型）Pickering乳液，用于材料制备、物质缓释或回收、催化反应等过程；③深入研究不同固体粒子稳定Pickering乳液的机制，精确调控固体乳化剂粒子和乳液的结构，建立Pickering乳液系统制备理论。

直接空气捕集（DAC）二氧化碳技术作为负碳排放技术的一种，可助力实现“双碳”目标，是一项极具发展前景的碳捕集技术。本文简述了DAC的发展历史与现有DAC项目的运行及发展情况，介绍了碱性氢氧化物溶液、胺溶液、氨基酸盐溶液/BIGs与碱度浓度变化四种液体DAC技术，以及固体碱（土）金属、固态胺、金属有机框架MOFs材料及变湿吸附等固体DAC技术。对各种DAC技术的工艺流程及相关设备进行了综述，详述了各种DAC技术的原理、二氧化碳捕集方法及吸附/吸收剂再生方式，重点分析了每种DAC技术在吸附/吸收剂性能、再生温度、再生能耗及循环稳定性等方面的优缺点。指出需进一步研发低成本、高吸附/吸收性能且循环稳定性好的DAC吸附/吸收剂，优化或开发吸附/吸收剂再生工艺，同时开发适用于DAC技术的过程强化技术，为DAC的后续规模化与商业化应用奠定基础。

美国环保署（EPA）在世界上最早推行泄漏检测与修复技术（LDAR），控制石化企业设备泄漏挥发性有机物（VOCs）排放，发展至今经历了初级（1983—1999年）和高级（2000—2020年前后）阶段，目前处于技术革新初期，其发展历程和经验对中国LDAR政策、法规、标准制定和技术发展有借鉴意义。本文简要介绍了美国LDAR的创建、发展、技术进步及质量升级的历程，评述了LDAR等效减排的机制及相关进展，以及传感器在线检测、红外气体成像（OGI）检测、低排放密封等LDAR革新技术进展，展望了LDAR未来发展趋势。文章提出，总体上，美国的传感器在线检测、OGI检测和低排放密封等LDAR新技术研发应用世界领先，传感器网络智能在线检测技术可能是LDAR技术革新或下一代LDAR研发的主方向，设备低排放密封技术是LDAR的重要辅助手段，OGI是重要的LDAR非常规检测技术。

全面总结了石化储罐VOCs产排机理、排放特征以及VOCs减排、回收和热氧化技术进展，并提出了意见和建议，希望对我国石化储罐VOCs深度减排有所裨益。石化储罐除大小呼吸产气外，还有高温重油储存热裂解等产气现象。在计算储罐排气中可燃物浓度时不应忽视硫化氢、甲烷、氢气、氨等组分。目前，中美储罐VOCs管控都以选择浮顶罐等源头减排为主，以储罐使用过程控制和排放气末端治理为辅，我国应适时修订现行标准，以适应越来越严的环保要求。核算得出2019年我国有机液体储罐VOCs排放量为(39.2~90.4)×10⁴t，主要来自石化企业，建议将粗柴油、粗汽油、粗航煤、蜡油、燃料油、渣油等中间产品罐或重油罐与苯、甲苯、二甲苯、甲醇等储罐一起列为优先管控对象。建议我国开展石化储罐VOCs深度减排，包括源头减排、过程控制和末端治理，内浮顶罐内置气袋有可能成为继浮盘之后又一重要的源头减排技术；低温柴油吸收与吸附、冷凝相比，在处理含硫量较高的粗汽油、粗柴油、高温重油等储罐废气上具有优势。总体上，我国石化储罐外排VOCs治理正在从回收向回收+热氧化（催化氧化、蓄热氧化、焚烧炉、工艺加热炉、锅炉）转变，控制热氧化单元出口非甲烷总烃小于20mg/m³。

退役锂电池中的钴、镍、锂等稀有金属的绿色高效回收利用逐渐成为国内外研究的重点。传统酸浸法具有能源成本低、金属回收纯度高和效率高的优点，但使用腐蚀性强酸和昂贵萃取物，反应时间长且产生废酸、污泥和高盐溶液等二次废物。本文总结了传统酸浸法中绿色浸取剂和还原剂以及低共熔溶剂（DES）和超临界流体（SCF）两种新兴的湿法冶金技术对高效绿色回收锂电池正极材料的应用。阐明了微波超声辅助手段和选择性浸取回收工艺分别对改善浸取工况和简化分离回收程序的重要作用。并重点介绍了超临界水（SCW）和超临界二氧化碳（SC-CO₂）两种超临界流体降解有机污染物、回收稀有金属并改善合成正极材料的应用，为高效、绿色、低成本回收退役锂电池中稀有金属提供了重要参考价值。

第一类天然气水合物藏由上部含水合物沉积层和下伏气-液两相流层组成，是目前天然气水合物开采的首选目标。本文对第一类天然气水合物藏特征及试采情况进行了介绍，并回顾了相关实验和数值模拟研究进展。实验研究方面总结了第一类水合物储层的重塑方案和该类水合物藏的产气特性。指出第一类水合物藏在储层塑造方面存在一定的局限性，多数实验研究中合成的水合物储层其下伏气是没有多孔介质的纯气体，不能模拟实际带有下伏气层的水合物储层的传质过程。而且，不同产气阶段的产气速率差异明显，初始阶段产气速率明显更快。此外，适用于经典的第三类水合物藏分解特性的建模思路，即将甲烷水合物的分解描述为移动边界问题，假设水合物分解发生在尖锐界面上，不适用于第一类水合物藏分解的数值模拟研究，因为该类水合物储层在分解阶段同时出现多个分解前沿。文中同时提出了有关第一类水合物藏开发未来的研究方向，即扩大研究尺度和模拟自然海洋环境水合物储层受力情况，以更贴近自然水合物成藏环境，提高研究结论的可参考性。

黄磷支撑着我国磷酸盐精细化和有机磷化工的发展，是磷化工行业重要的基础原材料。热法黄磷生产高能耗、高污染、高碳排放，因此创新产业可持续发展模式，突破资源、能源、环境的多重制约因素，开发绿色黄磷生产技术是我国黄磷企业今后发展的必经之路。结合“碳达峰、碳中和”的时代背景，本文阐述了黄磷生产技术发展及副产物资源化利用现状，目前黄磷生产存在磷矿资源贫化、副产物低值化利用普遍、能源转型难度高、企业整体能效水平低、产业链链接关键技术不足等问题，提出加快推广黄磷尾气烧结中低品位磷矿成球技术、加大开发资源化增值利用技术、探索黄磷还原新技术、加强企业合作、构建多产业耦合的磷资源产业循环经济五条建议，旨在助力实现黄磷行业节能降碳、绿色发展。

面对产量快速增长的废电路板（WPCBs），通过机械物理等方法得到的废树脂粉若不能妥善利用处置会造成资源浪费和二次污染等一系列问题，亟须对现有WPCBs树脂粉典型利用处置技术进行综合评价。本研究运用基于网络层次分析法结合专家打分的综合评估方法，从资源、环境、经济、技术和社会五个方面构建网络层次关系，以确定其准则和指标间的联系与反馈，同时对WPCBs树脂粉三种典型利用处置技术填埋、焚烧和物理法进行优劣排序。研究结果表明，物理法以优异的环境、资源和经济准则获得最高的综合评价水平。最后以苏州某资源再生利用企业为例，应用本研究建立的评价模型对其开展在准则和指标方面的综合评价，验证了该模型的有效性，以期为WPCBs树脂粉工业化利用处置技术路线选择提供理论依据和参考。

以镁渣为原料，通过添加复合激发剂与发泡剂制备镁渣基多孔材料（MSBPM）。首先，研究了水玻璃模数、碱掺量、发泡剂掺量和焙烧温度对MSBPM力学性能及吸附性能的影响，利用扫描电子显微镜对MSBPM的表观形貌和孔隙率进行了观察和分析。其次，研究了MSBPM对Pb²⁺的吸附性能，探究吸附剂投加量、溶液初始浓度、pH、吸附时间以及温度等参数对吸附性能的影响。结果表明：当发泡剂掺量为8%、碱掺量为10%、模数为1.3时，MSBPM对Pb²⁺的吸附性能最佳，饱和吸附量达到303.95mg/g，相较于原镁渣提高了27%，此时抗压强度为2.84MPa。当Pb²⁺初始浓度为500mg/L时，每升废水仅需3.4g吸附剂即可使Pb²⁺的去除率达到99%以上，吸附过程为单层化学吸附，符合拟二级动力学模型。

针对单一硫基质驱动自养反硝化性能的缺陷，采用单质硫（S⁰）与天然铁硫矿石（FeS、Fe_1-x S、FeS₂）两种矿物作为生物填料，构建3组复合硫基质填充床反应器（B1、B2、B3），探究了启动与稳定运行期间反应器对市政尾水深度脱氮除磷的效果与微生物群落结构的特征。结果表明，3组反应器均表出现较高的脱氮性能，\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-}-N去除率均随反应器水力停留时间（HRT）的延长而提高，当反应器HRT分别为1h（B1）、12h（B2）和9h（B3）时，均实现20mg/L \mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-}-N完全去除。\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}-}-P与脱氮过程中产生的铁离子形成铁磷沉淀物而被去除，且\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{3}}-P的去除率与脱氮效果呈正相关。复合硫基质反应器的\mathrm{S}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{2}-}/\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-}低于单一硫基质自养反硝化系统，硫酸盐产生量相应降低，且pH保持在6.3以上，无需添加pH缓冲剂。微生物群落结构分析表明，Thiobacillus（硫杆菌属）和Ferritrophicum（铁氧化菌属）是3组反应器中硫自养反硝化菌的优势菌属，在B1、B2和B3反应器的相对丰度分别为16.07%和31.24%、30.07%和50.19%以及30.20%和11.62%。复合硫基质提高了微生物群落丰度和物种多样性，从而表现出良好的脱氮除磷效果。

为推进污泥焚烧资源化利用进程，本文采用烟煤对活性污泥进行掺混，然后对掺混污泥的电脱水性能进行了研究，考察了掺混污泥在电脱水过程中的理化性质、有机性质和低位热值的变化。结果表明：污泥的脱水量随烟煤掺混量的增加呈先增大后减小的趋势。最佳煤粉掺混量50%污泥干重时，掺混污泥的含水率由81%±0.8%降至50.1%±0.6%，脱水时间较无掺混缩短30.8%；烟煤掺混可提高泥饼的电导率和欧姆热效应，从而提高脱水效率。污泥含水率与亲水性氨基酸苏氨酸、丝氨酸、组氨酸、谷氨酸及疏水性氨基酸缬氨酸的含量呈高度相关（|r|>0.883，p<0.05）。烟煤掺混后电脱水可降低泥饼亲水性氨基酸和含氧官能团含量，提高污泥疏水性能。掺混污泥电脱水后泥饼的低位热值较无掺混电脱水处理提高60%以上，有助于后续污泥和煤混烧资源化利用。

汽提净化水回用原油电脱盐是炼化企业重要的节水措施。本研究基于气相色谱-质谱和静电场轨道阱高分辨质谱组合分析，从微观层次上探究了汽提净化水回用电脱盐过程的溶解性有机物转移特征。电脱盐过程中，汽提净化水有13种芳香胺类、34种含氮杂环类、13种中长链烷基酚类和1种醚类化合物转移到油相，对油品品质影响轻微，对油品收率有所促进，同时可将电脱盐污水的有机负荷总量降低约50%。原油中的8种环烷酸类、7种含氧杂环类、3种短链烷基酚类、504种低不饱和度的O₂、O₄、O₃S₁和N₁O₃类以及186种高不饱和度的O₄S₁和N₁O₂类化合物转移到水相，使得电脱盐污水的有机污染组成更为复杂，急性生物毒性更强。本研究对于掌握高浓度点源污水的水质特性、提高炼化企业污水管控水平具有指导意义。

碱基工业固废的碳酸化反应是一种矿化吸收CO₂并减少温室气体排放的固碳策略之一。本研究首次引入湿法碳酸化工艺，通过借助X射线衍射、红外光谱测试、热重分析等实验测试，重点探究了温度变化、搅拌速度、碳酸化时间和液固比例对改性镁渣碳酸化反应的影响，进而讨论了4种因素下改性镁渣的碳酸化产物与固碳效率。结果表明，改性镁渣的矿物成分主要以β-C₂S为主，是一种具有良好储存CO₂能力的工业固废，碳酸化产物主要以方解石型碳酸钙晶体和二氧化硅凝胶为主。碳酸化反应后，改性镁渣碳酸化产物的粒径显著增大，比表面积减小，粒径分布变均匀，粒径分布范围变窄。当碳酸化反应温度为60℃、通气时间为30min、液固比为10mL/g、搅拌速度为600r/min时，改性镁渣的固碳效率达到最大（28.4%），即1kg改性镁渣可以矿化吸收0.284kg CO₂。因此，湿法碳酸化工艺对改性镁渣的回收利用及CO₂捕集均具有很大的应用潜力。

对废旧三元锂离子电池正极材料采用碳热还原-通二氧化碳水浸的工艺进行优先提锂。本文采用单一变量法探究焙烧过程中焙烧温度、焙烧时长、有效加碳量及水浸过程中水浸时长、水浸固液比、二氧化碳流量、逆流水洗级数等参数改变带来的金属元素浸出率的影响。在焙烧温度700℃、焙烧时长120min、有效加碳量（75.56%含碳量的炭粉）为14%（质量分数）、液固比10mL/g、水浸时长180min、二氧化碳通入量100mL/min、三级逆流水洗的最佳条件下，可以达到锂的浸出率为96.31%，钴、镍、锰金属的浸出率均低于0.1%。同时考察了该工艺对于不同型号的废三元锂离子电池回收的适用性，发现提锂效果均在90%以上，具有良好的原料适应性。此外，通过X射线衍射、透射电子显微镜、扫描电子显微镜探究碳热还原前后的物相变化。

掺硼金刚石（BDD）具有羟基自由基（·OH）产率高、稳定性好的优点，作为电极材料被广泛应用于难降解有机物的处理。但BDD电极在处理含氯介质时产生的高毒性副产物——氯酸盐（ClO{}_{\mathrm{3}}^{-}）和高氯酸盐（ClO{}_{\mathrm{4}}^{-}）是限制其广泛应用的关键障碍之一。本文通过两电子水氧化反应（2e^-WOR）来控制BDD电极氧化过程中ClO{}_{\mathrm{3}}^{-}和ClO{}_{\mathrm{4}}^{-}的产生。同时，以一种广泛使用的除草剂——阿特拉津（ATZ）为模型污染物，探究2e^-WOR对有机物降解效果的影响。研究表明，NaHCO₃作为电解质可以有效催化BDD电极上的2e^-WOR，进而降低电解过程中活性氯、ClO{}_{\mathrm{3}}^{-}和ClO{}_{\mathrm{4}}^{-}的浓度。添加10mmol/L NaHCO₃后，活性氯浓度下降了60.3%，ClO{}_{\mathrm{3}}^{-}和ClO{}_{\mathrm{4}}^{-}的生成速率常数分别下降10.2%和39.2%。当添加50mmol/L和100mmol/L NaHCO₃时，活性氯的生成被完全抑制，ClO{}_{\mathrm{3}}^{-}的生成速率常数分别降低了60.0%和72.5%，ClO{}_{\mathrm{4}}^{-}的生成速率常数分别降低了66.2%和72.6%。2e^-WOR对ClO{}_{\mathrm{3}}^{-}和ClO₄^-抑制作用的机理有两个方面：①2e^-WOR产生的H₂O₂与活性氯反应，降低了关键中间物的浓度，进而控制了ClO{}_{\mathrm{3}}^{-}和ClO{}_{\mathrm{4}}^{-}的生成；②HCO{}_{\mathrm{3}}^{-}与ClO{}_{\mathrm{3}}^{-}竞争·OH反应，降低了ClO{}_{\mathrm{3}}^{-}向ClO{}_{\mathrm{4}}^{-}的转化速率。研究发现，适量添加NaHCO₃有利于ATZ的降解。添加10mmol/L和50mmol/L NaHCO₃后，ATZ的降解动力学常数分别提高了27.2%和53.8%。甲醇猝灭实验表明，NaHCO₃的添加促进了溶液本体中ATZ的降解。

汞污染因其对人类和生态系统的严重危害而日益受到人们的关注，本研究旨在分析CeO₂载氧体在煤化学链燃烧过程中对汞迁移的影响。通过实验比较了“CeO₂+煤”“SiO₂+煤”“煤”在流化床反应器中的燃烧状况，在气化氛围中，载氧体与煤反应主要转化为CO₂和少量CO、CH₄、H₂等成分，“CeO₂+煤”体系消耗了最多的O₂，产生了最多的CO₂，表明CeO₂载氧体促使煤燃烧更加充分。汞在气化氛围下主要以Hg⁰的形式释放，“CeO₂+煤”的Hg⁰释放量占总汞量的49.75%，明显低于无载氧体组。汞在空气氛围下主要以Hg²⁺的形式再次微量释放，“CeO₂+煤”的Hg⁰和Hg²⁺释放量均低于纯煤组。通过改变CeO₂载氧体和煤之间的不同位置，表明在气化氛围下CeO₂载氧体对Hg⁰的吸附作用很弱，其催化性和释氧作用是脱除Hg⁰的关键因素，且催化性占据主要地位。在气化氛围下，CO₂可以补充CeO₂中消耗掉的晶格氧使其具有更好的催化和再生性能。通过对还原/氧化后CeO₂载氧体进行XPS（X射线光电子能谱分析仪）分析，发现Ce 3d中的Ce³⁺峰值消失全部转化为Ce⁴⁺，表明CeO₂载氧体具有良好的再生性能。

主流厌氧氨氧化（Anammox）是城市污水脱氮的热点和难点问题。本研究采用单级固定床生物膜反应器（SFBR）处理模拟城市污水，通过间歇运行切换和微氧（DO：0.4~0.7mg/L）控制，65天后成功启动Anammox。系统对氨氮和总氮去除率分别达98.8%和92.6%。此时生物膜结构致密，呈现红色。微生物活性测试发现，厌氧氨氧化菌活性在所有功能菌活性中最高。高通量测序证实厌氧氨氧化菌（Candidatus Brocadia）、短程反硝化菌（Thauera）和硝化菌（Nitrospira）共存，而未检测到氨氧化菌。amoA功能基因扩增子测序进一步分析表明，Nitrospira实际为全程氨氧化菌（Comammox）。因此，系统是在具有氧分层的生物膜内通过全程硝化/短程反硝化/厌氧氨氧化途径耦合实现城市污水脱氮。研究结果为主流Anammox快速实现提供了一种新的工艺思路。

多硫离子{\mathrm{S}}_x^{\mathrm{2}-}是湿式催化氧化脱硫技术中H₂S向单质硫转化的中间产物，在脱硫环境中，析硫反应和副盐反应存在平行竞争关系，{\mathrm{S}}_x^{\mathrm{2}-}的存在形态及浓度是评价两个竞争反应程度的前提条件。本文通过紫外-可见分光光度法（UV-vis）、液相色谱-质谱仪（LC-MS）和高效液相色谱（HPLC）方法可实现对{\mathrm{S}}_x^{\mathrm{2}-}的存在形态及各形态浓度定量测定的目标。结果表明：UV-vis法可测定出S _x^2-的总浓度；甲基化法可将{\mathrm{S}}_x^{\mathrm{2}-}的各个形态进行捕捉，LC-MS和HPLC法可将各形态的甲基化多硫化物分离，且{\mathrm{S}}_x^{\mathrm{2}-}的硫原子数（2—10）越大保留时间越长；结合UV-vis建立的标准曲线和HPLC上各个形态{\mathrm{S}}_x^{\mathrm{2}-}出峰的相对强度，推算出溶液中各形态{\mathrm{S}}_x^{\mathrm{2}-}的绝对浓度；多硫化钠溶液主要以{\mathrm{S}}_{\mathrm{4}}^{\mathrm{2}-}、{\mathrm{S}}_{\mathrm{5}}^{\mathrm{2}-}、{\mathrm{S}}_{\mathrm{6}}^{\mathrm{2}-}、{\mathrm{S}}_{\mathrm{10}}^{\mathrm{2}-}为主，其中浓度和pH对{\mathrm{S}}_x^{\mathrm{2}-}的影响较小，而温度过高不利于{\mathrm{S}}_x^{\mathrm{2}-}的生成，从而不利于单质硫的生成。这一项工作为进一步从源头上研究副盐成因及加快析硫反应的研究奠定了基础。

采用微生物电解池（MEC）工艺，在阳极电活性微生物的协同作用下实现硫化物的脱除，是沼气脱硫新工艺和研究热点。针对长期运行的脱硫MEC工艺，由于非特异性阳离子竞争使阳极产生的质子向阴极转移受阻，造成MEC脱硫效率低、稳定运行难，本研究采用不同初始pH调控脱硫MEC的质子平衡，通过脱硫性能、电化学性能和微生物动力学解析，阐明pH调控对MEC脱硫性能的影响和微生物作用机制。结果表明，初始pH在7~9时均可形成稳定且具有高效脱硫功能的阳极生物膜，最大电流密度相近，脱硫效率均达95%以上，COD去除率80%以上。与初始pH为8、9相比，初始pH为7时，脱硫过程pH波动最小，MEC运行稳定，S^2-去除最高达100%；阳极生物膜的氧化还原峰最显著，质子与电子转移速率加快；优势微生物Thiomonas与Desulfovibrio丰度更高，主要参与硫化物的氧化脱除。可见，通过脱硫MEC阳极室初始pH的调控，可有效提高MEC脱硫工艺性能和运行稳定性，为沼气微生物电化学脱硫的应用提供技术支撑。

采用机械混合法，添加建筑固废红砖粉末制备改性白云鄂博铁精矿载氧体，通过热重分析仪和管式炉实验，分析红砖粉末添加量对CO化学链燃烧性能优化效果，并通过扫描电子显微镜、X射线衍射、比表面积分析以及动力学分析等表征手段分析其机制。结果表明，通过DTG曲线可以看出白云鄂博铁精矿载氧体与CO的反应温度基本都高于800℃，红砖粉末改性载氧体可以提升化学链燃烧反应速率，加快反应进程，特别是2.5%红砖改性样品，在950℃下反应效果是最优的，CO₂产率达到了87%；通过对程序升温实验数据进行动力学分析，发现红砖粉末可以缩短其与CO的反应时间，加快反应进程，并且基于循环反应实验，改性载氧体表现出了更稳定的碳转化率。其反应能力的提升和循环稳定性的加强主要是由于红砖粉末使载氧体具有更高的比表面积和孔隙结构所致。