螺旋管蒸汽发生器因其传热效率高、结构紧凑、热膨胀自由等特点，被广泛应用于化工、航空航天、核工程等领域，尤其在小型模块化核反应堆中得到了广泛应用。螺旋管特殊的几何形状导致其内工质流动特性复杂，如管内二次流及由此引发的特殊气液相分布、流型转变特性以及高于直管的压降。几何结构参数的差异往往导致螺旋管内气-液流动特性显著不同。本文结合实际应用需求，通过实验和数值模拟对某一特殊细小管径的螺旋管内亚临界压力条件下水-水蒸气两相流的压降特性和流型转换特性开展研究。发现螺旋管内气-液两相摩擦压降随热平衡干度的增加而增大，在干度约为0.75处达到峰值，然后逐渐降低；该现象出现是由于在干度约为0.75时两相发生了环状流向分散流（雾状流）的流型转变，使得壁面切应力减小，从而导致两相摩擦压降减小。结合数值模拟的分析，将螺旋管内高温高压气-液两相流的流型划分为泡状流、间歇流、环状流和分散流，其中泡状流和间歇流的转换干度为0.038，间歇流和环状流的转换干度为0.500，环状流和分散流的转换干度为0.751，同时确定了蒸干点为0.93。本文的研究结果可为螺旋管式蒸汽发生器的设计和安全运行提供参考。

循环流化床因其优良的气固接触特性在工业生产中的应用十分广泛。颗粒聚团的存在影响着气固相互作用和传热传质，进而影响产品收率和选择性。为了更高效和深入地研究循环流化床内的颗粒聚团现象，本研究利用高速摄像系统对U_g=5~9m/s、G_s=50~300kg/(m²·s)的二维循环流化床内的流场结构进行了可视化采样。采用k-means机器学习算法辅助图像处理，实现复杂流场中颗粒聚团的识别以及定量表征。结果表明，当U_g=9m/s时，随着G_s由50kg/(m²·s)增大至300kg/(m²·s)，颗粒聚团频率由116Hz增加到327Hz，增长了近2倍。平均颗粒聚团浓度在横向截面中心区域y/Y=0~0.7处分布较为均匀，在y/Y=0.7~0.9的边壁处迅速增大。边壁处平均颗粒聚团浓度的变化幅度约为中心区域的3倍。平均颗粒聚团速度以及平均颗粒等效直径在横向上均表现出相同的变化趋势，均由中心向边壁递减。结合实验数据，对不同聚团参数进行拟合，获得了定量预测各个参数的关联式。对比实验数据与预测数据发现，本实验建立的定量关联式获得的预测结果相对误差均在30%以下。本研究结果定量地揭示了循环流化床内各颗粒聚团特性的分布规律，可以为循环流化床气固流动模型开发和过程强化提供数据参考。

质量交换网络是减少化工过程中污染物排放和降低经济成本的有效手段，其集成优化具有重要意义。本文提出了一种新的基于混合整数非线性规划（MINLP）的同步优化模型，允许分流非等浓度混合与考虑流股再生的连续非结构模型（NSM）。连续非结构模型预先不设置结构化参数，没有固定的匹配模式，使用连续的实数区间划分不同的流股，随机生成具体的实数代表传质单元在流股上的位置。连续非结构模型在形成质量交换网络结构方面非常随机与灵活，具有极广的搜索域。在此基础上，使用强制进化随机游走算法（RWCE）同时优化连续非结构模型中的整形变量与连续变量，该算法具有个体间独立进化的特点。最后通过三个算例进行验证，结果表明：连续非结构模型结合启发算法可以得到低于目前文献最优的结果，能够灵活地表达复杂的质量交换网络结构，验证了方法的有效性。

为解决微通道两相流传热过程中相变导致体积急剧膨胀，引发的流速不均、压降波动、局部过热等问题，本文对有无电场作用下不同相分离透气孔密度的逆流微细通道（PSP00型、PSP04型、PSP06型、PSP10型）内流动沸腾两相压降进行了研究，引入性能评估指标（PEC）对不同电压（0、200V、400V、600V）作用下有无相分离结构的逆流微通道的综合传热性能进行了研究，并利用高速摄影仪对通道进行了可视化研究，引入了受限气泡长径比变化率来分析通道内受限气泡的生长行为。研究结果发现，相分离结构透气孔密度越大，通道内流动阻力和压降越小，随着热流密度的增大，两相压降减小程度更加明显；施加电场会使通道内两相压降增大，但与相分离结构协同作用后的通道内两相压降相比，增加幅度减小，施加600V电压的有相分离结构的PSP10型通道较无相分离结构PSP00型通道两相压降降低了14.2%；电场和相分离结构均可使微细通道内受限气泡长径比减小，且相分离孔密度和电压越大，受限气泡长径比越小；单独电场、单独相分离结构以及电场与相分离结构复合作用均有利于提高微细通道的综合换热性能PEC，其中电场与相分离结构复合作用效果最好，且相分离结构透气孔密度和电压越大，PEC越大，电场和相分离结构（PSP10-600V）同时作用时的最大PEC为1.30，比单独电场（PSP00-600V）作用时的最大PEC提高了13.0%，比单独相分离结构（PSP10型）作用时的最大PEC提高了7.4%。

为实现甲醇-乙腈共沸体系的高效分离，本文选取N-辛基吡啶六氟磷酸盐（[Opy][PF₆]）为萃取剂，在101.325kPa下对甲醇-乙腈-[Opy][PF₆]三元物系进行等压气液相平衡的测定，获得了三元体系等压气液相平衡（VLE）数据，探究离子液体对甲醇-乙腈气液相平衡的影响，将实验数据与非随机双液（NRTL）模型相关联，得到二元相互作用参数。通过过量焓、高斯分析解释分离机理，结果表明[Opy][PF₆]的加入可提高甲醇相对于乙腈的相对挥发度，[Opy][PF₆]的含量增加使盐析效果更明显，NRTL模型与实验结果具有良好的一致性，通过Aspen Plus软件中的NRTL模型关联这些数据，发现当[Opy][PF₆]的物质的量分数为0.0345时，体系不再共沸，使用Aspen Plus软件模拟萃取精馏流程并优化工艺参数，得到萃取精馏过程的最佳操作条件。模拟结果可作为下一步萃取精馏实验和流程设计的指导。

为解决高热流密度电子元件的散热问题，本文采用不同粒径的铜粉烧结制备了多尺度结构沟槽表面，以FCM-47电子氟化液为工质，结合可视化，研究了多尺度结构对液体补充与汽泡逸出的作用，探寻了铜粉粒径与沟槽结构尺寸对汽泡产生、长大、脱离及沸腾传热的影响。结果表明沟槽结构尺寸对沸腾换热有着显著的影响，其中谷部宽度影响着汽泡脱离直径，存在最佳宽度值，脊部高度及沟槽底层厚度的影响是沟槽所能提供的核化点数量、相变传热面积及汽液流动阻力平衡的结果。孔隙的理论分析和沸腾可视化均表明多尺度结构有利于沸腾换热。相较于球状铜粉，枝状铜粉在烧结后形成了具有大小孔径的多尺度结构通道，很好地兼顾了液体补充与汽泡逸出的不同需求，传热性能得到显著提升。其中粒径为150μm的枝状铜粉多尺度表面传热性能显著优于本实验范围内其他表面，在电子氟化液中的换热系数可达46.0kW/(m²·K)。

涡轮泵隔离密封系统对液体火箭发动机涡轮泵的安全可靠运行具有至关重要的作用，密封系统的设计必须确保其具备耐高速、长寿命以及强抗外部激振能力。针对双波纹管氦隔离密封在运转工况下，因转速、压力出现变化导致密封泄漏而引起的密封失效问题，建立了密封面间气膜仿真分析模型及动静环变形模型，分析了转速及隔离介质压力变化对动态开启特性的影响以及运转工况下密封端面的变形程度，并通过实验测量了密封在不同转速和隔离介质压力下的泄漏量。研究结果表明：双波纹管静压氦隔离密封的开启不依赖转速，泄漏量几乎不随转速发生变化，转速发生变化时仍具有稳定的密封性能；随着隔离介质压力的提高，气膜刚度整体上呈增大的趋势，但在0.5~0.6MPa时存在趋于平稳的趋势，表明隔离密封气膜刚度不会无限制地增大，存在刚度极限；密封能够通过膜压、膜厚与波纹管间的相互协调作用自适应调节静环轴向位置来建立新的平衡；在隔离介质压力变化时，稳压槽内压力与隔离介质压力变化趋势一致，密封能够迅速响应压力的变化。

低温甲醇洗工艺作为我国煤化工生产中较为成熟的净化工艺，对其进行建模研究有利于工厂智能化建设与发展。本文基于某石化企业低温甲醇洗装置智能化建设的需要，建立了实时数据预处理规则，并基于贝叶斯优化（BO）的长短时记忆（LSTM）神经网络建立净化气CO₂含量预测模型。结果表明，通过人工筛选及校正和最大信息系数（MIC）方法对装置的实时数据预处理后，可将采集的实时数据变量数由84个降低到22个，降低了数据冗余度；运用BO算法对LSTM模型的6个超参数进行调优，根据优化后的超参数组合建立BO-LSTM预测模型，得到BO-LSTM预测模型的评价指标均方根误差（RMSE）、平均绝对误差（MAE）、回归系数（R²）分别为0.0395、0.0275、0.9843，相比于传统的反向传播（BP）与LSTM模型精度更高、回归效果更好，证明了该模型在低温甲醇洗净化气组成预测运用中的可行性与准确性，能够为净化气产品的生产优化做指导。基于低温甲醇洗净化气CO₂含量预测模型的产品优化建模方法可为相关工艺数字化和智能化建设提供思路。

同心圆排布管束在核工业中应用广泛，过渡排布是同心圆排布管束中最具有代表性的排布方式，对过渡排布管束的旋涡脱落特性研究可以为该类型换热器的设计制造及维护提供参考。本文旨在深入探讨同心圆过渡排布管束在不同节径比（1.25、1.5、1.75和2.0）下的旋涡脱落特性。通过数值模拟结合对流速与升力系数的监测，获取旋涡脱落数据并进行傅里叶变换以获取旋涡脱落频率。结果表明，在过渡排布方式中，1.25~2.0节径比下管束的旋涡脱落受临近管影响较大，难以产生明显的旋涡脱落现象，旋涡脱落频率较低。节径比是旋涡脱落的主要因素之一，随着节径比增加，旋涡脱落现象显著增强，本文研究结果为同心圆过渡排布管束结构的设计优化和降低旋涡脱落振动提供实践指导。

多晶硅是光伏领域太阳能电池板的关键材料，改良西门子法是制备多晶硅的常用方法，其核心设备为还原炉。还原炉结构复杂，炉内包含复杂的物理化学现象。为了研究多晶硅气相沉积特性，本文建立了一个12对棒的反应器模型，耦合气相反应及表面反应机理，详细讨论了不同条件下的速度、温度、硅沉积速率分布。采用响应面法耦合入口速度和温度两个变量探究其对硅平均沉积速率以及原料转化率的综合影响。结果表明，较高的入口速度和温度有利于提高传热传质速率，提高硅平均沉积速率。温度为该过程的主要影响因素且在低温区域影响显著。由于入口速度提高，原料转化率降低，兼顾平均沉积速率（≥10μm/min）和原料转化率（≥10%）的影响，预测最佳工艺条件温度为1460~1500K、入口速度为25~36m/s。

安全评价是化工过程正常运行的前提，传统的定量风险评估方法虽然可以减少事故发生的频率，但严重依赖专家的经验，难以评估动态化学条件引起的潜在事故风险。针对这一问题，本文提出了一种基于动态模拟的智能定量风险评估方法（DQRA-BiLSTM）。首先，用流程模拟软件对所研究的过程进行模拟，得到异常条件下的动态数据集。然后，利用双向长短期记忆（Bi-LSTM）深度学习变量之间的潜在关系，表征对事故危害严重程度有直接影响的预测变量之间复杂的机制关系，提出了可靠的控制方案，保证了工艺的安全运行。将该方法应用于乙烯分离流程中的碳二加氢和脱乙烷系统。实验结果表明，该模型对乙烯分离流程的动态风险评估具有良好的性能，具有一定的实际应用价值。

分别通过焙烧、酸洗和浸渍等方式逐步再生固定床渣油加氢运行后的脱残炭剂，使再生剂的物性和活性最大程度接近新鲜剂水平。在最优焙烧条件下去除积炭，使再生剂孔容和比表面积分别恢复到新鲜剂的90.4%和89.4%，NiO沉积量为1.17%，V₂O₅沉积量为2.56%；在最优酸洗条件下去除沉积的金属杂质，恢复孔结构，金属杂质V₂O₅质量分数降至1.03%，NiO含量恢复至新鲜剂水平，但是活性金属MoO₃损失4.16%；采用等体积浸渍法补充MoO₃，使再生剂的MoO₃含量与新鲜剂基本相同，同时再生剂的比表面积和孔容分别恢复至新鲜剂的102.6%和107.7%。通过X射线衍射（XRD）检测确定再生剂的物相与新鲜剂基本相同，通过H₂-TPR（温度程序还原）检测发现再生剂的还原温度较新鲜剂升高，通过NH₃-TPD（温度程序脱附）检测发现再生剂的酸性比新鲜剂强，通过高分辨透射电子显微镜（HRTEM）分析发现再生剂的MoS₂片晶较新鲜剂增长且层数变少；采用高压釜对催化剂初活性进行对比评价，再生剂的脱金属活性、脱硫活性和脱残炭活性分别为新鲜剂的99.9%、91.0%和106.6%；采用固定床对催化剂稳定性进行对比评价，显示再生剂的稳定性与新鲜剂基本相当。

核态沸腾过程中气泡持续扰动流体域增强换热效率，但在周期性热振荡条件下沸腾气泡的运动规律对沸腾传热的影响仍需进一步明确。利用可视化实验验证格子Boltzmann沸腾仿真模拟的准确性。基于多松弛因子格子Boltzmann模型研究不同脉冲条件下沸腾气泡内部流场对其成核、生长和脱离过程的影响，对比恒定加热与脉冲加热条件下的气泡运动差异，讨论不同脉冲周期、脉冲振幅对气泡内部温度场的影响。结果表明，随着脉冲周期和振幅的增大，气泡内部出现与生长拉伸方向相反的逆向涡流，稳定生长阶段和颈缩脱离阶段逐渐提前。脉冲加热条件下气泡内外热交换量增大，气泡生长速度加快。本文得到的结论可以为研究沸腾气泡运动特性及气泡调控提供理论基础。

为了研究加热表面润湿性对传热的影响，以纳米铜基板上液氩的池沸腾过程为研究对象，从微观角度探究疏水/亲水性表面的气泡成核过程，进而揭示微纳尺度下池沸腾强化传热机制。使用大规模原子/分子并行模拟器LAMMPS构建Cu-Ar池沸腾模型，通过改变界面能量系数α调节表面润湿性程度。在加热温度160K下，研究了α（疏水性α=0.2、0.4、0.5，中性α=1.0以及亲水性α=1.5和2.0）对气泡生长、合并及破裂过程的影响规律。通过气泡核体积、液氩吸收的热流密度以及界面热阻从微观角度分析了铜基板表面液氩池沸腾中的传热机制。结果表明:当α=0.2（超疏水性）时，加热表面向液体的传热量小，界面热阻较大，无气泡生成；当α从0.4增大到2.0时，气泡成核和液膜脱离基板时间分别从7ns缩短到4ns、从8.5ns提前至7ns；在沸腾起始时刻，当α从0.4增大到2.0时，气泡核体积从291.1nm³增大到373.4nm³，热流密度从130kW/cm²增大到161.3kW/cm²，分别提高了22.1%和19.4%。说明亲水表面比疏水表面具有更强的液固相互作用，在沸腾过程中液氩持续吸收热能，促进了气泡的生长和合并，使气泡成核体积增大。同时，亲水性表面的液膜在气膜形成前吸收了更多的热能，界面热阻更低。总之，亲水性表面提供了更有利的沸腾条件，缩短液-气相的转变时间，加速了气泡成核以及气膜的形成，提高了气泡成核及沸腾传热的效率。

高温热泵蒸汽发生系统具有替代小型燃煤锅炉的潜力，不仅可以满足工业领域对110℃以上蒸汽的需求，而且可以降低供热设备的二氧化碳排放量。本文搭建了R245fa制冷剂高温热泵蒸汽发生系统，探究了不同蒸发温度（35~50℃）与冷凝温度（95~125℃）匹配条件，不同热源温度（45~65℃）与产生热水/蒸汽温度（95~120℃）匹配条件下的性能表现，以及热源温度对系统启动状态的影响。结果表明，制热性能系数（COP）、η_iso、η_vol总体呈现出随蒸发/冷凝温度差值增大而减小的趋势；较常规热泵系统，高温热泵系统压缩比水平更高，本机组平均水平为6.09，最高可达8.28，且系统等熵效率与容积效率受机组运行温度的影响更加明显。在压缩比基本保持不变的情况下，蒸发温度由35℃上升至45℃，等熵效率以及容积效率分别下降3.65%、6.16%；COP、制热量随热源温度与产生热水/蒸汽温度差值增大而降低。本机组直接蒸发原理使得产生蒸汽压力低于0.170MPa，设备符合正常压力容器标准；热源温度对系统制冷剂流量变化有一定影响，但影响幅度有限。以本机组为例，热源温度由50℃变化至60℃时，系统制冷剂流量因热源温度升高引起的提升幅度小于5%；启动过程的负载转换会导致系统性能快速变化；热源温度的提高会加快系统的启动速度，热源温度从45℃变化至65℃，启动阶段所花时间减少了520s；热源温度对系统启动稳定性有明显影响，过高或过低都将降低系统启动稳定性。根据稳定性结果分析，本机组的合适热源温度为50~60℃。

为满足环保要求并提高微通道热沉的流动沸腾换热能力，本文选用一种新型的环境友好型低表面张力工质SF-33进行流动沸腾换热研究，设计并制备了在通道顶部与盖板底部间具有开放间隙的大尺寸微通道热沉，搭建了流动沸腾换热实验平台，探究SF-33在不同入口温度、质量流速下的过冷沸腾换热特性及压降特性，并基于可视化结果分析流型转变对换热的影响。结果发现，在本文工况范围内出现了4种流型，包括泡状流、弹状流、气弹-局部搅混流及气弹-局部分层流，开放结构以及较大的流通空间影响了微通道热沉内的流型布局。随着热流密度及出口干度的增加，微通道的换热系数及压降均随热流密度的增加而逐渐增大。降低工质入口温度，能够延缓临界热流密度（CHF）的发生，同时减小进出口压降。并且发现在不同质量流速条件下，随着热流密度增加，进出口压降的变化趋势存在显著差异。

合成气高选择性制取高级醇对推动煤炭清洁高效利用具有重要意义。Co基催化剂的双活性位点对高级醇合成反应具有独特优势。CoCu催化剂因材料成本低、高级醇产量高，成为近年来的研究热点，但其双功能活性位点作用机制尚不清晰，基础理论研究仍待完善。本文概述了Co基催化剂的最新研究进展，重点综述了Co基催化剂在合成高级醇反应中活性位点的性质和反应机理，厘清了Cu/Co比例、CoCu分布均匀性对催化剂性能的影响关系。梳理了碱金属、Zr、Ga等助剂对催化剂构效关系的影响，及其对改善碳链生长、抑制甲烷化、防止碳沉积、提高稳定性等作用。系统论述了具备独特层状结构的LDHs，及CNTs、AC等众多碳基材料作载体对Co基催化剂性能的影响。通过深度剖析合成气制高级醇机理，针对性开发新型催化剂结构及载体材料，可进一步提高Co基催化剂性能，实现更高效、环保和可持续的高级醇合成，为实现商业化夯实基础。

ZSM-5分子筛作为一种具有开放孔结构的固体酸催化剂，其结构与催化性能之间构效关系的建立一直是该领域的研究热点。基于此，本文系统总结了近年来关于ZSM-5分子筛结构（骨架铝分布、孔道结构及骨架缺陷）调控合成的研究进展。本文介绍了骨架铝原子的多样性分布及其表征技术，探讨了铝分布对催化性能的影响；归纳了ZSM-5分子筛孔道结构调变的手段，讨论了孔道尺寸、孔程长短对客体分子的吸附扩散、择形和催化的影响；总结了骨架缺陷的调控策略，并探讨了骨架缺陷对分子筛的酸性、亲疏水性及抗积炭性的影响。最后，对未来研究方向进行了展望，指出铝分布的精准表征、铝分布与催化性能构效关系的建立、结合对合成机理的深刻认识制备特定结构的分子筛及根据反应需求可控调节缺陷是未来ZSM-5分子筛研究领域的重要方向。

电化学氮还原合成氨是未来有望替代传统Haber-Bosch合成氨工艺最有潜力的前沿技术，能够实现分散式生产，并可以灵活应用可再生能源。受限于N₂稳定的化学性质以及催化过程中存在的竞争性析氢反应（HER），电化学氮还原合成氨效率还很低，距离工业化还有很长的路要走。电解质环境是提高效率的有效手段之一，本文从电化学反应环境出发，综述了电解质种类、应用现状以及优化策略，对比了电解质种类对电化学氮还原合成氨效率的影响。不同电解质的效率有较大区别，但仍然无法达到工业化要求。从调控策略出发，开发高N₂溶解度的电解质是提高反应速率的有效手段，通过调控电解质质子浓度、深入研究催化协同的界面反应进一步抑制析氢竞争反应，将大幅提升电化学氮还原合成氨效率，推动该技术的工业化进程。

二氧化碳（CO₂）的高值化利用是解决全球气候变暖和能源短缺问题的重要举措，低碳烯烃作为基础化工原料，是CO₂加氢转化的主要产品之一。铁（Fe）基催化剂以其较高的CO₂催化活性和低廉的制备成本成为该转化过程最具应用潜力的催化材料，但其对低碳烯烃的选择性仍有待提高。本文以CO₂加氢制低碳烯烃Fe基催化剂为研究对象，介绍了Fe基催化剂表面CO₂的吸附活化与反应机制，阐述了Fe基催化剂在反应过程中的结构演变规律（活化、碳化与失活），分析了影响Fe基催化剂性能的组成与结构因素；提出进一步提升催化剂性能的思路与方法，即借助模拟计算和原位表征技术深化对反应机制的认识，系统探究助剂和载体对Fe基催化剂结构和性质的调控机制，并结合反应特性对催化剂进行合理设计。

二氧化碳（CO₂）与环氧化合物的环加成反应是获得环状碳酸酯有效且清洁的方法。其中生物质基催化剂因其无毒、低成本、无污染、可再生以及含有大量氨基、羟基基团等特点受到广泛关注。本文综述了木质素、纤维素、壳聚糖以及β-环糊精等生物质基材料用于催化CO₂与环氧化合物合成环碳酸酯的最新研究进展；讨论了各类生物质基催化剂的合成方法、结构特征以及催化反应机理，并对其催化CO₂环加成反应的活性以及反应条件进行了总结；指出了生物质基催化剂用于CO₂环加成反应存在的大规模应用困难、催化效率偏低、CO₂捕集与转化难以平衡等问题；最后对其未来的应用前景进行了讨论和展望，旨在为生物质材料的利用以及CO₂转化提供参考和新的思路。

片层丝光沸石在特定取向上具有更短的长度，表现出优异的催化性能成为研究热点。本文综述了目前报道的片层丝光沸石原位合成方法，包括单模板法、双模板法以及调整合成条件等，对其在羰基化、环化以及MTO催化反应进行了具体分析，并指出双模板法相比于单模板法从成本和合成方法角度更具优势，结合理论计算对模板剂的定向设计和机理探讨，以合成特定取向且介孔性良好的丝光沸石为模板法的发展方向。合成因素的调整对取向长度的控制较为有效，但一般仍需与特定模板的协同。在应用领域，沿b轴和c轴取向的片状丝光沸石在特定反应中表现出更好的催化活性。从宏观上，建立取向长度比例与特定反应之间的关系；从微观上，结合理论计算和先进表征技术研究模板剂与酸分布和催化反应的相关性，将是片层丝光沸石的研究重点。

将三元尖晶石型锌镓铝金属氧化物和孪晶ZSM-5分子筛制备成双功能催化剂用于苯与二氧化碳甲基化反应。结果表明，相对于二元锌铝或锌镓金属氧化物和常规形貌ZSM-5分子筛组成的双功能催化剂，三元锌镓铝尖晶石可提高催化剂的活性，孪晶分子筛可有效增加产物中对二甲苯的含量。结合各种表征发现，三元锌镓铝尖晶石所具有的更多氧空位强化了二氧化碳的吸附，能够产生更多的甲基化中间体；同时，孪晶分子筛较少的表面酸性位点和较低的(010)晶面暴露程度有效抑制了分子筛表面二甲苯的异构化反应并凸显了对二甲苯的扩散优势，使产物中对二甲苯含量超过了热力学平衡组成。优化后的催化剂在425℃、3MPa的反应条件下表现出高达39.2%的苯转化率和37.1%的二氧化碳转化率，产物中甲苯、二甲苯总选择性为91.2%，且对二甲苯在二甲苯中的比例高达55.6%，催化性能相比二元尖晶石和常规ZSM-5组成的双功能催化剂有显著提升。

以不同浓度的硝酸铁溶液处理的Y分子筛作为载体，以硝酸镍和钼酸铵为活性金属前体，采用等体积浸渍法制备催化剂。利用X射线衍射（XRD）、低温氮气吸附（BET）、扫描电子显微镜（SEM）、氨气程序升温脱附（NH₃-TPD）、氢气程序升温还原（H₂-TPR）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等分析方法对Y分子筛及催化剂进行了物化性质表征。以二苯并噻吩为探针在固定床反应器上评价催化剂的加氢脱硫（HDS）性能。结果表明，Fe物种的引入提高了Y分子筛比表面积和孔体积，改善了Y分子筛的酸性，减弱了NiMo金属和载体间的相互作用，调变了NiMo的电子结构，从而使硫化态催化剂具有更短的MoS₂平均片晶长度和更高的平均堆垛层数、更高的金属Ni和Mo硫化度及NiMoS活性相比例，显著提高了催化剂的加氢脱硫活性。NiMo/0.12MFe-Y催化剂在260℃时的加氢脱硫转化率达81%，比NiMo/USY催化剂提高了18百分点，并且具有更高的直接脱硫路径选择性。

继Sn、Pb脱氢活性发现之后，同主族的Ge也被证实具有催化丙烷脱氢的能力。本文通过硅溶胶法将In物种引入Ge/SiO₂催化剂，考察了In物种以及In物种含量对Ge/SiO₂催化剂丙烷脱氢性能的影响，并辅以X射线衍射、X射线荧光光谱分析、N₂吸脱附、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、H₂程序升温还原等表征方法对其优化原理进行了探讨。研究结果表明，助剂In引入后可生成在反应条件下稳定存在的In₂(Ge₂O₇)，其几何效应削弱了Ge物种的还原与烧结。In物种引入不仅可减缓Ge/SiO₂催化剂单次反应的失活速率，也可削弱多次反应-再生过程中催化剂的不可逆失活。引入6%（质量分数）的In物种后，Ge/SiO₂催化剂的失活速率参数由0.044h^-1降为0.019h^-1，氧化再生后催化剂初始活性也由下降22.3%削弱为仅下降7.1%。

以活性炭纤维毡（ACFF）为基底，采用水热法与超声法相结合方式制备了活性炭纤维毡负载N-TiO₂/MoS₂/N-TiO₂光催化剂（NT/MS/NT/ACFF），并以此作为载体，通过共价结合法制得NT/MS/NT/ACFF固定化漆酶。利用扫描电子显微镜、X射线衍射仪、比表面积分析、拉曼光谱、紫外-可见分光光度计和傅里叶变换红外光谱等手段对样品的形貌、微观结构进行了表征，研究了不同体系对双酚A（BPA）的降解效果、反应动力学及矿化率，考察了催化剂的重复使用性能。结果表明，与其他体系相比，可见光下NT/MS/NT/ACFF固定化漆酶对BPA降解率高达82.5%，表观速率常数k_obs为0.00764min^-1，矿化率可达64.5%。NT/MS/NT/ACFF固定化漆酶具有良好的光催化、酶催化的活性及稳定性，循环使用4次后BPA降解率仍可达到69.4%。通过气相色谱-质谱（GC-MS）结果分析，推断BPA被NT/MS/NT/ACFF固定化漆酶的催化降解过程包括断裂重组、氧化分解、开环等反应。

汞污染来源广泛、排放量大，已成为世界上最严重的十大污染源之一。在众多汞离子去除技术中，吸附法由于具有高效且经济的特点，成为了较为成熟且应用广泛的处理技术。性能优异的吸附剂是吸附法的关键，而传统的吸附材料吸附性能有限。基于此，本文介绍了近年来报道的金属有机骨架材料（MOFs）、共价有机框架材料（COFs）、共轭微孔聚合物（CMPs）、导电聚合物、二维过渡金属碳（氮）化物（MXenes）和复合材料等新型汞离子吸附材料，详细论述了这些吸附材料的结构特征及其与汞离子的吸附特性之间的关系。总结了水中汞离子吸附材料的发展前景，指出调节材料结构以及添加特定官能团是进一步研发新材料的方向，希望对新型汞离子吸附材料的设计和开发提供一定参考和启发。

采用“自上而下”法设计全木基水凝胶是一种制备功能化材料的新型策略，所得到的材料既保留了水凝胶原始的回弹性，同时又具有良好的力学特性和各向异性，在生物医药、柔性传感、环境保护等领域有着广泛的发展。本文综述了近年来“自上而下”设计全木基水凝胶的研究动向与发展。首先，阐述了“自下而上”和“自上而下”两种设计方法及全木基水凝胶的研究背景；其次，受木材天然结构启发，归纳了“自上而下”设计全木基水凝胶的原理，包括纤维素支架的制备及基质聚合物的选择，探讨了“自上而下”设计全木基水凝胶的前沿应用，包括可穿戴电子器件、骨修复支架、超级电容器及太阳能蒸发器等；最后，针对“自上而下”设计全木基水凝胶现存的挑战进行了总结与展望，建议后续研究着重关注该材料的各向异性、力学性能、普适性及绿色生产等问题，进一步为全木基水凝胶结构设计及前沿应用提供参考。

气体膜分离技术在化工行业中极为常见，与传统气体分离技术相比，具有占地小、能耗低、操作简单和节能环保等优点，应用前景广泛。膜材料作为气体膜分离技术的核心，被广泛研究，其中基于金属有机框架（MOF）材料的混合基质膜（MMM）兼具高渗透性和高选择性，是有潜力的气体分离膜材料。MOF材料种类繁多，具有孔道结构可调性和表面可修饰性，但MOF颗粒与聚合物存在性质差异，相容性较差，易分散不均匀，导致MMM中存在颗粒团聚、聚合物链段僵化和颗粒孔道堵塞等界面缺陷，进而影响膜的气体分离性能和机械性能。本文根据改性方法原理的不同，归纳了改善MOF基MMM相容性的四种方法，分别是MOF的改性、MOF表面修饰、聚合物的改性和MMM的后处理。结合研究者们的实例，阐述其制备MMM的聚合物种类、MOF种类、目标气体、改性方法的机理和改性目的，并通过对改性前后MMM的渗透率、选择性和机械性能进行数据对比，体现界面改性后达到的分离效果。最后，对目前存在的改性方法进行探讨，提出现有界面优化方法的发展空间，比如对分子本身特性、温度、老化条件的考虑，以及利用预测模型来预筛选聚合物-填料组合。未来，应重点关注MMM的工业应用场景，提升负载量，最大化多孔MOF的优势，增强膜的机械性能和耐老化性能，促进MMM进一步商业化发展。

光聚合是一种较为理想的绿色合成途径，但目前大多数的商业光引发剂面临着毒性与环保问题，因此较为绿色的天然化合物成为光聚合研究领域的新热点。本文根据不同种类的天然化合物可通过其化学特性，直接或间接地参与光引发反应，提高体系的吸收波长范围，从而在发光二极管（LED）辐照下引发多种丙烯酸酯的自由基聚合反应和环氧化物的阳离子聚合反应等，概述了不同来源的天然化合物用于自由基聚合和阳离子聚合光引发体系的研究进展，展示了香兰素、丁香醛等多种天然化合物基光引发体系的独特优势和应用潜力，总结了目前所面临的提纯困难、产率低、氧阻聚等挑战，提出了后续研究应注重天然化合物的绿色提取与改性，以及天然化合物基阳离子光引发体系的开发等建议，为天然化合物用于光引发体系的设计及应用提供了参考。

因木质纤维素基生物质炭具有表面官能团丰富、结构易于调控及化学性质稳定等优点，其被广泛应用于催化、吸附及电化学等领域。其中，在光催化材料的构筑中，生物质炭能够改善半导体吸光差、光生载流子分离效率低、活性位点较少、比表面积较小等问题，进而优化其光催化性能。本文重点讨论了纤维素和木质素基生物质炭用于不同半导体（TiO₂、g-C₃N₄及ZnO等）的改性，改性方式包括复合改性和掺杂改性，复合改性又分为碳点复合和以炭为载体两种形式。同时，详细介绍了改性后的催化剂在各种光催化应用[光催化有机污染物降解、Cr(Ⅵ)还原、产氢及产H₂O₂等]中的性能表现。最后，从催化材料设计和光催化应用角度分别讨论了木质纤维素基生物质炭改性半导体用于光催化的研究现状及存在的问题，并提出了相应的解决方案。另外，还展望了该领域的未来发展前景。本文能够为生物质衍生炭的应用及光催化材料的设计提供较为深入的见解和指引。

氟化物移除是全世界范围内急需解决的水处理问题。本文通过一种简单的沉淀-煅烧法合成了氧化镁吸附剂并将其应用于废水除氟研究。pH对合成的氧化镁材料比表面积影响较大，pH在10~10.5时合成的材料比表面积最大（101.1~154.8m²/g）。通过批量吸附实验及等温线研究，发现最大吸附容量为61.337mg/g；该过程符合Freundlich模型，说明吸附过程为非均相吸附；通过动力学研究，发现吸附过程符合拟二级动力学模型，说明吸附过程包含化学吸附。通过X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）等表征结果推断出氧化镁的吸附机理为静电相互作用、离子交换机制。在pH为2~10时氧化镁能有效去除水中的氟化物；常见竞争阴离子中仅有CO₃^2-、PO₄^3-对氟化物的吸附有不利影响；循环吸附实验表明氧化镁吸附剂具有可再生利用的潜力。因此，通过对合成的氧化镁材料进行批次吸附实验及吸附机理的探究，为废水除氟的工业应用提供一定的理论积累。

采用原位水热晶化法在两种氧化铝载体上制备Ge-ZSM-5膜。利用扫描电子显微镜（SEM）、能量色散光谱（EDS）及X射线衍射（XRD）对膜进行表征。考察合成液中水含量对膜的微结构及膜对乙二醇溶液渗透汽化分离性能的影响。结果表明，水含量较少时，膜表面为分子筛晶体；增加水含量，膜表面晶体逐渐被无定形物质覆盖，最终无定形物质可形成连续层，此时膜的分离性能最好；水含量较高时，膜层不连续。合成液中水含量增加，膜中铝含量升高，而锗含量降低，膜的分离性能逐渐优化。在更易于溶出铝元素的载体上，膜中铝元素含量较高，分离性能更好。在分离性能最好的Ge-ZSM-5膜上，30℃时，对于水质量分数为1%~35%的乙二醇溶液，其水渗透通量为35.7~116.7g/(m²·h)，分离因子为1138.5~46.5，该膜对高浓度乙二醇溶液脱水具有应用潜力。

为探究石墨烯/橡胶复合改性沥青与集料的界面黏附性能及黏附机理，采用光电比色法和接触角法对石墨烯/橡胶复合改性沥青与集料的界面黏附性能进行了研究。利用分子动力学软件MS构建了沥青与集料的界面模型，以黏附功对沥青与集料的界面黏附性能进行了量化。从原子尺度对沥青与集料间的黏附机理以及温湿敏感性进行了分析研究。结果表明：集料种类对于黏附性能的影响要明显大于沥青种类对于黏附性能的影响；在碱性集料缺乏的地区，石墨烯/橡胶复合改性沥青与花岗岩的黏附性效果最优，因此此类地区推荐使用石墨烯/橡胶复合改性沥青作为沥青胶结料；石墨烯/橡胶复合改性沥青可以明显改善沥青与集料的黏附性能，随着集料氧化物碱性增强，沥青中的极性分子在集料表面从“倾斜分布”转为“平行分布”，从而增强沥青与集料间的黏附性能。本研究在微细观层面揭示了石墨烯/橡胶复合改性沥青与集料的界面黏附机理，旨在为石墨烯/橡胶复合改性沥青路面的设计提供指导。

以Nafion溶液为黏结剂，在纯铅基体上涂覆4.17μm的石墨粉颗粒，制备了石墨粉/Nafion-铅复合电极，对其进行了比表面积分析及扫描电子显微镜镜表征，并用于电还原草酸制备乙醇酸的实验。可以观察到石墨粉/Nafion-铅复合电极的比表面积为0.3022m²/g，远大于纯铅比表面积，并且负载在铅表面的石墨粉形成斑块和裂缝结构，能够为草酸电还原提供更多的活性位点，使草酸能够在电极表面进行四电子的深度还原，从而生成更多的乙醇酸。通过改变电位、温度等工艺条件进行了一系列电还原实验，评价了其草酸还原活性及乙醇酸选择性等性能，结果表明以饱和甘汞电极为参比电极，在恒定还原电位-1.6V、60℃的条件下，石墨粉/Nafion-铅复合电极对草酸的转化率达到了50.85%，乙醇酸的选择性高达73.26%，且乙醇酸的法拉第效率为80.90%，这些性能均显著优于纯铅电极。

为增强纤维基水蒸发器的液体传输能力，利用熔喷-热熔复合工艺，设计并制备了一种三层复合结构的聚乳酸/聚乙二醇@十二烷基硫酸钠超细纤维材料，通过扫描电子显微镜、液体接触角测量仪和液态水分管理测试仪对其形貌结构和液体传输行为进行表征。结果表明，得益于样品在厚度方向上纤维直径和水润湿能力的规则分布，单向水分传递指数增加到了533.19%、吸液速率增大到了2.37mg/s，从而在613.52W/m²光强下获得了1.27kg/(m²·h)的水蒸发速率。同时，样品表现出优异的可水洗性，利于重复利用，且纵横向拉伸断裂强力分别为67.37N和35.39N，以期为可降解海水蒸发器液体传输能力的提高提供新思路。

为解决激光辐照碳纤维石墨化不均匀、模量差别大的问题，本文通过实验研究了单、双侧高斯激光辐照碳纤维，确定了碳纤维石墨化不均匀性是由激光光强分布和纤维束传热引起的温度不均导致的，采用光强分布均匀的平顶激光辐照薄层化碳纤维显著提高了碳纤维石墨化的均匀性，对比了高斯激光直接辐照碳纤维与平顶激光辐照薄层化碳纤维的力学性能变化，通过Weibull分布函数对碳纤维力学性能的离散性进行统计分析。结果表明：通过平顶激光辐照的薄层化碳纤维的石墨化均匀性得到显著提高，平均拉伸模量从227.37GPa提高至311.90GPa，提高了37.18%；相较于高斯激光直接辐照，平顶激光辐照的薄层化碳纤维的拉伸模量变异系数由44%降低至12%，拉伸模量的Weibull模数显著提高，离散性降低。

富含二十二碳六烯酸的磷脂酰丝氨酸（docosahexaenoic acid-rich phosphatidylserine，DHA-PS）在改善脂质代谢、保护神经系统、缓解和改善神经退行性疾病方面具有突出功效。目前DHA-PS产品主要来自海洋生物提取，含量极低、工艺复杂且成本高。为解决该问题，构建了天然来源的藻油为DHA供体、微量液体脂肪酶为催化剂的高效无溶剂酯交换反应体系制备DHA-PS。建立了采用甲醇萃取从无溶剂体系中富集磷脂的方法，并探究了薄层色谱-气相色谱联用检测磷脂中脂肪酸组成。在实验研究基础上，采用分子对接探究了该体系中底物与酶蛋白间的相互作用及脂肪酶对不同脂肪酸的亲和能力。实验结果显示，产物磷脂酰丝氨酸（phosphatidylserine，PS）中DHA的最高掺入率为21.7%。分子对接结果揭示底物PS和藻油与酶蛋白质间存在较强的氢键作用和疏水作用，这为酯交换反应的发生提供了理论基础。此外，脂肪酶（6xok）对目标脂肪酸DHA的亲和力明显高于其他脂肪酸，表明脂肪酶为催化剂、藻油为DHA供体时可与底物PS发生酯交换反应高效制备DHA-PS。

废铅酸蓄电池铅膏是再生铅的重要来源，传统火法冶炼工艺产生铅尘、二氧化硫及冶炼铅渣，存在一定的环境风险，因此湿法工艺成为了研究的热点。本文聚焦废铅膏湿法回收铅工艺中的电沉积工艺，对酸浸出-电沉积、碱浸出-电沉积、其他溶剂浸出-电沉积、固相电解等工艺进行了综述，对各工艺的原理、过程、技术参数进行了详细分析。此外，本文对当前研究的电沉积回收铅工艺的关键技术点，如废铅膏预处理方式、浸出/电解液体系、阳极副产物、电流效率及电解能耗、产物纯度及形貌调控等进行了总结。同时，本文对电沉积工艺的前景进行了展望，认为浸出/电解液体系绿色环保、工艺流程短、电解能耗低、电解液可以循环利用，是废铅膏电沉积回收铅工艺未来关注和研究的重点。

受传统养殖技术水体污染加剧、药物滥用及水产品质量下降等因素的影响，我国集约化陆基水产养殖技术正快速发展。然而，高密度陆基养殖会产生大量含高浓度污染物的尾水，需要净化处理才能循环使用或达标排放，因此开发高效节本的尾水处理技术对陆基养殖技术发展至关重要。本文在介绍目前国内外陆基养殖尾水主要处理技术种类、工作原理、处理效果的基础上，通过对比各自优缺点，认为生物絮团技术是最有发展前景的陆基养殖尾水处理技术，并分析了其未来重点发展方向。

城镇化的加速推进导致污泥处置压力不断增大。热解法作为资源化处置污泥的有效手段，重金属是处置过程中需要格外关注的一种污染物。本文在水平固定床反应器中开展污泥和农林废弃物的共热解实验，探究不同热解温度下（500℃、700℃）农林废弃物种类（稻壳、木屑、玉米秸秆）以及掺混比例（25%、50%）对重金属元素Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn在生物炭中迁移转化特性的影响。研究发现，随着热解温度由500℃升至700℃，重金属在生物炭中的残余率呈现下降趋势，而掺混农林废弃物共热解则会使生物炭中Co、Cr、Mn的残余率上升。对重金属赋存形态的研究发现，热解温度的升高以及掺混农林废弃物共热解在大部分情况下可以使重金属以更稳定的形态赋存在生物炭中，但也应注意700℃时掺混农林废弃物共热解不利于生物炭中Ni向稳定形态转化。总体上看，掺混农林废弃物共热解会使生物炭的潜在生态风险系数呈下降趋势。本文期望为实际工业生产中污泥热处置重金属排放控制方面提供有价值的参考。

以石油炼制过程中产生的废流化催化裂化催化剂（sFCCc）和废加氢裂化催化剂（sHCc）为研究对象，探究了炼油废催化剂对炼化废水特征污染物硝基苯的吸附性能。sFCCc和sHCc保留了新鲜催化剂的Y型分子筛骨架，但具有更大的平均孔径和更高的晶格氧含量。在pH为2~12时，sFCCc经30min对硝基苯达到吸附平衡，吸附容量为18.65mg/g；sHCc经5min达到吸附平衡，吸附容量为20.01mg/g，吸附硝基苯的效果优于sFCCc。两种废催化剂经5次洗脱再生后吸附性能稳定，吸附硝基苯均遵循Freundlich吸附等温模型和拟二级反应动力学模型，表明发生了多层非理想吸附，同时存在物理吸附和化学吸附作用。表征结果显示，炼油废催化剂中的晶格氧和Lewis酸位点均可作为活性位点，通过物理吸附与化学吸附共同去除硝基苯。其中，晶格氧通过电子供体-受体效应与硝基苯的吸电子官能团（—NO₂）结合，而Lewis酸位点易发生羟基化反应通过氢键与硝基苯结合。

以农业废弃物废菌棒为原料，采用浸渍-煅烧法制备高性能的钴氮共掺杂废菌棒生物炭（Co-N@MSBC），对其进行扫描电子显微镜（SEM）、比表面积（BET）、红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）表征分析，并用Co-N@MSBC活化过一硫酸盐（PMS）去除加替沙星（GAT）。结果表明，与PMS、MSBC、MSBC/PMS、Co-N@MSBC相比，最佳条件下，Co-N@MSBC/PMS体系在60min内对GAT的去除率高达96.5%，且在宽pH（3~11）范围均保持90%以上的GAT去除率；Cl^-、\mathrm{N}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-}和\mathrm{H}\mathrm{C}{\mathrm{O}}_{\mathrm{3}}^{-}对GAT去除有一定抑制作用，{\mathrm{H}}_{\mathrm{2}}\mathrm{P}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{-}有轻微促进作用。Co-N@MSBC经过3次循环利用后对用自来水和超纯水配置的GAT去除率均高于85%，表明其具有良好的稳定性。淬灭实验表明，硫酸根自由基（\mathrm{S}{\mathrm{O}}_{\mathrm{4}}^{·-}）、羟基自由基（·OH）和单线态氧（¹O₂）共同参与降解。体系存在亚稳态络合物介导的非自由基途径。电化学阻抗谱（EIS）和线性扫描伏安法（LSV）研究表明，GAT去除过程中存在三元体系间的直接电子转移，即PMS、Co-N@MSBC和GAT分别充当电子受体、电子桥和电子供体，且掺杂的Co、N促进PMS与Co-N@MSBC之间的电子转移。

水体中硝酸盐氮（NO₃^--N）的污染不仅会造成水生态环境的恶化，还对人类健康构成严重威胁，已引起世界广泛关注。本文通过在泡沫钛板（Ti foam）上化学镀Ni-电沉积镀Sn/Bi的方法制备出一种新型含有中间层的Ti foam-Ni-Sn/Bi电极。扫描电子显微镜、X射线衍射仪以及电极性能特性测试结果表明Ni以及Sn/Bi被分别成功沉积到了Ti基底和Ni中间层上，并具备较大的电化学活性面积和较多的活性位点。以制备的Ti foam-Ni-Sn/Bi电极为阴极、Ti/RuO₂-Ir₂O₃电极为阳极构建电还原体系，对水中NO₃^--N进行电还原处理。实验结果表明，在初始NO₃^--N浓度为150mg/L、电流密度为20mA/cm²、pH为3、搅拌速率600r/min、板间距为3cm时，电还原6h后NO₃^--N去除率达87.43%，氮气（N₂）选择性为90.73%。因此，本方法制备的Ti foam-Ni-Sn/Bi电极在NO₃^--N电还原过程中表现出较好的还原性能和较高的N₂选择性。

采用生物干化技术处理污水厂脱水污泥，在连续运行条件下考察物料停留时间和引风量对污泥生物干化进程的影响，探究水分去除作用机制。连续运行8天后结果表明，物料停留时间为4天的生物干化体系平均堆温为61.2℃，生物干化指数均值为6.1。引风强度为0.95m³/(h·kg VS)时，堆体温度通常维持在51.9~64.6℃，水分去除率与表观减水量分别为35.55%、22.90kg；风量增大至1.30m³/(h·kg VS)时，除水效果略有提升但并不明显。污泥生物干化体系中，常温/中温微生物快速衰亡并溶胞，Firmicutes成为优势微生物门类，具有芽孢的微生物种属Bacillus在堆体中的丰度均不低于75%；堆体中心区微生物荧光强度上升至837.5，但活菌占比仅为14.6%。湿污泥投加后，随着堆体温度快速上升，进料区溶解性有机质含量明显提高，可溶性蛋白和多糖含量分别上升至5.6mg/g、5.0mg/g。低场核磁共振测试结果显示，湿污泥中水分赋存形态主要为结合水。随着生物干化进程的推进，污泥样本弛豫时间缩短，水分迁移率降低，物料中水分去除速率减慢。基于水热平衡分析，物料停留时间4d、引风量0.95m³/(h·kg VS)的污泥干化体系生物产热高达1.91MJ/d，热量利用效率达到65.58%；水分去除与堆体温度、引风量直接相关，也受到污泥中有机质含量、水汽相对湿度等因素影响。

通过在水平固定床反应器内开展废弃木质建筑模板的热解实验，探究热解温度（400~800℃）对废弃木质建筑模板热解产物的影响，另外选取木屑、稻壳两种典型生物质，比较分析了三种原料的热解三相产物分布及性质。研究发现，随热解温度的升高，废弃木质建筑模板和两种典型生物质的固相产率都呈现降低的趋势，而气相产率呈现增加的趋势，液相产物产率于500℃时达到峰值后逐渐降低；各生物炭表面官能团含量不断下降，除稻壳外生物炭孔隙结构趋于丰富；热解油中含氧类重质有机物分子逐渐转化为芳香类及烃类等轻质分子；热解气中可燃组分占比增加；木质建筑模板在400℃时固相产率最高，为40.16%，500℃时热解液相产率最高，达到53.6%，随着温度的进一步升高，气相产率在800℃时达43.3%。相同热解温度下木质建筑模板的液相产率最大，热解油中含氧类及芳香类有机物占比较高；低温工况下热解气中可燃组分占比高于木屑和稻壳。本研究为废弃木质建筑模板的资源化利用提供了有益参考。

目前，在燃煤电厂灵活调峰过程中会出现烟气中CO浓度排放过高问题，这会对脱硝系统中钒钛催化剂氨气选择性催化还原（NH₃-SCR）脱硝性能造成影响。本文采用超声浸渍法制备钒钛催化剂及Sb改性钒钛催化剂，研究了CO对钒钛催化剂NH₃-SCR脱硝性能的影响，同时探究了Sb改性对提高钒钛催化剂抗CO中毒机理，通过N₂吸脱附、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）及原位红外漫反射（in-situ DRIFT）等方法对催化剂样品进行了表征分析。结果表明：CO的存在会抑制2.5V/Ti催化剂的NH₃-SCR脱硝活性，Sb改性可以提高催化剂的NH₃-SCR脱硝性能并减弱CO对催化剂脱硝活性的抑制作用。一方面，CO通入后使得2.5V/Ti催化剂表面V⁵⁺和O_α含量减少，抑制了催化剂表面NH₃-SCR反应进行；另一方面，CO会在2.5V/Ti催化剂表面与NH₃和NO产生竞争吸附，抑制催化剂表面NH₃的吸附以及NH₂中间产物的形成，减少表面活性双齿型硝酸盐和桥式硝酸盐的生成并且减缓双齿型硝酸盐和NH₃以及NH₃(L)和NO+O₂的反应，从而抑制了催化剂NH₃-SCR脱硝活性。Sb改性显著增加了催化剂表面O_α的含量，并通过2V⁴⁺+Sb⁵⁺\stackrel{}{\rightleftharpoons }2V⁵⁺+Sb³⁺这一氧化还原循环减弱了CO对V-3Sb/Ti催化剂表面V⁵⁺含量的影响。此外，Sb改性还促进了催化剂表面SCR反应活性物种的生成，提高了CO存在时V-3Sb/Ti催化剂表面NH₃（L）的反应性，因此V-3Sb/Ti催化剂表现出优异的NH₃-SCR性能和更好的抗CO中毒特性。

酶预处理是缓解厨余垃圾厌氧消化过程中水解速率受限的有效手段，为提高预处理协同厌氧消化技术对厨余垃圾的生物转化效率，使用不同生物酶对厨余垃圾进行预处理，以水解效率为指标，探究适宜的酶种类、用量和处理时间。根据可溶性化学需氧量（soluble chemical oxygen demand，SCOD）的含量变化可知，当以700U/g纤维素酶、400U/g酸性蛋白酶、80U/g α-淀粉酶和300U/g糖化酶共同预处理16h时，预处理效果最优，酶解液的SCOD、可溶性还原糖和游离氨基酸含量分别达到89200.00mg/L、39.91g/L和43.26g/L，是对照组的2.74倍、2.45倍和1.44倍。此外，预处理组淀粉、纤维素等大分子有机物含量也显著降低。经济核算显示，含水率80%的厨余垃圾的多酶协同预处理成本约为381.38CNY/t，最终“预处理+干式厌氧消化”的总收益约为189.95CNY/t。结果表明，多酶协同预处理有效促进了厨余垃圾不溶性大分子物质的水解，改善了底物流动性，便于微生物的接触和直接利用，能为后续厌氧消化提供更多有利条件。同时，多酶协同预处理条件的优化为厨余垃圾“预处理+厌氧消化”的实际工程应用提供了理论参考。

有机溶剂纳滤（OSN）作为一种新兴的膜分离技术在医药化工等领域得到广泛应用。然而常见的纳滤膜不具备良好的耐溶剂性能，因此选择适合的膜材料是有机溶剂纳滤工业应用的关键。以哌嗪（PIP）为水相单体，均苯三甲酰氯（TMC）为油相单体，通过界面聚合法在聚醚醚酮（PEEK）多孔膜上负载了聚酰胺（PA）功能层，制备了良好耐溶剂性能的PA/PEEK复合纳滤膜，并对其微观结构、亲水性能等进行了研究。探究了PIP浓度对复合膜渗透分离性能的影响，并对性能最优异的膜进行了多种有机溶剂的通量测试以及低价盐离子和小分子有机物截留性能测试。结果表明，0.3%（质量分数）PIP浓度制备的膜具有最优渗透分离性能，其水通量达到(4.81±0.04)L/(h·m²·bar)（1bar=10⁵Pa），Na₂SO₄截留率为98.23%；复合膜对甲醇溶剂通量达到(2.77±0.22)L/(h·m²·bar)，在乙醇溶剂中的截留分子量约为519g/mol。此外，复合膜表现出稳定的长期有机溶剂纳滤性能。

为了解决现代铍冶金工艺中铍纯度低、铍收得率低以及危废渣量大等难题，本文聚焦铍冶金基础理论，提出了低温解离铍矿+物理纯化含铍化合物的提铍新方法。针对铍矿中含铝氟化物的除杂过程，在HF体系背景下，研究了AlF₃杂质的溶解度规律和纯化机理，从溶解度实验结果来看，AlF₃直接解离出来的Al³⁺浓度和F^-浓度是很低的，在10^-5级别，难以形成AlF{}_{\mathrm{6}}^{\mathrm{3}-}配合物，所以在H₂O体系中AlF₃的溶解度要低于在HF体系中的溶解度，而在HF-H₂O-AlF₃体系下，会形成F的配位离子，使原本不溶的AlF₃反而有了一定的溶解度。以此为基础，采用低温煅烧的方式破坏H₃AlF₆结构，将H₃AlF₆分解成AlF₃，避免了H₃AlF₆对AlF₃溶解度产生的影响，从而解决了杂质的分离难题。

金属络合氰化物是自然界中性质非常稳定、难以衰减或分解的一类环境污染物，采用化学氧化法难以去除。本文以铁氰络合物（铁氰化钾、亚铁氰化钾）为典型模型底物，对前期筛选获得的金属络合氰化物降解菌群进一步开展铁氰络合物生物降解研究。结果表明，菌群在浓度为(45±2.5)mg/L铁氰络合物体系中，30℃、120r/min条件下，经过约8h生长延滞，36h后达到生长稳定期，对铁氰络合物的降解率第5天达到71.7%±1.2%。实验确认菌群能直接利用铁氰络合物作为氮源生长，铁氰络合物被降解转化为甲酸、铵和铁离子/亚铁离子。采用菌群对模拟受铁氰络合物(52.00±1.00)mg/kg污染的土壤进行生物修复获得了良好的效果，按照碳氮摩尔比为6∶1的比例添加葡萄糖进行生物刺激处理，受污染土壤第14天的生物修复效率可达到64.3%±1.8%。上述研究结果为进一步发展环境友好的金属络合氰化物处理技术提供了基础。

针对大型危险化学品储罐区多级多米诺事故，提出一种基于概率图分解与综合的贝叶斯网络（BN）高效构建与分析方法。在综合考虑多种风速风向组合以及定量风险评价标准规范涵盖的常见事故模式时，能够处理10²个储罐和10⁶个独立场景以上规模的多米诺事故，实现自动因果推理与诊断推理分析。基于上海某大型化工企业实际布局构建示例罐区，进行多米诺事故案例分析。结果表明：较多常压液体储罐的区域以及位于压力球罐下风向的储罐区受多米诺事故影响较大；由于蒸气云爆炸等事故范围受风速风向影响巨大，全罐区多米诺事故风险空间分布呈现显著的季节性变化。通过BN自动推理，不仅绘制出各罐区最可能的事故路径，还可以根据实际事故发展推测泄漏孔径等难以直接观测的情境参数，为事故预防、应急处置和事故调查提供了有力的分析工具。