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2024年 第43卷 第5期 刊出日期:2024-05-25
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    本期封面、中英文目次表、版权页
    化工进展. 2024, 43(5):  0. 
    摘要 ( 13 )   PDF (5677KB) ( 10 )  
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    化工进展. 2024, 43(5):  0. 
    摘要 ( 6 )   PDF (35064KB) ( 2 )  
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    化石能源的清洁高效转化利用
    载氧体在甲烷化学链重整反应中的研究进展
    王嘉锐, 刘大伟, 邓耀, 徐瑾, 马晓迅, 徐龙
    化工进展. 2024, 43(5):  2235-2253.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2104
    摘要 ( 35 )   HTML ( 4 )   PDF (2628KB) ( 38 )  
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    甲烷化学链重整(CLRM)反应利用固体载氧体材料作为中间体,将传统甲烷重整反应分成还原和氧化两个反应,载氧体在这个过程中不断地被氧化还原,形成链式循环反应,实现了合成气或氢气的连续生产。相比传统重整反应而言,CLRM反应无须高成本的空分装置即可得到高纯度的产物。CLRM反应研究的关键在于载氧体的设计与选择,本文总结了近年来金属基载氧体(Ni、Fe、Cu、Co、Mn、Ce基)、复合型载氧体(包括钙钛矿和六铝酸盐)的最新研究进展,重点讨论了这些载氧体的组成、结构对反应性能的影响以及材料的设计与优化策略。进一步地,对载氧体的合成方法也做了总结和论述。此外,在甲烷化学链重整的工业化方面,探讨了反应器工艺流程设计的相关内容并提出了潜在问题。最后,对CLRM反应载氧体的研究现状提出了一些存在的挑战和未来的展望。

    循环流化床高碱煤气化技术研发及应用进展
    张海霞, 朱治平, 张思源
    化工进展. 2024, 43(5):  2254-2278.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2195
    摘要 ( 21 )   HTML ( 3 )   PDF (11368KB) ( 11 )  
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    系统回顾了循环流化床高碱煤气化技术的研发及应用历程,重点概况了在高碱煤基础理化特性、气化反应特性及碱金属的迁移特性、防结渣技术研究及循环流化床高碱煤气化工程应用四个方面的进展与成果。梳理了高碱煤的煤质特征、碱金属的赋存形态和含量、前处理方法对碱金属含量测定的影响,以及高碱煤的燃烧和成灰特性。总结了煤种、反应进程、气化温度、氧碳摩尔比、反应气氛等对高碱煤气化性能指标和气化灰结渣特性的影响。阐述了配煤、添加剂及更换床料等方法对预防高碱煤气化结渣的作用和反应机理,采用刚玉做床料实现了循环流化床高碱煤气化中试装置稳定运行。评述了循环流化床高碱煤气化技术的自主创新以及在工业燃气、合成气领域的成功应用。最后,从建立高碱煤气化用煤数据库、开发纯用高碱煤的气化技术、开发高效脱碱及原位耦合利用革新技术、探索高碱煤与其他物料协同利用技术并制备高性能材料四个方面展望了未来高碱煤气化技术的发展方向。

    低阶煤热解挥发分热催化重整研究进展
    姚乃瑜, 曹景沛, 庞新博, 赵小燕, 蔡士杰, 徐敏, 赵静平, 冯晓博, 伊凤娇
    化工进展. 2024, 43(5):  2279-2293.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0013
    摘要 ( 12 )   HTML ( 0 )   PDF (2320KB) ( 10 )  
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    低阶煤清洁高效利用是我国的重大战略需求之一。在煤热转化技术中,煤热解挥发分催化重整可将复杂热解产品定向轻质化制备化学品,具有广泛应用前景。改变工艺条件是提高热解转化率和产品收率的重要手段,优化反应器设计以及开发高活性和稳定性催化剂是该技术发展的重要方向。本文首先介绍了低阶煤及其挥发分的催化重整方式,在此基础上综述了温度、气氛、停留时间等反应条件的影响以及固定床和流化床反应器应用的策略和挑战,然后对金属类、炭基和沸石类催化剂的后处理及原位控制等改性方法与作用原理进行了分析,阐述了热解挥发分的催化裂解机理。此外,指出了煤热解挥发分催化重整技术在工业化生产中的瓶颈,明确了挥发分中低碳烃类与大分子化合物的催化转化路径对煤热解过程中二次反应定向调控的关键作用,深入探究了催化剂中酸催化质子化作用对催化剂失活机制的影响。

    电解煤浆制氢过程中煤阶及矿物的影响与煤结构演化研究进展
    周安宁, 江雨寒, 刘墨宣, 赵伟, 李振
    化工进展. 2024, 43(5):  2294-2310.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2256
    摘要 ( 14 )   HTML ( 1 )   PDF (4730KB) ( 8 )  
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    电解煤浆制氢(CSE)是一种在温和条件下实现电化学制氢与煤炭低碳清洁利用的新技术。电解煤浆制氢的理论分解电压仅为0.21V,实际消耗的能量约为电解水制氢的1/3~1/2,具有能耗低、污染小,可与煤基精细化学品制备、煤岩显微组分分离等过程集成的优点,但煤转化率低、煤浆电解机理不清晰等问题仍具有极大挑战性。本文讨论了CSE机理研究现状,概述了煤阶及矿物质对CSE的电氧化活性的影响,总结了CSE过程中煤表面元素、官能团结构、煤碳骨架结构在阳极区电化学氧化的变化规律,讨论了阴极区电化学还原对煤表面润湿性、Zeta电位等煤表面性质的影响,以及阴极区添加煤浆的电还原制氢及其耦合技术,以期为CSE制氢与煤低碳清洁利用提供理论支撑。此外,本文还展望了CSE的发展方向,提出了高性能CSE电极催化材料开发及煤氧化-还原反应调控机理研究是该技术获得突破的关键。

    煤固废基分子筛的制备及其应用进展
    张国卿, 宋舒波, 王兴瑞, 巩苗苗, 王旭, 许宇鸿, 冯继越, 张福扬, 陈汇勇
    化工进展. 2024, 43(5):  2311-2323.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2107
    摘要 ( 19 )   HTML ( 0 )   PDF (2067KB) ( 13 )  
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    从煤基固废高值化利用以及分子筛材料低成本制备两方面的迫切需求出发,本文以煤矸石、粉煤灰、煤气化渣和煤液化渣四种最主要的煤基固废为研究对象,从形成机制、化学组成、矿物性质以及结构与形貌特征等多方面阐述以其为原料制备分子筛的优势及可行性;系统总结了煤基固废活化预处理及晶化转化为分子筛的主要方法;以典型案例的形式,介绍并分析了煤固废基分子筛在气/液相吸附、多相催化等领域的应用优势。基于对煤固废基分子筛的制备、改性以及应用研究进展的综述与总结,提出了低能耗活化与晶化、骨架类型的拓展以及多领域应用探索三方面的研究趋势。

    燃煤烟气湿法协同脱硫脱碳技术研究进展
    高凡翔, 刘阳, 张贵泉, 秦锋, 姚建涛, 金辉, 师进文
    化工进展. 2024, 43(5):  2324-2342.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1945
    摘要 ( 35 )   HTML ( 0 )   PDF (2672KB) ( 8 )  
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    燃煤烟气中SO2和CO2的处理逐渐向协同脱除方向发展,基于湿法脱硫和脱碳的组合技术因此获得了广泛关注。本文首先系统梳理了梯级(依次)脱硫脱碳技术的重点研究方向,认为SO2的胺降解作用是该类技术面对的核心问题,但其影响机理尚未形成统一共识。从控制排放和预防降解两个角度出发,分析了强化脱硫技术和胺降解抑制剂对缓解SO2不利影响的作用。与梯级处理相比,联合(同步)脱硫脱碳技术可基于单一溶剂实现循环吸收-解吸。然后总结了钙法、氨法、胺法等联合脱硫脱碳(联脱)技术的最新进展,梳理并对比了各类吸收体系的原理和工艺设计,其中基于氨水的联脱工艺研究最为成熟。还简述了两类协同脱除技术的优缺点和发展前景。最后,建议对于梯级脱硫脱碳技术未来应重点关注SO2的胺降解机理及其在开发预防降解措施中的作用,对于联脱技术应加强反应理论和集成工艺建模研究等。

    能源转型中渣油高效利用技术的研究进展
    吴达, 蒋淑娇, 魏强, 袁胜华, 杨刚, 张成
    化工进展. 2024, 43(5):  2343-2353.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2128
    摘要 ( 18 )   HTML ( 1 )   PDF (581KB) ( 12 )  
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    我国原油进口量大,加之原油的重质化,炼化行业实现重质油的清洁转化在能源结构调整中至关重要,尤其是渣油的高效利用。本文根据近年来研究者的科研工作,分析了渣油的性质及其加工过程中存在的问题,重点介绍了国内外有关固定床、沸腾床、悬浮床渣油加氢工艺的工业应用情况及催化剂相关研究进展,并对比了三种渣油加氢技术的优缺点。对渣油加氢未转化油向高附加值化学品的转化工艺进行了归纳,并对未来炼厂向绿色低碳炼化一体化方向发展、发挥加氢技术组合优势、研发高活性低成本催化剂等方面进行了展望。 炼厂可依据原料油性质、产品用途等合理选用组合加工工艺。渣油加氢技术应更好地发挥其承上启下的作用,即利用更劣质的原料为下游工艺提供更优质进料,进而实现渣油的高效利用。

    超临界CO2干气密封热动力学性能研究进展
    江安迪, 丁雪兴, 王世鹏, 丁俊华, 力宁
    化工进展. 2024, 43(5):  2354-2369.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1990
    摘要 ( 20 )   HTML ( 3 )   PDF (4840KB) ( 7 )  
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    干气密封技术在超临界二氧化碳(supercritical carbon dioxide,S-CO2)布雷顿循环涡轮机械中的应用,以其卓越的密封性能和稳定性,为旋转机械的安全运行提供了保障,并显著改善了轴端密封效果。鉴于密封介质的特殊物性以及高参数化工作环境的要求,在S-CO2干气密封热动力学性能研究过程中涉及复杂的流体润滑理论。本文重点阐述了多重流体效应以及相变特性对S-CO2干气密封性能和流动传热特性的作用机理和影响规律,详细列出了理论研究中常采取的分析模型和求解算法,并综合评述了国内外在理论和试验方面对S-CO2干气密封热动力学性能的研究。在此基础上,结合领域需求和现有先进技术,进一步提出了今后的发展方向,以期为深入开展相关研究提供理论参考,促进干气密封技术在未来能源领域中的广泛应用。

    鄂尔多斯褐煤显微组分结构与其热解特性间的关系
    吴琪, 白柏杨, 尹永杰, 马晓迅
    化工进展. 2024, 43(5):  2370-2385.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0397
    摘要 ( 18 )   HTML ( 0 )   PDF (4579KB) ( 10 )  
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    采用浮沉分离法将鄂尔多斯褐煤分离成富镜质组(EL-V)和富惰质组(EL-I),通过工业分析、元素分析、X射线衍射光谱(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和固体核磁(13C NMR)分析了原煤及显微组分的结构和组成。采用粉-粒流化床和TG-FTIR装置分别考察了原煤及显微组分的热解特性和气态挥发物的逸出规律,进一步构建原煤及显微组分的大分子结构模型,并进行了量子化学计算,认识了化学键的断裂规律。结果表明,富镜质组的挥发分含量较高,含有丰富的烷基侧链,热失重速率最大,表明镜质组的热解反应性较强。与原煤和惰质组相比,富镜质组热解气体含量和焦油含量较高,且热解焦油含有较多的脂肪烃和轻质芳烃(TXE)。富惰质组的H/C比较低,含氧量和芳环缩合程度较高,所得热解焦油中多环芳烃和酚类物质含量较高。此外,通过TG-FTIR重点分析了CO2、CO、CH4、脂肪烃和芳烃的析出行为。根据煤样大分子结构中化学键的断裂和气态挥发物的逸出规律,提出了煤热解过程中可能进行的反应路线。

    Mo掺杂改性NiC/Al-MCM-41的芘催化加氢性能
    桂鑫, 陈汇勇, 白柏杨, 贾永梁, 马晓迅
    化工进展. 2024, 43(5):  2386-2395.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0102
    摘要 ( 15 )   HTML ( 0 )   PDF (5676KB) ( 12 )  
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    通过水热合成法分别制备了负载型NiC/Al-MCM-41和NiMoC/Al-MCM-41催化剂,并将其应用于芘加氢反应。采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、N2物理吸附、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)和热重(TG)对催化剂进行表征,并通过间歇高压反应釜对催化剂的芘加氢活性进行评价。探究Mo掺杂改性对NiC/Al-MCM-41催化剂物理-化学结构及加氢反应活性的影响,揭示催化剂物理和化学性质与加氢活性之间的构效关系。结果表明,在反应温度为340℃、H2压力为6MPa、连续反应2h时,NiMoC/Al-MCM-41催化剂表现出最佳的加氢活性,且具有一定的再生性能。相较于NiC/Al-MCM-41催化剂,Mo掺杂改性使得芘加氢转化率和深度加氢选择性分别从65.2%和58.9%提升至90.8%和76.2%,有效地提高了催化剂的加氢反应性能。但由于积炭堵塞催化剂孔道,阻碍了芘分子在催化剂孔道内的扩散转递,导致NiMoC/Al-MCM-41催化剂的稳定性较差,后续应进一步提高催化剂的抗积炭性能。

    球磨法制备堇青石负载Fe/Ce载氧体的甲烷化学链重整性能
    邓耀, 赵青鹏, 徐瑾, 刘大伟, 马晓迅, 徐龙
    化工进展. 2024, 43(5):  2396-2408.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2062
    摘要 ( 23 )   HTML ( 0 )   PDF (4379KB) ( 22 )  
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    通过球磨法制备一系列堇青石负载Fe/Ce的复合载氧体,并在固定床装置上评价复合载氧体的甲烷化学链重整的反应性能。系统考察了堇青石质量分数、Fe/Ce摩尔比、椰壳添加量以及球磨参数对复合载氧体的氧化还原性能的影响,并进行了一系列表征(XRD、H2-TPR、BET、SEM、XPS)。研究发现,在球料比10∶1、转速500r/min、时间1h的球磨参数下制备质量分数30%堇青石负载Fe/Ce摩尔比为1∶9的复合载氧体具有较优的氧化还原性能。质量分数15%椰壳炭的添加使复合载氧体的实际出氧量提升了38.7%,并且在还原氧化循环反应中表现出良好的稳定性和氧释放能力。

    基于ReaxFF MD模拟的低阶煤热解产物演化规律及反应机理
    黄淄博, 周文静, 魏进家
    化工进展. 2024, 43(5):  2409-2419.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2004
    摘要 ( 18 )   HTML ( 0 )   PDF (3332KB) ( 18 )  
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    热解是实现煤炭资源清洁高效利用的重要途径,深入认识煤热解过程中挥发分自由基的变化规律对调控热解产物至关重要,但实验方法难以捕捉其细节。本文选用经典的褐煤分子模型,结合反应分子动力学(ReaxFF MD)模拟探究了低阶煤热解过程中挥发分自由基的演化规律及反应机理。ReaxFF MD模拟结果表明,挥发分产物的收率随升温速率的增大而增加,较高的升温速率抑制了气体产物的生成、提高了焦油产物的收率,但焦油的重质化严重。含氧官能团的裂解是煤热解的触发机制,热解过程主要分为活化(800~1200K)、热解(1200~2400K)和缩聚(2400~2800K)三个阶段。在高温缩聚阶段,焦油片段之间更容易交联,进而发生缩聚反应形成焦炭,并伴随着气体生成,导致焦油收率降低,气体和焦炭产率增加。因此,改善焦油收率和品质的关键是促进焦油片段的裂解,抑制其缩聚。分析了气相产物的形成机理,CO2主要来自羧基和酯基的裂解;甲氧基侧链和桥键裂解形成·CH3和·CH2自由基并捕获·H,最终形成CH4分子;焦油的二次热解和缩聚释放大量·H和H2,·H之间进一步反应生成H2;而煤中的硫醚结构与含氮支链裂解后,进而被·H自由基稳定为H2S和NH3。这些从分子层面获得的机理认识,可为实验或工业调控热解产物提供重要的参考依据。

    低阶煤热溶萃取物的配煤炼焦性能
    刘显哲, 胡振中, 胡大为, 李显, 贺世泽, 赵纯亮, 夏慈良, 吴波, 张小勇, 罗光前, 姚洪
    化工进展. 2024, 43(5):  2420-2427.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2100
    摘要 ( 11 )   HTML ( 0 )   PDF (1116KB) ( 2 )  
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    目前,使用黏结性添加物进行配煤炼焦,降低焦/肥煤的使用比例,是焦化行业降本增效的重要途径。国内外学者已经在实验室阶段初步证明了低阶煤热溶萃取物替代焦/肥煤炼焦的可行性,工业化应用需要开展大规模的萃取物炼焦实际验证。基于此,本文搭建了低阶煤热溶萃取装置,并与多家焦化厂展开合作,完成了萃取物替代焦/肥煤的小焦炉实验验证。结果表明:萃取物取代20%肥煤或10%焦煤时能够明显降低焦炭的灰分,保持焦炭冷热性能基本不变。并且萃取物在炼焦过程中有72%~77%的留存率,不会造成焦炭产量的明显降低。因此,本研究明确了低阶煤热溶萃取物取代焦/肥煤炼焦方案的可行性,为焦化行业的降本增效提供了新选择,并进一步推动了低阶煤热溶萃取技术的工业化进展。

    煤岩显微组分电浮选分离与制氢过程中氢/氧气泡的影响机制
    赵伟, 江雨寒, 李振, 李毅红, 周安宁, 王宏
    化工进展. 2024, 43(5):  2428-2435.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2114
    摘要 ( 9 )   HTML ( 1 )   PDF (1232KB) ( 2 )  
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    电浮选技术是实现煤岩显微组分高效分离的有效途径,也是一种有显著优势的制氢技术。电浮选中电解气泡既是浮选分离的载体,又是有效的氢气/氧气产物。本文探讨了高惰质组煤电浮选过程中电解气泡对煤岩显微组分分离效果的影响机制,利用诱导时间测定仪、红外光谱、接触角测量仪及气相色谱等考察了氢气泡和氧气泡对煤岩显微组分的选择性以及电化学反应对煤结构和可浮性的影响规律和气体产物组成等。结果表明,电解氢气泡浮选所得的浮物收率及浮物镜质组含量较氧气泡高,相应的镜质组回收率也高于氧气泡;电浮选过程中的电解作用会改善煤岩显微组分的表面结构,引起润湿性的变化,电浮选阴极区对煤具有电化学还原作用,可减少煤 中—OH、—COOH与C̿    O等亲水性官能团,从而增加煤样的接触角,减小氢气泡对煤的诱导时间,从而增加煤的可浮性,而阳极区的作用相反;煤浆电浮选过程中可获得纯度>94%的氢气和>96%的氧气,且镜质组为电解质时的气体产物纯度高于惰质组,但惰质组可获得更高的产气速率;采用两级串联流程进行煤岩显微组分的电浮选分离时,浮选分离的综合效率最高可达到83.7%,此时浮物的镜质组回收率为86.7%,两个沉物产品的回收率分别为41.6%和54.9%,氢气的产率可达到6.49mL/(min∙cm2)。

    基于氮化物结构与加氢行为关系设计重油加氢脱氮催化剂
    丁思佳, 蒋淑娇, 杨占林, 彭绍忠, 蒋乾民
    化工进展. 2024, 43(5):  2436-2448.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2068
    摘要 ( 9 )   HTML ( 0 )   PDF (2844KB) ( 3 )  
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    氮化物分子的结构随着油品馏程增加呈规律性变化,氮化物结构与加氢行为之间的关系是重油加氢脱氮催化剂设计的重要指导理论。本文采用量子化学理论计算的方法研究碱性氮化物和非碱性氮化物的理化性质与反应行为随氮化物结构的变化规律。研究发现,随着氮化物中共轭芳环数目的增加:氮化物吸附能力增强,且吸附过程中电荷转移能力也随之增强,氮化物的平躺吸附逐渐占优势;C—N键通过低活化能的消去路径断裂的难度增加,只能通过高活化能的取代反应路径实现断裂,这就要求与氮化物相邻芳环在C—N键断裂前必须充分得到加氢饱和。高氢解能力催化剂加氢产物中剩余氮化物以含有多环芳烃的氮化物为主,而高加氢饱和能力催化剂加氢产物剩余氮化物中含有更多的双环氮化物,加氢实验结果说明了具有高氢解能力的加氢催化剂更有利于轻质油品中氮化物的脱除,而具有高加氢饱和能力的催化剂更有利于重质油品中氮化物的加氢脱除。

    五彩湾次烟煤醇解可溶物的组成特征与不溶物的快速热解产物分布
    焦锟鹏, 赵子涛, 犹成裔, 莫文龙, 郭凤娇, 杨晓勤, 张书培, 郭佳, 魏贤勇, 樊星, AKRAM Naeem
    化工进展. 2024, 43(5):  2449-2462.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2250
    摘要 ( 7 )   HTML ( 0 )   PDF (2090KB) ( 4 )  
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    以异丙醇为溶剂在300℃对五彩湾次烟煤(WSBC)进行醇解,得到可溶物(SP)与不溶物(ISP)。GC/MS分析表明,SP中芳烃含量占比最大,质量分数为27.9%;其次是酚类化合物,说明含苯环的化合物在异丙醇醇解时更容易被提取。红外光谱表明,在脂肪族和芳香族区域ISP的吸收峰强度相对于原煤都有明显的升高,说明醇解过程破坏了煤的大分子结构,通过断键和醇解反应产生新的官能团。从TG-DTG曲线可以看出,原煤失重率比ISP大,两者在400~500℃温度段内出现的第二个失重速率峰,其中WSBC在450℃失重速率达到最大,而ISP最大失重速率所对应温度向右移动(480℃),两样品在第二个失重峰温度区间内的热解反应最为剧烈,归属于有机质的热裂解和大量挥发。Py-GC/MS结果表明,WSBC与ISP在450℃热解产物中可检测的化合物均以脂肪烃和含氧化合物为主,醇解使含氧化合物明显下降,但是对ISP中含氮类化合物脱除不明显。

    新能源与可再生能源
    碳中和目标驱动下生物质燃料技术研究进展
    韩伟, 韩恒文, 程薇, 汤玮健
    化工进展. 2024, 43(5):  2463-2474.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1217
    摘要 ( 15 )   HTML ( 1 )   PDF (1307KB) ( 22 )  
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    在碳中和目标的驱动下,炼化企业必须寻找新的路径,大力开发低碳、零碳的炼化新技术。生物基燃料性能与石油基燃料相近,但其全生命周期碳排放大幅降低,以生物质为原料生产替代燃料的技术,正成为炼油厂实现低碳、零碳发展的重要手段之一。本文综述了由生物质原料制碳氢类燃料(b-Fuels)相关技术的研究进展和发展趋势,主要包括无甘油生成的酯交换技术,控制产物选择性的酯交换技术,生物质油热裂解、催化裂解、加氢裂化技术,以及生物质与石油馏分共炼技术等,同时对未来炼化企业实现碳中和的技术发展路径进行了探讨,以期为炼厂转型发展提供思路借鉴。

    生物质活性炭的制备与微结构特性调控研究进展
    黄坤, 许明, 吴秀娟, 裴思佳, 刘大伟, 马晓迅, 徐龙
    化工进展. 2024, 43(5):  2475-2493.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2121
    摘要 ( 12 )   HTML ( 0 )   PDF (6029KB) ( 17 )  
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    生物质是一种极具应用潜力的可再生资源,具有来源广泛、储量丰富和价格低廉等特点。以生物质为原料制备活性炭,是推进生物质材料资源化利用的重要途径。本文主要综述了以生物质为原料制备活性炭以及通过制备条件调控其比表面积、孔隙结构和表面性质等微结构特性的研究,重点阐述了生物质组成、炭化和活化条件(如炭化方式、活化剂种类、活化剂用量及反应停留时间等因素)对活性炭微结构特性的影响,并对常用活化剂(如水蒸气、CO2、ZnCl2、H3PO4、KOH等)对孔结构和表面性质的调控机理进行了详细探讨。最后对具有不同微结构特性活性炭的应用做了总结。

    生物质气压烘焙技术研究进展
    石鎏, 胡振中, 李显, 孙一鸣, 童珊, 刘显哲, 郭丽, 刘豪, 彭冰, 李硕, 罗光前, 姚洪
    化工进展. 2024, 43(5):  2494-2511.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2126
    摘要 ( 14 )   HTML ( 0 )   PDF (8296KB) ( 11 )  
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    气压烘焙技术具备反应条件温和、能耗低、脱氧效率高、能量回收率高、半焦燃料品质近似次烟煤等优势,是一种有希望替代传统烘焙的新型技术之一。本文介绍了气压烘焙的发展脉络,综述了气压烘焙工况优化(包括原料种类、温度、压力、时间)、产物组成与理化特性,阐述了气压烘焙宏观反应路径和微观反应机理,着重介绍了半焦的燃烧、热解、气化利用途径,回顾了气压烘焙的反应器设计及其在含氯固废、污泥等处置中的拓展。最后对气压烘焙技术可将生物质转化为高品质固体燃料,直接替代煤炭进行了总结和展望。

    木质素分离原理与方法研究进展
    冯飞飞, 田斌, 马鹏飞, 韦荐昕, 徐龙, 田原宇, 马晓迅
    化工进展. 2024, 43(5):  2512-2525.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1961
    摘要 ( 15 )   HTML ( 0 )   PDF (2910KB) ( 12 )  
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    木质素经合理加工与转化能获得众多类型的燃料、化学品和材料,利用温和的方法分离木质素是实现其高价值利用的前提。本文综述了近年来木质素的分离方法及研究进展,重点介绍了各种分离方法的分离原理以及所得木质素的组成结构特点,归纳了不同方法的优缺点、适用性以及工业应用情况。酸法促进多糖聚合物中醚键的水解使半纤维素和纤维素解聚,碱法主要裂解木质素与碳水化合物间的醚键和酯键,作为传统木质素分离方法的酸法和碱法较为成熟,但容易引起木质素的自聚;有机溶剂法主要破坏β-芳基醚键,其分离条件较温和,能较好保留木质素的原有结构和反应活性;离子液体和低共熔溶剂等新型绿色溶剂体系具有溶剂和反应介质双重功能,受到了广泛关注。分离方法的耦合与物理、化学、生物技术的辅助将为优化木质素分离过程、探索木质素高值化利用发挥重要作用。

    酸催化己糖脱水合成5-羟甲基糠醛:反应、分离和过程耦合
    刘苗, 焦莹莹, 丁玲, 李城城, 何颖, 孙亮亮, 郝青青, 陈汇勇, 罗群兴
    化工进展. 2024, 43(5):  2526-2543.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2099
    摘要 ( 10 )   HTML ( 0 )   PDF (2505KB) ( 17 )  
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    5-羟甲基糠醛(HMF)是生物质转化为化学品、燃料和聚酯材料的重要平台化合物之一。理性设计高效催化剂、优化催化反应过程、开发新型分离以及反应-分离单元耦合技术能够强化HMF生产综合效能,还可以简化工艺流程、降低碳排放和能耗。本文立足于酸催化己糖脱水合成HMF过程中反应和分离的关键科学问题,从催化剂活性位“接力式”设计、催化反应串联耦合、表面亲疏水性调控、反应溶剂匹配、固-液吸附材料、吸附机制和构-效关系、反应-分离过程强化等方面出发,系统综述酸催化己糖脱水合成HMF过程中的反应、分离和过程耦合相关研究进展,为生物质资源高效转化利用过程中催化和分离系统的综合设计提供参考与指导。

    绿氨产业现状及发展展望
    陈科宇, 徐金鑫, 吴桂波, 杨哲, 陈嘉鸿, 陈永利
    化工进展. 2024, 43(5):  2544-2553.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1726
    摘要 ( 25 )   HTML ( 0 )   PDF (525KB) ( 19 )  
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    氨工业为人类粮食安全和经济社会发展做出了突出贡献,同时生产过程中也造成了大量二氧化碳排放。利用可再生能源生产的绿氨具有“零碳”特点,全生命周期减碳效果明显,在全球范围内已成为低碳产业发展热点之一。本文通过对绿氨产业政策、绿氨产业发展现状及进展的介绍,以及对绿氨在车船燃料、储氢载体、燃料发电、化工原料等四个下游应用市场竞争力分析,表明全球主要船舶发动机技术商与船舶制造商都在开发氨燃料发动机与氨动力船舶并陆续开展运行测试,国内车用氨燃料发动机已实现相关技术的突破,绿氨在远洋航运领域最先取得突破,当绿电价格随新能源技术进步降至0.20CNY/kWh左右时,全球绿氨车船燃料将迎来大发展,绿氨在重型卡车和远洋船舶行业将越来越具有成本竞争力。同时,氨作为储氢载体发展潜力大,液氨合成与脱氢环节成本占比85%以上,对运距不敏感,未来将成为全球大宗氢气远洋运输的主要形式之一。最后指出绿氨行业可持续发展需要技术创新、产业政策和标准制定的支持。

    船舶应用燃料电池系统的设计与试验
    张宝, 王鹏, 安勇攀, 吕平, 蒋建良
    化工进展. 2024, 43(5):  2554-2567.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1931
    摘要 ( 9 )   HTML ( 0 )   PDF (5586KB) ( 4 )  
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    受到航海运输领域的新政策和严格的排放法规限制,船舶应用燃料电池受到越来越多的关注与重视,尤其是具有高效率、低噪声、模块化的质子交换膜燃料电池(PEMFC)系统。本文介绍了由新源动力股份有限公司开发的船用PEMFC系统,以隔离防护和泄露探测为基准要求,该PEMFC系统配置了多个安全参数检测装置,对于BOP部件选型采用了针对性的方案,通过水热管理优化及标定,系统额定效率和峰值效率分别为45%和62%。为了证明PEMFC系统满足功能完善及安全可靠的要求,采用设计试验的方法研究并制定了性能评价试验,分别是可靠性试验、低温启动试验及双机并联试验。试验结果表明:经历了200h动态工况测试后系统在中间功率下性能无变化,在额定功率下电堆性能衰减率为1.2%;基于良好的水热管理及多模式控制手段,实现了吹扫时间和单体电压偏差大幅降低,当环境温度为-30℃时顺利实现低温启动,高于船用规范中的最苛刻要求;在高功率需求及冗余设计目标下,双机并联使得系统总成动力输出更平稳、可靠,而且通过交替启动策略提高了系统耐久性,不同的工作模式为系统维护及故障处理提供了基础条件;PEMFC系统具备搭载实船应用的能力。本文为船用PEMFC系统的设计和开发提供了参考依据。

    热再生电池堆-二氧化碳电化学还原池系统耦合特性
    李思, 陶艺月, 肖振翀, 张亮, 李俊, 朱恂, 廖强
    化工进展. 2024, 43(5):  2568-2575.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2130
    摘要 ( 11 )   HTML ( 0 )   PDF (2133KB) ( 3 )  
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    为了减少工业烟气中余热与CO2的排放,本文提出了热再生电池堆-二氧化碳电化学还原池系统(TRB-CO2RR)。该系统通过串联多个非水系热再生电池(thermally regenerative battery,TRB)构建电堆,并将其用于驱动CO2电化学还原(electrochemical reduction of CO2,CO2RR)。本文研究了CO2电化学还原特性、非水系TRB电堆性能及非水系TRB-CO2RR系统耦合特性。研究结果表明,碳纸负载纳米银多孔电极上催化剂分布较为均匀,在-1.8V电位下(对应的槽电压为5.1V)表现出最佳的电化学还原CO2性能,其CO法拉第效率达到了最佳值78.7%。为此,构建了6个子电池的串联电堆,开路电压达到7.2V左右,最大功率为235mW,在34min内放电相对稳定。运行非水系TRB-CO2RR耦合系统后,电堆未出现反极现象,CO法拉第效率(73.1%)接近稳定电源所获得的最佳值。未来研究可通过优化催化剂和电堆设计,有望进一步提高耦合系统CO2RR转化效率。

    松木颗粒流态化两段气化制备清洁燃气的工艺稳定性验证
    王欣宇, 王超, 张梦娟, 刘方正, 李晗旸, 王正林, 贾鑫, 宋兴飞, 许光文, 韩振南
    化工进展. 2024, 43(5):  2576-2586.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2028
    摘要 ( 8 )   HTML ( 0 )   PDF (4570KB) ( 4 )  
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    为了验证流态化两段气化工艺的长时间运行稳定性,本实验采用商用果木炭半焦作为松木流态化两段气化制备清洁燃气的催化床料。实验前期通过形成稳定的有效催化半焦床层,减少半焦在系统内的积累周期,以实现系统快速达到高效脱除焦油的目的。实验中,保持过量空气系数(ER)为0.35,提升管气速为3m/s,并逐渐调整流化介质中的氧气浓度,逐步增大生物质处理量。结果显示,随着松木颗粒的进料量从1kg/h增大到3kg/h,产品气中CO和H2体积分数分别从7.71%和3.13%增长至16.15%和12.60%,CH4的体积分数略微下降。气体收率(标准)也从0.90m3/kg增长至1.36m3/kg,相应的产品气热值(标准)从3.26MJ/m3增加至4.80MJ/m3。通过多次人为启停和改变运行参数等操作,在整个12h运行周期内,流态化两段气化产生的半焦与消耗的半焦速度相匹配,温度和压力表现出良好的运行稳定性。这一结果证明了流态化两段气化工艺在生物质制气中具有技术先进性和长时间运行稳定性。

    催化与材料技术
    苯酐合成的反应网络及催化反应机制研究现状与展望
    段翔, 田野, 董文威, 宋松, 李新刚
    化工进展. 2024, 43(5):  2587-2599.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2234
    摘要 ( 15 )   HTML ( 0 )   PDF (1235KB) ( 7 )  
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    邻苯二甲酸酐(简称苯酐)是合成增塑剂、涂料等高价值精细化学品的重要原料,在工业生产中以邻法苯酐合成工艺为主,萘法合成工艺为辅,其中钒系催化剂因具有高苯酐选择性而备受关注。为了提高苯酐收率、降低床层温度,催化剂在工业应用中已逐步进入多床层、高进料负荷的发展阶段。本文以邻法苯酐为主要研究对象,简要讨论了催化剂的发展历程,重点关注合成工艺路线及催化机制研究进展。工业催化剂易因生成积炭、活性组分流失、TiO2晶相转变等导致其失活,因此也重点探讨了催化剂的失活机制。最后对苯酐工艺的发展提出了展望,为解决当前生产工艺存在的高耗能、高碳排放、催化剂寿命短等挑战,未来苯酐合成应致力于开发新型高效催化剂和绿色反应新工艺,以推动该技术的可持续发展。

    分子筛中限制效应对其酸性表征及催化性能的影响
    汪孟宇, 范鸿霞, 梁长海, 李文英
    化工进展. 2024, 43(5):  2600-2610.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0001
    摘要 ( 19 )   HTML ( 3 )   PDF (3149KB) ( 13 )  
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    分子筛作为酸催化反应的重要载体,具有酸性可调控、热稳定性强及形状选择性的优点,但特殊刚性孔道结构及内部电荷分布使其具有限制效应会对分子筛的酸性表征及催化反应产生影响。由于分子筛中起催化作用的主要是Brønsted酸位点,因此,本文介绍了Brønsted酸位点及限制效应的形成机理,简述了限制效应对Brønsted酸位点酸强度及酸密度表征的影响,分析了限制效应中的空间约束及局部电场对催化反应的影响。指出在酸性表征中,空间约束限制探针分子对酸位点的可接近性,进一步会影响酸密度的测量。局部电场由于会影响探针分子的吸附与解吸,进而直接影响到酸强度。所以,在分子筛的酸性表征时应该选择与反应物尺寸相近及结构相似的探针分子,才能测量可接近Brønsted酸位点的酸密度与酸强度。在催化主导的热化学反应中,空间约束使分子筛具有形状选择性,通过控制分子筛孔径大小能对热化学反应的反应过程、中间产物过渡态及最终产物分布进行选择。同时,由于局部电场影响表观酸强度,分子筛催化性能与表观酸强度有关。分子筛孔径越小,反应分子所受范德华相互作用越大,通过影响反应过渡态的形成进而改变反应活化能,从而影响催化热化学反应效果。综合分析已有工作表明只有制备一个酸强度适宜、可接近孔径尺寸与反应物分子相近的分子筛才是催化反应的理想酸性载体。

    光辅助直接甲醇燃料电池阳极催化剂的研究进展
    方峣, 刘雷, 高志华, 黄伟, 左志军
    化工进展. 2024, 43(5):  2611-2628.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2067
    摘要 ( 11 )   HTML ( 0 )   PDF (4845KB) ( 1 )  
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    直接甲醇燃料电池(DMFCs)因其能够在较低工作温度下提供清洁、可持续能源方面的潜力而备受关注,但阳极缓慢的甲醇氧化反应(MOR)限制了其商业化应用。光辅助直接甲醇燃料电池(PMFCs)能利用光电耦合机制加速MOR过程,实现甲醇的化学能高效转化为电能,为开发高效、可持续的能源转换系统带来了巨大希望。本文首先简要回顾了PMFCs的背景、意义和在能源研究中的价值。从PMFCs的基本结构组成和酸碱介质下甲醇光电催化氧化的基本路径出发,总结了PMFCs阳极光电催化剂的研究进展。重点针对不同类型的PMFCs阳极光电催化剂,讨论光辅助下的MOR增强机制,如催化剂的尺寸效应、晶面效应、吸光性能、导电性以及表面等离激元共振(SPR)效应等方面的影响。PMFCs未来需要重点关注的研究方向是深入理解PMFCs的光电耦合机制和PMFCs阳极催化剂的构效关系,以及解决实际二电极系统下PMFCs光阳极的设计问题。

    吸附强化水气变换制氢复合催化剂研究进展
    张金鹏, 屈婷, 荆洁颖, 李文英
    化工进展. 2024, 43(5):  2629-2644.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2065
    摘要 ( 13 )   HTML ( 0 )   PDF (1812KB) ( 11 )  
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    吸附强化水气变换反应(SEWGS)是实现高纯氢制备及二氧化碳(CO2)减排的关键反应之一。SEWGS借助复合催化剂将水气变换反应(制氢)和原位移除CO2反应(脱碳)耦合,打破热力学限制使反应平衡向制氢侧移动。SEWGS具有一步制取高纯氢气的特点,但复合催化剂在连续操作过程中由于烧结和CO2扩散受阻存在循环稳定性下降的问题,进而影响制氢效率。本文阐述了高温Ni/CaO基复合催化剂吸附强化制氢的研究现状,简述了Fe/CaO基复合催化剂SEWGS制氢面临的主要问题,回顾了中温Cu/MgO基和Cu/类水滑石基复合催化剂的SEWGS制氢现状及现阶段的核心问题。从复合催化剂的催化组分和吸附组分角度,分析了SEWGS制氢过程中复合催化剂循环稳定性降低的原因,简述了现阶段最有效的改性手段。进一步从增强CO2扩散和改善烧结角度入手,围绕复合催化剂设计、操作条件和床层装填方式等方面探讨提高复合催化剂循环稳定性的策略。指出设计开发组成简单、易制备、兼具高活性和高稳定性的复合催化剂实现制氢和脱碳耦合是今后SEWGS制氢的研究方向。

    皮胶原在柔性智能可穿戴领域的研究进展
    李楠, 高党鸽, 吕斌, 唐立涛, 陈肯, 郑驰, 马建中
    化工进展. 2024, 43(5):  2645-2660.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2119
    摘要 ( 12 )   HTML ( 0 )   PDF (5653KB) ( 6 )  
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    皮胶原作为一种来源于动物皮肤的天然生物质材料,具有良好的生物相容性、可降解性、低抗原性以及易功能化等优势,在柔性传感、电磁屏蔽、人体热管理和储能等柔性智能可穿戴领域展现出巨大的应用潜力。然而,未经改性的皮胶原存在热稳定性差、机械强度较低以及功能性不足等一些固有缺点,使其在柔性智能可穿戴领域应用受限。本文简要介绍了皮胶原的多层级结构和性能优势,论述了皮胶原的不同改性方法,包括物理交联、化学交联以及共混改性,重点综述了其作为柔性可穿戴材料在柔性传感、电磁屏蔽、人体热管理和超级电容器中的研究进展。最后,就皮胶原在柔性可穿戴电子领域的发展趋势进行了展望,指出开发具有极端环境稳定性、多功能集成型皮胶原柔性可穿戴电子材料,实现皮胶原基柔性智能可穿戴材料的按需定制将成为下一步的研究重点。

    单晶多级孔ZSM-5分子筛酸性质对正庚烷催化裂解反应传质性能的影响
    谢小金, 张晓雪, 刘晓玲, 崇明本, 程党国, 陈丰秋
    化工进展. 2024, 43(5):  2661-2672.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2088
    摘要 ( 15 )   HTML ( 1 )   PDF (3802KB) ( 5 )  
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    采用L-赖氨酸作为介孔模板剂,通过调控铝源(偏铝酸钠)添加量改变分子筛硅铝比,在单晶分子筛内部引入晶内介孔,成功地合成了一系列具有不同硅铝比的单晶多级孔ZSM-5分子筛,研究了其酸性质对正庚烷催化裂解反应传质性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶红外(Py-IR)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等表征了单晶多级孔ZSM-5分子筛的物理结构、酸性质和微观形貌。同时,利用零长柱(ZLC)装置测试获取了正庚烷在单晶多级孔ZSM-5分子筛中的表观扩散系数,用于反映其传质性能。研究结果表明,随着硅铝比的提高,单晶多级孔ZSM-5分子筛的物理结构基本保持一致;传质性能随酸量的减少而提升,催化裂解性能随酸量的增加而提高。当单晶多级孔ZSM-5分子筛的Si/Al从80提高至140,正庚烷的表观扩散系数提升了87%以上;当单晶多级孔ZSM-5分子筛的Si/Al=80时,正庚烷的转化率最高可达97.5%,乙烯和丙烯的选择性分别为24.3%和35.1%。

    富氮多孔碳纳米片的氮掺杂构型调控及其储锌性能
    刘思宇, 杨卷, 陈培, 陈祖田, 闫斌, 刘育红, 邱介山
    化工进展. 2024, 43(5):  2673-2683.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2063
    摘要 ( 7 )   HTML ( 0 )   PDF (7539KB) ( 6 )  
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    基于多孔碳正极和锌金属负极构建的水性锌离子电容器(ZICs)具有成本低、环境友好、安全性高和长期耐用等优点,近年来受到广泛关注。本文以具有共价有机框架结构(COF)的富氮聚合物为碳源前体,通过简单的炭化自活化策略,合成了富氮多孔碳纳米片(NPCN-x)。研究表明,基于聚合物前体丰富的COF结构特点,炭化温度对所制备碳材料的氮含量和氮掺杂构型有显著影响,且碳材料表面的吡咯氮含量与其储锌性能呈现高度线性相关。优化后的NPCN-800其吡咯氮原子分数高达2.15%,作为ZICs的正极材料,在0.5A/g的电流密度下,展现出158mAh/g的高比容量和优异的循环稳定性。结合密度泛函理论计算发现,碳材料表面的吡咯氮构型具有优异的电化学活性,能够显著增强Zn离子的化学吸脱附过程。该研究为高性能ZICs用碳基电极材料的设计构建提供了新思路。

    RhCu催化剂中限域环境调控合成气转化生成CH x 反应性能
    李娜, 赵婉彤, 凌丽霞, 王宝俊, 章日光
    化工进展. 2024, 43(5):  2684-2695.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2179
    摘要 ( 10 )   HTML ( 0 )   PDF (5800KB) ( 5 )  
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    合成气制C2含氧化合物的选择性目前仍面临巨大挑战。本研究基于密度泛函理论计算方法,探究了4种RhCu限域催化剂中Rh活性位限域环境对合成气转化生成CH x 反应性能的影响,揭示了RhCu限域催化剂中限域效应调控催化性能的本质。结果表明,RhCu限域催化剂中Rh活性位限域环境能够调控合成气转化生成CH x 的活性和选择性。筛选获得催化剂具有最高的生成CH xx=1~3)单体活性,归因于适中的限域效应使得表层原子d带中心远离费米能级,导致CH2OH解离过渡态与RhCu表面之间呈现适当的电子转移,利于CH2OH解离,从而呈现良好的CH x 生成活性。本研究为通过调变单原子限域环境实现调控合成气转化生成C2含氧化合物反应的催化性能提供了理论依据,并为单原子限域金属催化剂设计提供了结构线索。

    表面钝化型二维ZSM-5分子筛的制备及甲苯与甲醇烷基化性能
    曾浩桀, 周媚, 邹镇远, 熊峰, 曾星星, 刘宝玉
    化工进展. 2024, 43(5):  2696-2704.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1845
    摘要 ( 13 )   HTML ( 1 )   PDF (3610KB) ( 6 )  
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    采用二次晶化技术在二维ZSM-5分子筛表面构筑了具有外表面钝化作用的全硅Silicalite-1结构,通过XRD、SEM、TEM、N2吸附-脱附等温线、Py-IR等手段对所制备的催化剂进行表征,采用固定床反应器评价了表面钝化型二维ZSM-5分子筛在甲苯和甲醇烷基化反应中的催化性能。表征结果表明:二次晶化技术在保留ZSM-5分子筛内部二维片层结构的同时成功构筑了全硅Silicalite-1钝化表面,Silicalite-1钝化结构不仅能有效屏蔽二维ZSM-5分子筛外表面Brønsted酸位点,抑制二甲苯异构化副反应的发生,而且对PX(对二甲苯)具有择形扩散的性能,极大提高对二甲苯选择性。实验结果显示:表面钝化型二维ZSM-5分子筛在673K、WHSV=10h-1的条件下表现出了较长的寿命,同时在反应40h后依然有较高的活性,且对二甲苯选择性达到了约35%,在甲苯与甲醇烷基化反应中表现出优异的催化性能,有效促进了甲苯与甲苯烷基化高选择性地制备对二甲苯的工业化应用进程。

    γ-Al2O3 负载的Ni、Fe、Cu对介质阻挡放电等离子体转化CO2/CH4的影响
    冯勇强, 王洁茹, 王超娴, 李芳, 苏婉婷, 孙宇, 赵彬然
    化工进展. 2024, 43(5):  2705-2713.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0208
    摘要 ( 11 )   HTML ( 0 )   PDF (2749KB) ( 2 )  
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    二氧化碳和甲烷是大气中主要的温室气体,两者的高效资源化利用有助于实现双碳目标。等离子体催化CH4/CO2气液两相均有产物,但存在产物组成复杂、选择性低的问题。等离子体与催化剂结合可以有效提高目标产物选择性,本文采用微燃烧法将活性金属负载在载体γ-Al2O3上,与等离子体结合催化转化CH4/CO2。负载金属后催化剂氧空位比例的改变增强催化剂表面碱性,进而提高CO2转化率。负载金属后弱酸比例增加,有利于合成液相产物,其中Lewis酸有利于合成醇类产物,而Brønsted酸促进了乙酸合成。金属催化剂装填增强了介质阻挡放电功率,转移更多电荷,提升了反应能量效率。通过催化剂结构对产物选择性的影响规律研究,有利于针对等离子体催化进行催化剂的理性设计。

    二氧化碳捕集与资源化利用
    电荷极化光催化剂光转化二氧化碳制多碳化学品的研究进展
    解仲凯, 施伟东
    化工进展. 2024, 43(5):  2714-2722.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2064
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    二氧化碳(CO2)光合成高附加值多碳化学品是缓解温室效应和能源危机的极具前景的绿色发展新技术。设计具有电荷极化活性位点的光催化剂能够有效降低C-C偶联反应能垒,进而提高光合成多碳化学品催化选择性和活性。本文综述了光催化CO2还原制C2化学品的相关研究,深入研究电荷不对称位点构筑的主要策略,阐明微观层面上电荷极化效应对C2产物活性和选择性的影响机制,总结出极具前景的高效光催化剂的设计与开发思路,为光催化技术的实际应用提供重要的理论和实践指导。展望未来,应更加注重催化剂在原子层面上的精准调控,开发出更高效、更专一的多碳产物制备系统,助力能源产业结构的低碳转型。

    CeO2载体在CO2加氢制甲醇中的应用和研究进展
    周运桃, 王洪星, 李新刚, 崔丽凤
    化工进展. 2024, 43(5):  2723-2738.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2207
    摘要 ( 13 )   HTML ( 0 )   PDF (3681KB) ( 10 )  
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    随着经济的快速发展,CO2排放导致的温室效应日益严峻,通过与绿氢反应将其转化为甲醇等有价值的化工产品是减少CO2排放、缓解全球气候变暖的有效途径。近年来,CeO2负载金属催化剂在CO2加氢制甲醇反应中得到了广泛关注。本文主要综述了CeO2表面氧空位和碱性位点、Ce3+/Ce4+可逆氧化还原能力、几何形貌等特性在CO2/H2吸附活化和甲醇形成过程中所起到的重要作用,比较了CeO2与ZrO2、ZnO以及复合金属氧化物等载体在反应中的差异,提出了CeO2载体催化剂在确认活性关键中间体、兼顾CO2转化率和甲醇选择性、提高催化活性与稳定性等方面的不足和挑战,以期为新型CO2加氢制甲醇催化剂的设计提供有益参考。

    添加剂改性固态胺吸附剂用于碳捕集的研究进展
    苗诒贺, 王耀祖, 刘雨杭, 朱炫灿, 李佳, 于立军
    化工进展. 2024, 43(5):  2739-2759.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1831
    摘要 ( 9 )   HTML ( 0 )   PDF (2620KB) ( 4 )  
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    固态胺是固体吸附CO2捕集技术路线中的研究热点,是烟气碳捕集和直接空气碳捕集技术中最有应用前景的吸附剂材料,近年来受到广泛关注。目前,固态胺吸附剂的吸脱附性能以及热化学稳定性仍有较大提升空间。本文综述了近年来表面活性剂、胺类和无机物类,以及环氧化物、螯合剂和含硫化合物等添加剂对固态胺吸附剂吸附能力增强和热化学稳定性提升的研究成果。在此基础上,进一步介绍了不同种类添加剂对固态胺吸附剂的改性机理,总结了在不同碳捕集工况下添加剂对固态胺吸附剂的改性特点。尽管现有研究已经取得了一些进展,但添加剂改性固态胺吸附剂仍然面临挑战,尤其是目前尚未能充分实现增强固态胺吸附剂的吸附能力和热化学稳定性的双重目标。此外,鉴于不同碳捕集工况下气体成分显著不同,未来研究需要更加明晰不同碳捕集工况下添加剂对固态胺吸附剂吸脱附热力学、动力学以及热化学稳定性的影响,并根据具体碳捕集工况有针对性地设计添加剂改性方案。

    二氧化碳电催化还原反应制合成气催化剂研究进展
    黄澎, 邹颖, 王宝焕, 王逍妍, 赵勇, 梁鑫, 胡迪
    化工进展. 2024, 43(5):  2760-2775.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0098
    摘要 ( 14 )   HTML ( 2 )   PDF (5089KB) ( 12 )  
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    利用电催化二氧化碳还原反应(CRR)将CO2转变为有价值的合成气(CO/H2)受到广泛关注。CRR电催化剂的开发对于高效、精确制备合成气至关重要。本文综述了CRR制备合成气的反应过程、反应机理以及催化剂等方面的研究进展,介绍了现有CRR催化剂的种类、优点、存在的问题以及发展方向,具体分析了催化剂的掺杂元素种类和比例对反应中间体的影响,指出了掺杂非金属元素的金属原子边缘和活性位对CRR的作用,探讨了催化剂设计和反应条件调节对CO和H2比例的精确调控。本文也讨论了增加反应活性位点、降低中间体的反应能垒等促进CRR以及调节合成气碳氢比的方式。此外,提出了可通过催化剂多级形貌调控、多活性位点设计、CO2还原与阳极反应耦合等途径,提升CRR制合成气效率的策略。最后,探讨和展望了CRR制合成气在未来工业化生产中存在的挑战和问题。

    通过产物转化分离推动CO2加氢制甲醇过程的研究进展
    周秋明, 牛丛丛, 吕帅帅, 李红伟, 文富利, 徐润, 李明丰
    化工进展. 2024, 43(5):  2776-2785.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0341
    摘要 ( 8 )   HTML ( 0 )   PDF (2428KB) ( 4 )  
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    将过量排放的CO2加氢合成高附加值甲醇的过程因受热力学限制使其原料转化利用率较低,通过产物转化分离的方式能够打破热力学平衡,从而推动反应正向进行,提高CO2转化率。本文以将甲醇作为中间体耦合其他反应继续转化成低碳烯烃、芳烃等化工原料,以及利用膜反应器将副产水原位脱除等两种典型的产物转化分离方式为中心,分别展开论述其在促进CO2加氢反应过程中,耦合反应条件优化、催化剂筛选制备以及分子筛膜反应器设计与改性等方面的研究现状。重点讨论了耦合反应的双功能型催化剂中分子筛载体的酸性与孔道结构对反应性能的影响,并分析了膜反应器未来的研发重点与难点在于进一步提高其制备可重复性。

    基于固体前体构建集成催化剂及CO2加氢研究进展
    卢欣欣, 蔡东仁, 詹国武
    化工进展. 2024, 43(5):  2786-2802.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1584
    摘要 ( 9 )   HTML ( 0 )   PDF (5239KB) ( 6 )  
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    针对催化剂活性位点和微观结构不可控的问题,采用固体前体作为缓释的金属离子源制备微观结构可控、活性位点空间位置明确的金属基集成催化剂有望解决该问题,并实现催化剂的定制化设计。本文介绍了4类固体前体材料用于制备CO2热催化加氢反应的催化剂,包括过渡金属层状硅酸盐、层状双金属氢氧化物、金属有机骨架材料以及钒酸铋材料。总结了这4类集成催化材料的制备过程机制及其在CO2热催化加氢中的应用实例,并对固体前体制备多组分集成催化剂的研究前景进行了展望。

    非均相单宁酸-锆介孔材料制备及其CO2环加成反应催化性能
    冯帮满, 岳成光, 王美岩, 王悦, 马新宾
    化工进展. 2024, 43(5):  2803-2810.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0015
    摘要 ( 9 )   HTML ( 0 )   PDF (3269KB) ( 3 )  
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    CO2和环氧化物的环加成反应是一种有效且可持续的CO2化工转化策略,其产品环碳酸酯在锂离子电池、高分子材料等领域具有广泛应用。其中环氧化物的开环被认为是该反应的关键步骤,因此构筑具有高效环氧化物吸附活化位点的催化剂至关重要。本文通过单宁酸与锆离子的配位作用,“一锅法”制备同时含有锆金属中心作为Lewis酸位点和酚羟基作为氢键作用位点的非均相单宁酸-锆介孔材料TA-Zr-2。XPS和环氧丙烷TPD-MS结果表明,与同为锆基多孔材料的UiO-66相比,TA-Zr-2的锆金属中心具有更强的Lewis酸性,对环氧丙烷具有更强的吸附活化作用。在TA-Zr-2的基础上通过冷冻干燥优化处理得到了具有更大比表面积和合适孔体积的TA-Zr-2-FD材料,25℃下催化性能提升1倍,24h的碳酸丁烯酯收率达97.6%。本文使用简单绿色的制备方法,构建了具有较大比表面积的单宁酸-锆介孔材料,锆Lewis酸位点和酚羟基氢键位点的耦合使其具有良好的环氧化物吸附活化作用,利于环氧化物的开环,使得该催化剂在25℃下表现出良好的CO2环加成反应催化性能。

    低冷量下强化CO2吸收的甲醇基纳米流体性能
    武西宁, 张宁, 秦佳敏, 徐龙, 魏朝阳, 马晓迅
    化工进展. 2024, 43(5):  2811-2822.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1851
    摘要 ( 9 )   HTML ( 0 )   PDF (4420KB) ( 2 )  
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    冷甲醇洗法捕集CO2技术要求低温环境,需要大量的冷冻能量,能耗较大。在吸收剂中引入纳米颗粒,可以有效提高气液传质速率,降低能耗。本研究旨在开发冷量需求少,吸收、解吸性能提升的甲醇基纳米流体。实验分别考察了纳米颗粒种类、固含量、尺寸,表面活性剂含量、操作温度和初始CO2浓度等因素对吸收剂捕集CO2性能的影响及机理。结果表明,在0.2~1.0g/L的TiO2、Al2O3、SiO2纳米流体中,0.4g/L的TiO2-甲醇纳米流体的CO2吸收、解吸增强效果最佳。向其中添加0.10%(质量分数)聚乙二醇辛基苯基醚(Triton X-100)后,纳米流体的吸收、解吸增强效果达到最大,且在5次循环后仍呈现良好增强效果。此外,本文对纳米流体增强吸收的机理进行了深入分析,提出了一个经验公式来预测TiO2-甲醇纳米流体的增强因子E和最佳固含量。

    新疆油田某超临界CO2管道安全停输时间预测
    李欣泽, 邹炜杰, 孙晨, 付璇, 陈潜, 袁亮, 王梓丞, 邢晓凯, 熊小琴, 郭良辉
    化工进展. 2024, 43(5):  2823-2833.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1698
    摘要 ( 7 )   HTML ( 0 )   PDF (1800KB) ( 0 )  
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    为得到超临界CO2管道安全停输时间,本文采用商业软件OLGA建立了多因素协同作用下管道安全停输时间计算模型。基于中国石油新疆油田分公司规划的超临界CO2管道工程参数范围,开展了对输量、管径、管长、首站出站温度、土壤环境温度、总传热系数、末站进站压力等管道安全停输时间影响因素研究,并基于灰色关联度分析方法,得出了土壤环境温度、管长等为敏感因素。为预测管道的安全停输时间,基于以上参数化分析得到的1728组安全停输时间计算结果,建立了管道安全停输时间数据库,结合量纲分析方法,利用Python拟合得到了用于映射七大可变参数(自变量)与超临界CO2管道安全停输时间(因变量)的高度非线性回归计算公式。结果表明:该拟合公式预测结果的最大相对误差小于10%,预测准确性良好,且该方法具有较高的计算效率。

    透水NaA分子筛膜强化的CO2加氢高效制甲醇
    李海鹏, 吴桐, 王琪, 郜时旺, 王晓龙, 李旭, 高新华, 年佩, 魏逸彬
    化工进展. 2024, 43(5):  2834-2842.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1936
    摘要 ( 13 )   HTML ( 1 )   PDF (1643KB) ( 3 )  
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    近年来,利用可再生能源产生的绿氢与CO2反应制备甲醇备受关注。然而,由于CO2催化加氢反应受热力学平衡限制,CO2的转化率与甲醇选择性较低;另外,副产物水易导致催化剂失活。本研究采用母液晶种法在 α-Al2O3膜管外制备了无缺陷的单通道NaA分子筛外膜,通过在膜管外填充Cu基催化剂,构建了一种分子筛膜-催化剂反应分离双功能反应体系,以同时实现CO2加氢生成甲醇和在线选择性除水。通过XRD、SEM、N2等温吸附-脱附、H2-TPR表征技术对NaA分子筛膜和催化剂进行理化性质表征,并在膜反应器上对催化剂的CO2催化加氢性能进行评价。结果表明,与传统固定床反应器对比,本反应体系可有效拉动反应平衡,大幅提高CO2转化率。在250℃、3MPa条件下,CO2转化率由3.34%提高至28.78%,甲醇收率由3.28%提高至27.62%。

    二氧化碳加氢制甲醇过程碳氢利用率的影响因素与工艺优化分析
    王东亮, 李婧玮, 孟文亮, 杨勇, 周怀荣, 范宗良
    化工进展. 2024, 43(5):  2843-2850.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1661
    摘要 ( 13 )   HTML ( 0 )   PDF (2392KB) ( 14 )  
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    原料CO2和H2利用率是影响CO2加氢制甲醇过程经济性的重要因素。本文讨论了催化剂类型、温度、压力、空速和H2/CO2进料比等因素对CO2转化率和甲醇选择性的影响以及工艺条件对气液相中碳氢损失的影响,提出了利用汽提方式回收液相中溶解CO2的循环工艺,并分析了弛放量对碳氢利用率与工艺经济性的权衡关系,确定了最佳的弛放率。结果表明:经过汽提之后,液相中溶解的CO2损失已可忽略不计,碳氢损失主要取决于气相弛放;随着弛放气流量的增大,设备投资费用逐渐减小,而单位生产成本先减小后增大;在弛放率为1%的条件下,与传统工艺流程相比,含汽提的CO2加氢制甲醇循环工艺的CO2利用率为98.9%,H2利用率为65.9%,具有较高的原料利用率。本研究为CO2加氢制甲醇高效转换提供了一条可行路径。

    集成耦合与优化
    生命周期评价方法在医药领域的应用现状与研究进展
    李晶莹, 马龙飞, 张红娟, 潘一搏, 卢山, 徐龙, 马晓迅
    化工进展. 2024, 43(5):  2851-2861.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2048
    摘要 ( 13 )   HTML ( 0 )   PDF (869KB) ( 11 )  
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    生命周期评价(life cycle assessment,LCA)方法可以系统识别和评估不同产品与工艺之间的环境问题,确定污染物排放量并最大限度地减少产品和工艺过程中的环境影响。相比于基础大宗化工产品,医药化学品及中间体通常比较复杂,所带来的环境影响更大,通过生命周期评价可以量化分析医药领域中产品全生命周期过程造成的潜在环境影响,以支持医药领域“双碳”目标发展。本文简述了生命周期评价方法的四个步骤:目的和范围的确定,生命周期清单分析,生命周期影响评价和生命周期解释。并在此基础上,从药物生产、医疗器械、医疗服务三方面综述了生命周期评价在医药领域的应用现状和研究进展,指出了现有的医药生命周期评价研究所存在的一些问题,如研究相对较少、数据收集困难,尤其是药物中间体结构复杂、生命周期上游清单数据缺失,以及数据质量不高、生命周期影响评价方法不统一等。最后,针对未来医药领域生命周期评价发展提出相关建议。

    焦化行业碳氢资源利用潜力与低碳路径评价
    狄子琛, 雷飞霞, 常成功, 陈文慧, 程芳琴
    化工进展. 2024, 43(5):  2862-2871.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2120
    摘要 ( 14 )   HTML ( 0 )   PDF (2239KB) ( 4 )  
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    中国焦炭产量达4.73×108t,副产焦炉气约2×1011m3。焦炉气富含H2、CH4和CO等碳氢资源,对其有效利用并衔接上下游产业的氢能需求,有望产生显著的产业链减碳效益。本研究构建全国焦化企业的空间地理坐标和产能数据库,针对典型焦化企业开展物质流、碳流分析,系统比较焦炉气不同利用路径的环境影响、碳减排效益及碳氢资源利用率,提出优化的焦炉气利用策略。结果表明,我国焦化企业集中度较低,山西省是独立焦化企业最多的省份,企业规模在2×106t以下;河北、辽宁、吉林、江苏等地则主要以钢焦联合企业为主,主要为大型焦化企业。焦化行业副产大量焦炉气,可产氢气达1×1011m3。生命周期评价结果表明,焦炉气用于化工转化和还原剂高炉喷吹相比作燃料直接发电均可有效降低碳排放,尤其制氢路径和高炉喷吹路径的全球变暖潜值减少量分别是制甲醇路径的5倍和67倍。此外,在各种焦炉气利用路径中,总环境影响从高到低依次为制甲醇、发电、制LNG、制合成氨、制氢、高炉喷吹。结合各焦炉气利用路径分析与钢、焦企业空间分布,山西省等地独立焦化企业较多,可优先考虑向焦炉气制氢方向转型。而有条件发展钢焦联合发展区域,如河北、辽宁、吉林、江苏等地,向高炉喷吹焦炉气工艺改造转型,更有利于产生行业间协同效益,有效推动减污降碳发展。

    焦炉煤气脱碳法及甲烷化法制液化天然气的生命周期环境影响分析
    李晶莹, 马龙飞, 潘一搏, 卢山, 张红娟, 徐龙, 马晓迅
    化工进展. 2024, 43(5):  2872-2879.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2154
    摘要 ( 10 )   HTML ( 0 )   PDF (1541KB) ( 3 )  
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    作为焦化副产品,焦炉煤气富含氢气和甲烷,采用焦炉煤气制液化天然气(LNG)已成为当前焦炉煤气利用的主要途径之一。为系统评估焦炉煤气制LNG工艺的能源消耗和环境影响,尤其是碳排放,本文采用生命周期评价方法对脱碳法和甲烷化法两种焦炉煤气制LNG工艺进行系统评价。结果表明,无论采用哪种方法,LNG生产阶段均为焦炉煤气制LNG工艺生命周期环境负荷的控制阶段;在脱碳法工艺中,中压蒸汽是环境影响贡献的关键物质,可通过干熄焦回收红焦余热副产蒸汽补充LNG生产消耗来降低环境负荷;在甲烷化工艺中,电力为主要贡献物质,在碳排放中占比41.09%,若采用可再生能源电力(太阳能发电、风电、水电)替代后环境影响显著降低;相比于脱碳法,采用甲烷化工艺环境性能更优,主要源于甲烷增产优势。本文研究结果可从生命周期角度为焦化行业焦炉煤气的综合利用提供理论支持。

    用于蒸汽裂解产物成分预测的集成迁移学习框架
    郑可欣, 江雨欣, 毕可鑫, 赵祺铭, 陈少臣, 王冰冰, 任俊宇, 吉旭, 邱彤, 戴一阳
    化工进展. 2024, 43(5):  2880-2889.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2210
    摘要 ( 14 )   HTML ( 1 )   PDF (2390KB) ( 9 )  
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    回顾了蒸汽裂解过程建模的方法,阐述了工业实际情况中面临的数据匮乏问题。面对石油化工行业大量的小数据集建模需求,充分利用历史生产数据,提出了一种集成迁移学习框架。首先,利用充足的数据在特定工况下建立了基本的深度学习模型。然后,利用小数据集将迁移学习技术应用于新的工况,源域的专家知识通过基于参数的方法转移到目标领域。最后,引入集成学习来整合获得的迁移学习模型,从而提高性能。在几个实际案例上进行实践,研究了该模型框架的性能。为了更好地理解模型,还进一步实施了层可迁移性分析和SHapley Additive exPlanation(SHAP)特征重要性分析。结果说明该方法训练出的模型具有良好的准确性、稳定性、计算效率和可解释性,可以满足工业需求。

    基于Aspen Plus的甲烷联合重整制合成气过程热力学计算
    庞淑馨, 王昊, 王健宇, 朱卡克, 刘志成
    化工进展. 2024, 43(5):  2890-2900.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2118
    摘要 ( 16 )   HTML ( 1 )   PDF (2801KB) ( 19 )  
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    甲烷联合重整产物合成气的组成受热力学平衡控制,反应中积炭反应也受操作条件的影响,因此,计算反应条件(原料组成、温度、压力)对产物组成和积炭形成的影响,进行定量热力学分析是工艺设计所需要的。本文使用Aspen Plus软件中的RGibbs模块,建立甲烷联合重整热力学反应模型,采用吉布斯自由能最小化法,考 虑所有相关反应的进料组成、温度和压力对平衡反应混合物组成和积炭的影响。首先,设定化学计量比 CH4∶(CO2+H2O)=1∶1进料,调控CO2、H2O相对进料比例,结果发现:CO2/CH4比增加时,CH4和CO2转化率升高,但积炭量也相应增加,H2/CO比减小;CH4和CO2的平衡转化率随温度升高而升高,且随着温度升高趋于极限,可通过调节温度从而调控H2/CO比达到所需生产要求。然后,研究了压力对反应平衡的影响,结果表明CH4和CO2的热力学平衡转化率随压力升高而降低,积炭量增加。最后,结合进料比、温度和压力的影响,针对合成气制下游化学产品的不同需求以及特定氢碳比精准调控,模拟计算出合适的反应进料比例,为将来实际生产调控提供了理论计算依据。

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