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2024年 第43卷 第11期 刊出日期:2024-11-25
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    本期封面、中英文目次表、版权页
    化工进展. 2024, 43(11):  0. 
    摘要 ( 28 )   PDF (9030KB) ( 26 )  
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    化工进展. 2024, 43(11):  1. 
    摘要 ( 13 )   PDF (39138KB) ( 8 )  
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    特约评述
    基于变径流化床的高效灵活的催化裂化技术开发
    许友好, 何鸣元
    化工进展. 2024, 43(11):  5985-5994.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0904
    摘要 ( 124 )   HTML ( 11 )   PDF (3171KB) ( 98 )  
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    为应对催化裂化(FCC)技术面临市场需求及其变化的挑战,基于复杂催化反应关键步骤及其调控理论的认识,借助变径流化床催化反应工程,开发出了定向调控双分子反应深度及类型、单分子反应深度的催化裂化工艺,并实现单分子和双分子反应灵活切换,从而使FCC技术具有足够的生产方案灵活性。本文介绍了石油烃在催化剂上发生复杂催化反应关键步骤及其调控理论认识,由此基于市场对产品需求变化,灵活调控中间体过渡态的反应深度与方向,开发出高效灵活催化裂化技术,并持续丰富变径流化床催化反应工程技术内涵。高效灵活的催化裂化技术可以在短时间内将汽油生产方案切换到低碳烯烃生产方案;反之亦然。本文可为低成本渐进式炼油转型发展提供技术支撑和应对策略。

    高碳排工业“碳中和”潜在途径
    邵斌, 栗粟, 马榕廷, 谢志成, 高梓皓, 贾中昊, 王文慧, 孙哲毅, 胡军
    化工进展. 2024, 43(11):  5995-6009.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0783
    摘要 ( 93 )   HTML ( 8 )   PDF (6350KB) ( 74 )  
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    碳酸盐矿物高温炼制过程高碳排和高能耗是建材、钢铁、有色冶金等传统工业发展面临的巨大挑战,碳酸盐催化加氢转化技术通过将金属氧化物的生产过程与碳资源的高附加值转化过程耦合,有望从生产源头颠覆传统碳酸盐热分解必产二氧化碳的途径。在该过程中,利用供氢分子(如氢气、低碳烷烃、液态有机富含氢物质等)直接将碳酸盐矿物中的碳物种原位转化为高值含碳化学品,从而有望大幅降低减排成本,有望成为基于碳酸盐矿物为原料的高碳排工业“碳中和”创新技术。本文以碳酸盐催化加氢转化技术制备不同产品为出发点,从过程特点、反应机理、催化剂设计和关键技术瓶颈等方面进行了综述,分析了碳酸盐加氢转化技术制备不同产品的研究现状和现存问题;结合近期关于碳酸盐催化加氢的最新研究进展,提出了基于碳酸盐矿物原料加氢转化在建材、钢铁、耐材等重排放工业过程碳减排的应用展望,为实现CO2的高效转化和减排增效提供了思路。

    化工过程与装备
    数据中心芯片级间接液冷技术与强化传热进展
    尹瑞, 尹少武, 杨立坤, 童莉葛, 刘传平, 王立
    化工进展. 2024, 43(11):  6010-6030.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1761
    摘要 ( 90 )   HTML ( 6 )   PDF (7132KB) ( 39 )  
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    为了满足高热通量数据中心的工作需求,液冷技术得到国内外学者的重视与研究。间接液冷比传统的风冷技术更具效率、更节能,但较直接接触式液冷传热能力有所减弱,因而强化传热就成为间接液冷的研究重点。此外,间接液冷存在安全或成本问题,如漏液、系统复杂等,因而基于技术优劣、将不同技术综合利用也成为当下数据中心冷却系统有意义的研究方向。本文对这些关键方面进行全面回顾,系统分析了当前单相、双相以及热管冷却在芯片级数据中心冷却的应用现状以及研究进展,从流体动力、介质材料以及流道设计优化三个方面梳理了芯片间接液冷中强化传热的途径。还整理了复合不同技术的芯片级数据中心冷却方式,主要包括单相冷却及热管冷却、相变材料与单相冷却或热管的组合,旨在探索更加节能高效的冷却形式。未来数据中心间接液冷仍需要在散热效率提升及技术复合方向进行拓展。本研究能为提升高温数据中心的冷却效率、拓展间接液冷技术应用提供参考。

    特斯拉阀通道结构毛细芯对环路热管启动性能的影响
    胡卓焕, 丁效誉, 许佳寅
    化工进展. 2024, 43(11):  6031-6038.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1731
    摘要 ( 61 )   HTML ( 1 )   PDF (3499KB) ( 18 )  
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    受制于3D打印技术的制造精度,其制备的可用毛细芯孔径约为300µm。基于该毛细芯的环路热管(loop heat pipe,LHP)启动初期会产生蒸汽反向穿透毛细芯的现象,造成严重的热泄漏,对LHP的启动性能产生极大的消极影响。为了解决这个问题,本文开创性地将具有单向流动特性的特斯拉阀结构引入3D打印毛细芯中,设计制备了孔径为300μm的特斯拉阀通道结构毛细芯,并与相同孔径的圆柱直通孔毛细芯分别进行了渗透率以及在不同低功率(20W、40W、60W)下启动性能的对比。结果表明:3D打印特斯拉阀毛细芯具有明显的单向流动特征。其渗透率在流动方向上存在明显的差异,正向流动渗透率大于反向流动的渗透率;特斯拉阀毛细芯在不同功率下均能有效抑制蒸汽穿透,实现更快的启动;随着启动功率的增加,LHP的启动速度更快,特斯拉阀毛细芯对蒸汽穿透的抑制效果更明显,启动性能更好。

    膜接触器内TETA-DEEA-TMS-H2O相分离捕获剂吸收CO2传质性能
    吴大卫, 尹一涵, 曹智勇, 林海周, 范永春, 高红霞, 梁志武
    化工进展. 2024, 43(11):  6039-6048.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1811
    摘要 ( 53 )   HTML ( 0 )   PDF (3631KB) ( 19 )  
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    化学吸收法特别是胺法捕获燃烧后尾气中的CO2目前最具产业化应用前景。然而,传统胺溶液[以30%单乙醇胺(MEA)为基准]存在再生能耗高等难题,在填料塔内吸收CO2可能会存在液泛、发泡、夹带等操作运行问题。胺基相分离型CO2吸收剂吸收CO2后,仅需送富CO2相溶液去解吸,有望大幅降低CO2解吸能耗。本文通过高效胺基相分离型捕获剂耦合中空纤维膜接触器强化CO2吸收传质。首先,利用CO2吸收-解吸筛选装置探究了几种吸收剂的CO2吸收-解吸综合性能和分相特性,实验结果表明三乙烯四胺(TETA)-N,N-二乙基乙醇胺(DEEA)-环丁砜(TMS)-水具有较好的分相性能和CO2捕获性能。然后,在中空纤维膜接触器内研究了CO2负载量、TETA浓度、液相进料温度、液体流速、进口气速和CO2分压对TETA-DEEA-TMS-H2O相分离吸收剂CO2吸收通量的影响规律。结果表明:CO2吸收通量随CO2负载量的增加而降低,随液相进料温度、液体流速、进口气速和CO2分压的增大而增大,由于分相原因使CO2吸收通量随TETA浓度的增加呈现先增大后减小的趋势;CO2脱除率与进口气速和CO2分压呈负相关关系。最后,建立了较准确的气相总传质系数KG的预测模型,其绝对平均误差为11.94%。

    基于人工智能混合模型的乙二醇电渗析脱盐优化
    李耀翔, 范峥, 郝新宇, 刘姝延, 张叶, 韩洁
    化工进展. 2024, 43(11):  6049-6058.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1814
    摘要 ( 53 )   HTML ( 1 )   PDF (3264KB) ( 21 )  
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    利用小波神经网络和模拟退火-粒子群算法对电渗析法脱盐工艺进行参数优化。首先,通过单因素实验初步探讨了电渗析单位膜电压、操作时间、极板间距和极液浓度对脱盐效果的影响规律,然后利用小波神经网络模型对数据样本进行训练和预测,并对实验影响因素进行了Sobol灵敏度分析,最后将小波神经网络模型与模拟退火-粒子群算法相互耦合,得到了该体系下优化的电渗析条件及其对应的脱盐率。试凑法结果表明,4-10-8-1小波双隐层神经网络模型为适宜的预测模型;各因素对脱盐效果的作用程度由大到小依次为单位膜电压、操作时间、极液浓度和极板间距;当单位膜电压为0.42V/cm2、运行时间为13.85h、极板间距为12.11cm、极液浓度为0.21mol/L时,预测的优化脱盐率可达97.13%,经统计检定值(t)检验该值与验证实验结果高度一致。该研究可为乙二醇电渗析法脱盐工艺的全面推广和深度应用提供准确可靠的理论支撑和数据来源。

    基于代理模型的碳捕集与电厂集成调度优化
    焦竞, 刘琳琳, 都健
    化工进展. 2024, 43(11):  6059-6067.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1833
    摘要 ( 73 )   HTML ( 2 )   PDF (1649KB) ( 26 )  
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    燃烧后碳捕集技术被认为是目前减少燃煤电厂碳排放最可行的技术之一。但化学法碳捕集装置能耗较高,占用发电负荷,需要将其与发电过程耦合调度,通过错峰捕集降低系统运行成本。本文将碳捕集过程与发电过程集成,通过引入烟气旁路和溶剂储罐两种辅助设备,基于以小时为单位的动态电价和用电量,对耦合系统进行优化调度。针对因碳捕集过程机理模型复杂而无法与系统调度模型协同求解的难题,本文基于流程模拟和神经网络训练构建碳捕集过程代理模型,考虑电力市场和碳市场收益,以电厂日收益最大为优化目标,采用数学规划法优化设计调度方案。最后,以一个600MW的发电厂为算例,进行了系统的最优调度方案和碳捕集过程操作参数的优化。基于优化结果分析了电厂与碳捕集协同调度的规律特性,验证了集成方法的有效性,展示了其在优化碳捕集与电厂集成调度方面的应用前景。

    基于Monte Carlo法的苯乙烯-丙烯腈单链模拟
    徐燕红, 陈钰, 袁向前, 刘纪昌, 赵基钢
    化工进展. 2024, 43(11):  6068-6076.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1889
    摘要 ( 40 )   HTML ( 0 )   PDF (2709KB) ( 12 )  
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    聚合物链组成和分布对聚合物的性能具有十分重要的意义。基于此,本文参考某企业的单体配方,首先建立了二元共聚链增长模型,并采用Monte Carlo法对苯乙烯-丙烯腈共聚单链的链增长过程进行了模拟,分析对比了单体比对转化率及丙烯腈结合率的影响,考察了分批加料对链结构均匀性的影响。结果表明:当转化率高于91%时,丙烯腈结合率的变化率大于0.5%,造成共聚物分布不均;在考察的单体比范围内,原料中丙烯腈含量越低(大于25%),展现出来的共聚产物越均匀,可调节的转化率范围就越宽;当原料中丙烯腈为27%~35%,转化率在85.0%以上时,丙烯腈瞬时结合率的变化率仅在±0.5%的范围内波动,且丙烯腈平均结合率的变化小于1%;分批进料能有效提高共聚物的链结构均匀性,当单体比为67/33的转化率由91%提升至98%时,丙烯腈瞬时结合率的变化率小于±0.5%,且丙烯腈平均结合率的变化小于1%。上述研究结果为其他类似体系研究及工业生产稳定产品提供了一定的数据基础和理论指导。

    利用NSGA-Ⅱ对分离环己酮环己醇体系隔壁塔的多目标优化
    薄守石, 张家凯, 徐子涵, 孙兰义, 张其克
    化工进展. 2024, 43(11):  6077-6082.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1913
    摘要 ( 62 )   HTML ( 1 )   PDF (2213KB) ( 22 )  
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    为了降低环己酮环己醇分离过程中的能量消耗以及设备投资,以某厂脱去轻组分的环己酮、环己醇、重组分混合物为原料,提出将传统流程中的酮塔和醇塔耦合成隔壁塔的新工艺。使用MATLAB将改进的非支配排序遗传算法(NSGA-Ⅱ)与Aspen Plus模拟软件联用,以年总费用(TAC)和二氧化碳排放量为目标变量,要求环己酮的质量分数达到99.5%、环己醇的质量分数达到99.0%,同时产品的回收率达到95.0%,对隔壁塔的操作参数进行优化。设计种群大小为400,最大遗传代数为500,交叉分数0.85、变异分数0.1。优化过程中不断向目标函数减少的方向进行,当种群大小进化到400代左右时,目标函数不再有明显变化。选择TAC最小的一组Pareto最优前沿解作为最优解,与传统的双塔流程相比,在分离过程中,二氧化碳排放量降低了31.49%,TAC降低了28.98%。

    基于离散元方法的U形管中颗粒不稳定性
    周英贵, 高信, 白鹏博, 凡凤仙
    化工进展. 2024, 43(11):  6083-6090.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0785
    摘要 ( 57 )   HTML ( 2 )   PDF (4214KB) ( 11 )  
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    对填充颗粒物料的U形管施加竖直振动时,颗粒将呈现由一个分支向另一个分支定向迁移的不稳定性,该现象对颗粒物料的输运产生重要影响。为探究U形管中颗粒不稳定性的动力学行为及机理,基于离散元方法对颗粒动力学过程进行可视化模拟,分析了初始颗粒填充状况对颗粒不稳定性的影响,揭示了颗粒不稳定性的发展与饱和阶段速度场演化特性,考察了壁面摩擦对颗粒不稳定性的影响。结果表明,颗粒不稳定性与自放大效应有关,其发展阶段受到颗粒初始填充状况的影响;而最终饱和阶段U形管两分支颗粒表面高度差与颗粒初始填充状况无关,这与实验报道一致。在颗粒不稳定性的发展阶段,U形管向下运动过程中,水平段颗粒向两竖直分支膨胀,颗粒传输到颗粒量较多而底部颗粒速度较小的分支;在饱和阶段,U形管向下运动时,颗粒量较多分支中的惯性效应引起颗粒底部速度较大,抑制了水平段颗粒向其中的传输,导致颗粒表面高度差的增长停止。壁面滑动摩擦系数过小或过大时,颗粒定向迁移的现象均无法发生。

    能源加工与技术
    生物质基催化转化制备己醇和己二醇及其衍生品
    洪泽龙, 周本, 邱佳容, 张良清, 陈剑锋, 汪炳叔, 曾宪海, 林鹿
    化工进展. 2024, 43(11):  6091-6110.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1730
    摘要 ( 68 )   HTML ( 4 )   PDF (1901KB) ( 37 )  
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    在如今能源危机以及环境污染的大背景下,生物质作为一种能够代替化石燃料的可再生能源之一,如何将生物质催化转化为有价值的己醇和己二醇在生物质转化领域受到了广泛的研究关注。己醇和己二醇被认为是一种具有高度工业价值的C6醇,其中己二醇在聚酯工业发展的领域有重要的作用,己醇则被认为是一种合适的替代燃料。本文根据原料和不同催化剂对生物质基制备己醇和己二醇的研究工作进行了归纳总结,系统阐述了近年来通过纤维素基、5-羟甲基糠醛及其衍生物、己二酸及其酯类等生物质基催化转化制备己醇和己二醇的研究进展,分析了1,6-己二醇在催化制备C6化合物(ε-己内酯、己二酸、6-羟基己酸和己二胺)方面的应用,并在此基础上对催化加氢制备己醇和己二醇的发展趋势进行了展望,为未来进一步绿色地生产可持续的C6化合物提供理论指导和有益参考。

    低碳合成气生物转化及产乙醇发酵工艺探索
    方崇, 刘云云, 徐惠娟, 周雨, 邱雨心, 巨苗苗
    化工进展. 2024, 43(11):  6111-6118.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1815
    摘要 ( 60 )   HTML ( 1 )   PDF (2978KB) ( 23 )  
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    在碳中和大目标下,生物质气化合成气(主要成分为CO、CO2和H2)的资源化利用受到广泛关注,将合成气转化为燃料乙醇具有碳减排和能源生产的双重功效。针对化学催化转化过程存在合成气不能被完全利用的问题,采用生物法对其尾气(低碳合成气)进行进一步利用, 以提高合成气的利用率。本文从气体底物、发酵工艺等方面对乙醇梭菌(Clostridium autoethanogenum)发酵产乙醇过程进行了研究。结果表明:在合成气发酵中,菌株会优先利用CO,之后再利用CO2和H2,CO和H2消耗的比值为0.99±0.12,产物中乙醇与乙酸的摩尔比为0.78±0.10;以100% CO为底物时,CO消耗与CO2生成的比值为1.72±0.21,乙醇与乙酸的摩尔比为1.00±0.11。木糖-合成气共发酵时菌株对木糖的利用比较缓慢,与合成气发酵相比,菌体浓度较高,但乙醇浓度较低。培养基中添加乙酸钠浓度为4g/L时对菌株活性没有影响,高浓度(≥12g/L)则对菌株生长产生明显的抑制作用。3L搅拌罐式反应器的发酵实验显示,当发酵过程出现“酸崩溃”时,菌株的产乙醇代谢受到抑制,导致乙醇产量低;在菌株对数生长后期降低发酵温度可有效避免“酸崩溃”,发酵得到的最高乙醇浓度为3.46g/L,最高乙醇与乙酸的摩尔比达到2.01,最大乙醇产率达到0.35g/(L∙d)。上述研究结果可为Clostridium autoethanogenum发酵产乙醇过程工艺优化提供参考。

    计及能耗特性的风光制氢碱性电解槽集群优化策略
    张文韬, 周家辉, 张润之, 王珞珈, 徐钢
    化工进展. 2024, 43(11):  6119-6128.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1859
    摘要 ( 45 )   HTML ( 2 )   PDF (1987KB) ( 27 )  
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    为实现“碳达峰、碳中和”目标,实现能源低碳、清洁转型,本文提出一种面向电制氢(power-to-hydrogen,P2H)系统的计及能耗特性的风光制氢碱性电解槽集群优化策略。系统离网式运行,以风力、光伏发电提供电能,使用蓄电池作为储能设备进行电能的削峰填谷,保证碱性电解槽稳定连续生产氢气。基于风光发电、电解槽动态制氢效率、电解槽启停等模型,以系统整体净收益最大为目标函数,对电解槽进行多列运行优化调度。结果表明,在不改变系统设备容量的前提下,使用碱性电解槽集群优化策略调度后,系统年收益提高近5%,同时弃电率与电解槽启停次数相应降低。新型集群优化策略可以更充分地消纳新能源电力且收益更高。研究成果有望为碱性电解槽高效集群生产运行调度策略提供一定的指导。

    工业催化
    锰基催化剂催化氧化甲苯的研究进展
    崔维怡, 谭乃迪, 霍其雷, 李伟
    化工进展. 2024, 43(11):  6129-6139.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0896
    摘要 ( 72 )   HTML ( 1 )   PDF (3659KB) ( 43 )  
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    甲苯是一种来源广泛的芳香族化合污染物,对人体健康及环境都产生强烈的危害。锰氧化物具有形貌可控、晶体结构多样、价态可变等特点,被认为是最具有应用潜力的甲苯氧化催化剂。本文综述了近年来锰基催化剂催化氧化甲苯的研究进展,主要介绍了单一锰氧化物和复合锰氧化物,讨论了形貌、晶型结构、氧空位、金属-载体相互作用等因素对甲苯催化氧化性能的影响,并归纳了一部分甲苯催化氧化的反应机理。最后,提出开发简单的合成工艺以构建MnO x 纳米催化剂或Mn基复合纳米催化剂,研究实际的工业尾气影响催化剂行为的因素等是该领域未来的研究方向。

    氢气辅助HC-SCR脱硝性能和作用机制的研究进展
    周强, 殷成阳, 刘百军, 赵震
    化工进展. 2024, 43(11):  6140-6154.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1735
    摘要 ( 54 )   HTML ( 1 )   PDF (3502KB) ( 21 )  
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    柴油发动机尾气是氮氧化物(NO x )主要来源之一,烃类化合物(HC)选择催化还原氮氧化物(HC-SCR)技术是一种常见的脱除氮氧化物方法,但是在HC-SCR催化还原NO x 中,Ag基氧化物催化剂的低温脱硝活性较差,活性温度窗口较窄。在HC-SCR反应气氛中添加少量氢气(H2)能显著提升Ag/γ-Al2O3等催化剂的低温脱硝活性,拓宽活性温度窗口。本文以贫燃柴油发动机尾气脱硝为背景,归纳了H2对活性中心Ag物种种类、烃类化合物和氧气的活化以及活性含氮中间体转化的影响,总结了H2在提升HC-SCR催化剂抗硫和抗水性能起到的作用,列举了近年来新型催化剂在H2辅助HC-SCR(H2-HC-SCR)脱硝体系中的应用。相关研究表明H2促进HC-SCR中具有催化活性的Ag物种的生成,促进O2活化为活性氧物种,加速烃类化合物转化为异氰酸盐、烯醇物种等关键中间体,并减少可毒化活性中心硝酸盐物种的含量,从而提高HC-SCR脱硝活性。H2辅助HC-SCR脱硝技术有望在机动车尾气脱硝中发挥重要作用,推动HC-SCR脱硝技术的发展。

    碳基催化剂用于两电子氧还原合成过氧化氢的研究进展
    许琴, 王保国
    化工进展. 2024, 43(11):  6155-6172.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1778
    摘要 ( 49 )   HTML ( 2 )   PDF (9743KB) ( 21 )  
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    电化学两电子氧还原反应(2e-ORR)制备过氧化氢(H2O2)是一种可替代工业蒽醌法的绿色环保且安全高效的技术路线,具有广阔发展前景。然而,受限于缓慢的氧还原反应(ORR)动力学以及竞争的四电子反应过程,开发具有高氧还原反应活性以及两电子选择性的高性能催化剂是目前研究的核心关键。近年来,碳基材料因其储量丰富、成本低廉、结构易于调控等优势,被广泛应用于2e-ORR合成H2O2领域,并取得了显著的研究进展。基于此,本文首先简要介绍了氧还原过程的基本原理以及催化剂的一般评价方法,指出了构建高效催化剂的基本设计指导原则;其次重点综述了近年来碳基催化剂用于2e-ORR制备H2O2的最新研究进展,针对非金属碳基材料和过渡金属碳基材料两大类,细致讨论并总结了异相原子掺杂、缺陷工程、孔结构工程、单原子局部微环境调控等催化剂活性位点优化策略对提升催化性能的作用效果;最后,针对H2O2生产介质、催化剂结构-性能关系以及在工业级电流密度下稳定生产H2O2三方面,展望了两电子氧还原合成H2O2领域未来发展的挑战及方向。

    Ni/Fe/Co助剂对ZnO/MCM-41高温煤气脱硫过程中放硫的抑制作用及改性脱硫剂再生行为
    张然, 杨梦滋, 武蒙蒙, 米杰, 王建成
    化工进展. 2024, 43(11):  6173-6183.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1714
    摘要 ( 44 )   HTML ( 2 )   PDF (8479KB) ( 31 )  
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    高温煤气脱硫是煤炭清洁高效利用的关键步骤之一。前期研究发现,MCM-41负载ZnO高温煤气脱硫剂(ZnO/MCM-41)脱硫性能优良,但其脱硫过程中存在生成COS的放硫现象;尽管提出了引入助剂调变上述放硫行为的策略,但缺乏助剂与脱硫剂匹配特性及改性脱硫剂再生行为的研究。本研究表明,在ZnO/MCM-41中引入质量分数1%~5%助剂(Ni/Fe/Co),均可有效抑制COS释放(释放量分别降低99.4%~99.9%、73.1%~93.4%和69.0%~98.4%),这主要归因于助剂对COS氢解的催化作用;脱硫剂中镍、铁分别以Ni2+和Fe3+形式存在,而钴以Co2+和Co3+形式共存;对于性能最优的Ni掺杂(质量分数3%)脱硫剂,其再生温度应不低于600℃(低温再生仍存在部分ZnS);且脱硫剂经四次循环再生实验后可维持高硫容(初次的91.5%)及低COS释放量(4.8×10-2g 羰基硫/100g脱硫剂),轻微的性能下降可归因于活性组分及助剂的少部分损失。上述研究可为高性能脱硫剂构筑提供理论指导。

    Zr对Ni/Ti3C2催化剂结构及催化肉桂醛选择加氢的影响
    李孟函, 苏通明, 秦祖赠, 纪红兵
    化工进展. 2024, 43(11):  6184-6194.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1741
    摘要 ( 47 )   HTML ( 2 )   PDF (7659KB) ( 8 )  
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    采用KBH4还原法制备了Zr负载量为5%~15%(质量分数)的NiZr/Ti3C2(MXene)催化剂,通过结构表征结合催化剂上肉桂醛选择加氢活性测试,研究添加Zr对Ni/Ti3C2催化剂结构及其催化肉桂醛选择加氢的影响。结果表明,随着Zr负载量的增加,能减少Ni金属颗粒团聚,载体Ti3C2的层状结构清晰,催化剂比表面积先增加后减小,表面酸性位点的种类变化不大,其中,10Ni10Zr/Ti3C2催化剂的活性金属Ni的平均粒径最小且具有最大比表面积(132.8m2/g),其Brønsted酸强度和稳定性略微增强,Lewis酸强度和稳定性降低,表现出最佳催化性能;在同一反应条件下,与10Ni/Ti3C2催化剂相比,10Ni10Zr/Ti3C2催化剂上肉桂醛的转化率从92.57%提高到98.34%,苯丙醛的选择性从91.15%增加到94.81%,苯丙醛收率提高了8.86%,在循环实验中表现出较高的稳定性。

    磷钼钒杂多酸催化异辛醇直接氧化制异辛酸
    李彦君, 管嘉豪, 刘慧敏, 张传典, 武玉祥, 马菁鸿, 田晖
    化工进展. 2024, 43(11):  6195-6205.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1860
    摘要 ( 42 )   HTML ( 1 )   PDF (4102KB) ( 42 )  
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    采用沉淀法制备了一系列磷钼钒杂多酸催化剂,以氧气为氧化剂,在常压下将其用于异辛醇一步氧化合成异辛酸,考察了钒和铯两种元素添加量以及工艺条件对催化剂性能和反应的影响,并推测了可能的反应机理。结果表明:钒可以加速催化剂的氧化还原循环过程,提高其氧化还原性能,促进催化效率的提升;铯会通过取代杂多酸中的质子影响催化剂的酸性和比表面积。适宜的酸性、高的比表面积以及快速的氧化还原循环过程是催化剂具有高活性和选择性的关键。在所有制备的催化剂中,Cs3H2PMo10V2O40具有最佳的催化效果,在最优反应条件下(溶剂为苯,反应温度为120℃,催化剂用量为异辛醇质量的11%,氧气流量为20mL/min,反应时间为10h),异辛醇转化率可达60.7%,异辛酸选择性为81.5%。催化剂可重复使用5次,具有较好的稳定性。

    锆修饰载体对锰铈复合催化剂NH3-SCR性能的影响
    高梓寒, 杨润农, 王钊颖, 宋燕海, 覃斌, 余林
    化工进展. 2024, 43(11):  6206-6214.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1919
    摘要 ( 44 )   HTML ( 1 )   PDF (4083KB) ( 16 )  
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    采用水热法合成不同比例的铈锆载体,通过浸渍法将MnO x 作为活性组分制备一系列复合催化剂,并考察其在以NH3为还原剂的选择性催化还原NO x 反应(NH3-SCR)中的脱硝活性。通过XRD、Raman、SEM、N2吸脱附、H2-TPR、NH3-TPD、XPS等技术手段对催化剂的结构、形貌、表面酸性、表面氧化价态等进行了表征。结果表明,水热法制备的Ce n Zr1-n 较CeO2载体具有更好的NH3-SCR催化活性,8Mn/Ce n Zr1-n 催化剂均有性能提升,其中8Mn/Ce0.8Zr0.2催化剂具有最佳的催化活性,其T50T90分别为100.2℃和130.2℃,工作温度窗口为245.5℃(130.2~377.2℃),并且159.6~349.0℃范围内保持100%的NO转化率,具有更好的低温还原性能和更多的酸性位点,有利于反应物在更低的温度被吸附还原;其表面高价的Mn4+物种相对含量更高,有利于提升NH3-SCR催化活性。

    材料科学与技术
    基于煤层气甲烷富集的固体多孔材料研究进展
    程春晖, 明淑君, 庞磊, 田士东, 李克伦, 李涛
    化工进展. 2024, 43(11):  6215-6232.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1763
    摘要 ( 53 )   HTML ( 5 )   PDF (7518KB) ( 19 )  
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    煤层气(CMM)中的甲烷不仅是一种重要的绿色可持续的低碳清洁能源,亦是一种令人担忧的爆炸和温室气体污染物。因此寻找一种稳定且高效的甲烷富集技术,对于增加目前煤炭开采业的安全系数及克服常规天然气短缺问题具有重要意义。然而煤层气中存在大量杂质已成为其工业化大规模利用的关键技术障碍,尤其是对二氧化碳和氮气污染物的高效分离。本文综述了在煤层气甲烷富集真空变压吸附工艺(VPSA)过程中的两个主要方向:二氧化碳捕集(CO2/CH4分离)和天然气净化(CH4/N2分离),其中制备高效分离甲烷气体混合物的固体吸附剂是VPSA技术的核心突破点。进而重点分析和比较了碳基吸附材料、沸石分子筛和金属有机骨架这三种典型的固体吸附剂在上述两个方向上分离或吸附甲烷的差异性与相似性,其中在吸附剂表面耦合不同功能的官能团或在纳米尺度上微调其孔隙结构将是不断提高煤层气甲烷富集吸附分离效率的有效途径。此外还讨论了固体多孔材料未来发展面临的挑战和发展方向,希望在帮助研究人员了解CMM甲烷富集吸附剂的技术前提下,理解并设计出新型吸附剂以期满足工业上多重苛刻的甲烷分离要求。

    氧化物纳米颗粒表面有机修饰反应特性
    甘雨欣, 赵美, 赵绍磊, 谢就任, 杨令, 王亭杰
    化工进展. 2024, 43(11):  6233-6245.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1813
    摘要 ( 46 )   HTML ( 1 )   PDF (1946KB) ( 19 )  
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    氧化物纳米颗粒粒径小、比表面积大、性能优异、应用广泛,但纳米颗粒表面富含羟基,易于团聚,直接应用效果差,需要在其表面接枝不同的有机基团,调控颗粒的吸附性、润湿性、分散性和功能性。本文聚焦于常用修饰剂与颗粒表面的反应特性,综述了硅烷偶联剂、醇和酚、羧酸和膦酸、硅油和异氰酸酯对氧化物纳米颗粒表面有机修饰的研究进展。阐述了氧化物纳米颗粒的表面羟基性质;分析了不同修饰剂与氧化物颗粒表面的反应机制、修饰稳定性等特性;总结了不同修饰剂和纳米颗粒的修饰工艺。尽管在有机溶剂中的颗粒表面有机修饰文献报道较多,但对规模化生产产品质量提高和指导作用有限,且修饰效果评价多样,可比性不够,要实现纳米颗粒表面的可控、高效、绿色有机修饰,需要针对不同氧化物颗粒合理选择修饰剂和设计修饰工艺。

    无机纳米抗菌材料开发及其在家居产品中的应用进展
    周维, 陆锦成, 张兴光
    化工进展. 2024, 43(11):  6246-6259.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1828
    摘要 ( 46 )   HTML ( 1 )   PDF (3872KB) ( 26 )  
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    在健康中国战略背景下,具有健康功能的家居产品,如抗菌纤维和抗菌塑料等,由于其良好抗菌性和适用性等受到广泛关注。学术界和企业界根据抗菌材料的特性设计出不同的产品。本文综述了无机纳米抗菌剂的抗菌机理,包括接触反应机理和光催化抗菌机理;无机抗菌剂,如纳米金属物种、纳米氧化物、其他纳米抗菌材料及复合材料的最新进展;抗菌家居产品,如抗菌纺织品、抗菌塑料、抗菌涂料、抗菌陶瓷以及水、气体过滤净化等应用进展。分析表明无机抗菌材料在结构优化、抗菌废弃物回收与毒性研究,以及绿色可持续发展等方面还需高度重视。在未来方向上,本文也指出了可能的发展趋势(如多孔多位点协同抗菌材料开发、双碳政策下绿色工艺开发、居家抗菌产品的简便检测手段和多功能组合产品开发),目前无机纳米抗菌材料应用中存在的问题(如在聚合物中的分散性、兼容性和稳定性),以及展望了抗菌家居产品的市场前景。

    废旧风电叶片在建筑材料中的应用
    张柏林, 杨泽宇, 张生杨, 刘波, 张深根
    化工进展. 2024, 43(11):  6260-6270.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1894
    摘要 ( 46 )   HTML ( 0 )   PDF (4929KB) ( 22 )  
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    风力发电已成为了现代能源体系的主要支柱。风力发电机组退役后,废旧风电叶片因难破碎、难降解等面临资源化难题,亟需探索绿色经济的资源化路径。针对当前以玻璃纤维增强树脂基复合材料(fiber reinforced polymer,FRP)为主的风电叶片,本文概述了风电叶片梯次利用的策略和主要方法,简要介绍了机械法、热法和化学法等方法的工艺特点和优劣势。由于叶片中缺乏高价值组分,现有回收方法如无政府补贴或产废单位承担处理费用,均较难产生可观的经济效益。因此,工序简单的机械法回收废旧叶片用于强化建筑材料具有较好的经济效益和应用前景。本文重点总结了废旧风电叶片FRP材料作为混凝土、水泥胶砂和地质聚合物等建筑材料增强剂的研究进展。废旧叶片FRP材料可为建筑材料提供良好的抗拉和抗弯应力,断裂软化后仍可通过桥接作用转移应力,从而实现对建筑材料的强化。但FRP材料与水泥界面区域的结合强度不足,且FRP材料降低了建筑材料的密度,可导致建筑材料抗压强度下降。进一步研究应重点改善FRP材料与水泥的结合强度,优化掺杂比例和FRP材料尺寸,以提高建筑材料的整体性能。总体而言,废旧叶片FRP材料的掺混比例不宜过高,才能保证建筑材料的强度,但混凝土、水泥胶砂等建筑材料用量极大,极小的掺混比例既可完全消纳废旧叶片。

    改性g-C3N4光催化降解双酚A的研究进展
    马香港, 丁远, 张俊格, 刘应良, 徐慎刚, 曹少魁
    化工进展. 2024, 43(11):  6271-6292.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1914
    摘要 ( 49 )   HTML ( 1 )   PDF (12892KB) ( 10 )  
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    光催化技术可源源不断地利用清洁的太阳能来实现对内分泌干扰物双酚A(BPA)的有效降解,从而在众多降解方法中脱颖而出。类石墨相氮化碳(g-C3N4)作为经典的半导体材料,具有合成简单、热稳定性和化学稳定性好、经济无污染等优点,广泛应用于光催化降解领域。但是本体g-C3N4由于高的光生电子-空穴对复合率、较窄的可见光吸收范围以及较低的氧化电位,使得其降解BPA的性能大大降低。为了提高g-C3N4对BPA的降解能力,研究者采用多种改性方法对g-C3N4进行改性。本文主要综述了元素掺杂、形貌调控、异质结的构建以及共聚等手段对g-C3N4进行改性的进展,从电子结构、能带结构和光学性能等角度出发,详细总结了改性后g-C3N4对BPA的降解性能以及降解机理;其次,总结了BPA常见的降解路径及安全性分析;最后针对改性g-C3N4降解BPA的有效选择性进行了展望。

    疏水材料在油田化学领域研究进展与展望
    章超, 孙金声, 吕开河, 黄贤斌, 戴嘉君, 李茂, 姚如钢
    化工进展. 2024, 43(11):  6293-6309.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1939
    摘要 ( 69 )   HTML ( 3 )   PDF (9039KB) ( 24 )  
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    在油田化学领域,通过研选合适的疏水材料对井壁或储层岩石表面进行润湿性改造,可以减弱表面对水相的亲和性,从而达到抑制岩石水化、减少储层水相圈闭及改善储层油气渗流能力等目的,极大提高油气田的开发效益。本文简要介绍了疏水材料的种类并分析了疏水材料形成憎水性表面的原理,重点从稳定井壁、保护储层、提高油气采收率和改善乳液及泡沫稳定性四个关键方面阐述了疏水材料在油田化学领域中的研究进展。针对于目前存在的不足,展望了疏水材料作为一种油田化学助剂,未来应向着低成本、强配伍、多功能、环境友好型方向发展,以满足其在油田化学领域中不断增长的需求。

    纳米碳酸钙对nano-CaCO3/PES复合膜结构与性能的影响
    王玉周, 陈增, 曹东鑫, 周杰辉, 安旭, 马天琦
    化工进展. 2024, 43(11):  6310-6316.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1727
    摘要 ( 50 )   HTML ( 1 )   PDF (4152KB) ( 10 )  
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    为深入了解nano-CaCO3/PES复合膜的形态结构、力学性能、亲水性、分离性能和抗污染性能,通过非溶剂诱导相分离(NIPS)技术制备了nano-CaCO3/PES复合膜。对复合膜的形态结构和物理化学性能以及分离性能进行了表征,重点考察了nano-CaCO3质量分数对膜结构与性能的影响。结果说明了nano-CaCO3在膜中均匀分散时,可有效优化膜结构,并同步提升膜的物理化学性能,提高分离效率。当nano-CaCO3质量分数为0.3%时,所得到的复合膜机械强度为3.8MPa;对比纯PES材料,其机械强度增加了65%;亲水性也有效改善,纯水渗透性为450L/(m2·h·bar)(1bar=105Pa),提高了1.7倍,同时保持99%以上的BSA截留率;对BSA抗污性能从48.8%显著提高至77.1%,具有良好的抗污染效果。本项研究为优化膜结构、提升膜性能方面提供了一个高效、简便的方法,在实际应用中具有重要的价值。

    碳纳米管/石墨烯复合气凝胶的制备与光热辅助吸油性能评价
    郭启麟, 郭适, 张瀛博, 潘宜勇, 陈志康, 陈爽, 刘会娥, 申琦, 郭蓉蓉
    化工进展. 2024, 43(11):  6317-6326.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1745
    摘要 ( 54 )   HTML ( 0 )   PDF (3231KB) ( 19 )  
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    以氧化石墨烯(GO)、羧基化多壁碳纳米管(MWCNTs/COOH)为原料制备Pickering乳液,并以其为软模板合成具有“液滴状”孔道结构和大孔隙体积的碳纳米管/石墨烯复合气凝胶(CNTs/STRGA)。通过引入MWCNTs/COOH的方式,提高材料的光热转换性能。调整GO与MWCNTs/COOH的质量比、油水比、水热还原时间,得到一系列不同性质的CNTs/STRGAs。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱仪(Raman)和傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)对所制备的材料进行表征。采用紫外-可见-近红外分光光度计、微机控制电子万能试验机评价材料的吸光能力和机械性能。结果表明,MWCNTs/COOH能显著提高材料的吸光度(95.2%)和光热转换性能,材料上表面通过光热转换可升温至130℃,材料的光热-吸油速率会明显提升,可达6.88g/(g·min),其吸附容量可达130.66g/g。

    非对称二元高分子共混体系微观组织演化的相场模拟
    郭建超, 覃众垚, 张刚
    化工进展. 2024, 43(11):  6327-6335.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1835
    摘要 ( 50 )   HTML ( 0 )   PDF (5584KB) ( 15 )  
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    采用相场法,研究了混溶间隙的非对称程度对二元高分子共混体系微观组织演化及动力学的影响。通过使用半隐式傅里叶频谱法,求解了非线性Cahn-Hilliard-Cook扩散方程,并探索了混溶间隙的非对称程度对二元高分子共混体系热力学和动力学的影响。结果表明,混溶间隙的不对称程度显著地影响了体系的微观组织演化及相分离动力学。此外,初始成分对体系组织演化的路径也起着关键作用。对于非对称高分子共混体系,在现有的研究基础上发现了液滴-交联和交联-液滴新的结构转变机制,其归因于两相非对称的动力学过程。此外,体系的非对称程度也会影响其他动力学特征,即结构因子和特征尺寸。结果有助于揭示非对称高分子体系的相分离过程,为合成具有可控微观组织及物理性能的高分子复合材料提供了理论依据。

    氮掺杂石墨烯/黑磷量子点纳米复合材料的低温光催化法制备及其储锂性能
    李开鹏, 卢晓敏, 付姣, 裴丰, 陈鑫智, 廉培超
    化工进展. 2024, 43(11):  6336-6343.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1897
    摘要 ( 45 )   HTML ( 0 )   PDF (5436KB) ( 12 )  
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    纳米黑磷/石墨烯复合材料在锂离子电池领域具有很好的应用前景,但以纳米黑磷为原料制备纳米黑磷/石墨烯复合材料的过程中往往伴随纳米黑磷的氧化,一定程度上影响了制得的纳米黑磷/石墨烯复合材料性能。本研究以纳米黑磷为磷源,价廉易得的氧化石墨烯为碳源,在氨气气氛下,采用低温光催化法制得了氮掺杂石墨烯/黑磷量子点(N-rGO/BPQDs)复合材料,FTIR、Raman、XPS、SEM等表征结果表明采用上述方法制备的纳米黑磷基材料中纳米黑磷的氧化程度低。恒流充放电测试结果表明N-rGO/BPQDs复合材料在0.1A/g电流密度下的初始可逆比容量为620mA·h/g,循环100次后仍保持450mA·h/g的可逆比容量,高于石墨负极材料的理论比容量(372mA·h/g)。

    热法增强型PVDF/GO中空纤维膜结构构筑与机理
    赵微, 陈凯凯, 金欣, 严海波, 张爽
    化工进展. 2024, 43(11):  6344-6355.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1952
    摘要 ( 36 )   HTML ( 1 )   PDF (10948KB) ( 5 )  
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    目前,膜生物反应器(MBR)用中空纤维膜量大,制备过程中使用溶剂易造成二次污染,本文采用绿色稀释剂热致相分离(TIPS)法与纤维增强联用技术制备了大通量、高强度氧化石墨烯(GO)掺杂编织管增强型聚偏氟乙烯(PVDF)中空纤维膜。GO表面具有含丰富氧官能团可明显改善PVDF中空纤维膜渗透通量与亲水性(抗污染性)。结果表明:纤维增强技术可使中空纤维膜断裂强度223.75MPa,随GO含量增加,增强型PVDF中空纤维膜水接触角值从102.04°降低至89.71°,纯水通量从920.74L/(m2·h)增至1417.45L/(m2·h)。经实验用MBR小试装备测试膜活性污泥过滤表明,其截留率大于99.50%,稳定运行后截留率仍大于98%。因此,本文全流程绿色制备的增强型PVDF中空纤维膜对替代目前市场二次污染中空纤维膜可提供科学依据与技术支撑。

    生物与医药化工
    基于PAT技术的动物细胞培养在线检测研究进展
    周光正, 王学重
    化工进展. 2024, 43(11):  6356-6371.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1981
    摘要 ( 40 )   HTML ( 2 )   PDF (3146KB) ( 6 )  
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    动物细胞培养是一项重要的生物工程技术,在该过程中需要对一些重要的生物和生化指标进行监测。目前广泛采用的是取样离线分析手段,存在时间滞后性和潜在的染菌风险。利用过程分析技术(process analytical technology,PAT)在线实时检测动物细胞培养状况,进而实现培养过程的优化与控制,具有重要的学术意义和工业应用价值。本文介绍了两项应用前景最为广阔的细胞培养PAT技术,即原位显微镜成像与拉曼光谱技术,分别用于在线测量细胞培养过程的重要生物指标(细胞数目、尺寸、形状)与生化指标(营养物质、代谢物质、蛋白质产物的浓度)。作为这两项技术成功应用的关键,文中重点介绍了图像分析算法和拉曼光谱建模方法。此外,对近红外光谱、荧光光谱等技术的一些研究探索也做了简要概括性介绍。最后,结合PAT技术的发展,探讨了实现动物细胞培养过程自动化与智能化的未来发展方向。

    连续识别Cu2+及PO43-香豆素类荧光探针合成与应用
    闫雪雪, 喻艳超, 庞树奎, 吴绵园, 荆军凯, 刘其业
    化工进展. 2024, 43(11):  6372-6378.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1759
    摘要 ( 32 )   HTML ( 0 )   PDF (3306KB) ( 6 )  
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    以4-二乙氨基水杨醛和肼基甲酸甲酯为原料制备一种新型双功能香豆素荧光探针L,并通过NMR、FTIR及HRMS对其结构表征。荧光发射光谱表明,在甲醇溶液中,探针L与Cu2+形成1∶1的络合物L-Cu2+,在30s时间内引起荧光淬灭效应,淬灭率近100%,且对Cu2+检测过程中具有良好的特异性,可抵抗Ba2+、Li+、Cu+、Al3+、Zn2+、Cs2+、Mn2+、Ca2+、Hg2+、Cd2+、K+、Mg2+、Na+、Co2+、Ag+、Fe3+及Cr2+等金属离子的干扰,检测极限低至1.70×10-8mol/L,具有高度灵敏性。同时,基于配体置换原理,络合物L-Cu2+可作为荧光传感器实现对PO43-的荧光增强响应识别,且检测过程具有良好的选择性,可抵抗常见阴离子(NO2-、CO32-、SO32-、HPO42-、P2O74-、Br-、F-、HCO3-、SO42-、C2O42-、Cl-、CH3COO-)的干扰,检测限低至6.00×10-8mol/L。此外,探针L成功应用于医药化工及化工环境保护领域,得到良好实验效果。

    精细化工
    Gygax冷却失效模型在化工过程反应安全风险评估应用的局限性
    杨钰涛, 王达, 吴展华, 盛敏
    化工进展. 2024, 43(11):  6379-6389.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1709
    摘要 ( 186 )   HTML ( 3 )   PDF (925KB) ( 49 )  
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    目前我国精细化工的反应安全风险评估技术主要是使用Stoessel反应危害分级方法而得出1~5级的工艺危险度等级,本文提出该方法是基于Gygax冷却失效模型建立的,即评估冷却失效工况下反应体系的工艺危险度等级。而国内外的化工反应安全事故统计结果表明,冷却失效工况仅是反应安全事故起因的很小部分(约3%)。以硝化工艺为例,文献报道的基于冷却失效的反应危害分级方法得出大部分硝化反应工艺处于低风险,这与实际生产中硝化反应事故数与死亡数占比最多存在矛盾。主要原因是由于该方法只评估间歇反应釜的冷却失效工况,而忽略其他众多复杂的事故起因。这表明该分级方法无法准确评估出实际工艺生产中的反应危害,无法较全面地涵盖化工反应安全事故起因并提出有效的事故管控措施,具有一定局限性。而化工过程全流程的反应危害分析(RHA)是根据从异常工况起因至最后反应事故发生的事故链以提出相应保护层,进而确定具体事故防范措施。相比Stoessel反应危害分级方法更适合实际生产工艺安全的提升。因此,建议对化工过程的反应安全风险评估作全流程RHA分析,特别是危险工艺和4~5级的高风险工艺。

    纳米氢氧化镁对无氟泡沫灭火剂性能的影响
    陈合敏, 欧红香, 薛洪来, 闵政, 曹海珍, 王钧奇
    化工进展. 2024, 43(11):  6390-6396.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1863
    摘要 ( 41 )   HTML ( 0 )   PDF (1800KB) ( 6 )  
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    以聚醚改性三硅氧烷、CTAB为表面活性剂,以纳米氢氧化镁、黄原胶为稳泡剂制备无氟泡沫灭火剂,采用L9(34)正交表分析泡沫溶液表面张力、发泡性能及稳泡性能,选用正交优化后的泡沫配方进行灭火和抗烧实验研究。研究结果表明:复配体系泡沫溶液黏度较低,在1.00~1.21mPa·s之间;由质量分数为0.8%的CTAB与12%的聚醚改性三硅氧烷组成的泡沫溶液表面张力最低,为19.73mN/m;聚醚改性三硅氧烷与CTAB协同作用,增强了溶液发泡性能与泡沫稳定性,当纳米氢氧化镁的质量分数为0.5%时,溶液的发泡高度最优,达到207mm,25%析液时间从205s增长到216s;用质量分数为1.2% CTAB、12%聚醚改性三硅氧烷、0.5%纳米氢氧化镁及0.05%黄原胶制备的泡沫灭火剂扑灭油盘面积为0.25m2的正庚烷火,灭火时间为107s,抗烧时间达到372s。

    资源与环境化工
    胺吸收剂逃逸引发的大气气相反应进展
    陆诗建, 祝文举, 刘玲, 康国俊, 陈思铭
    化工进展. 2024, 43(11):  6397-6411.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1765
    摘要 ( 39 )   HTML ( 0 )   PDF (4212KB) ( 7 )  
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    碳捕集化学吸收技术是目前最具潜力的减少发电厂及其他使用化石燃料行业CO2排放的技术,但碳捕集化学吸收系统带来的胺吸收剂逃逸排放会引发一系列大气化学反应。碳捕集化学系统运行中胺吸收剂会以液滴、气态、气溶胶颗粒形式排向大气进而引发大气气相反应。胺吸收剂与OH自由基反应主要涉及—CH2基团、C—H键之间的H-抽提反应,少量在N—H键之间发生,极少部分在—OH基团之间发生,生成亚胺、醛类等;与Cl自由基反应涉及—CH2基团、—NH2基团、—OH基团,生成氮氧化物、HCl等;与NO x 反应包含氨基或烷基的抽氢反应,与不饱和化合物的加成反应生成硝酸、硝胺、亚硝胺等。胺与臭氧的反应主要产生酰胺、异氰酸、亚硝基化合物等。这些化合物对大气环境和人体健康都具有潜在的危害,可能对空气质量和生态系统造成严重影响,甚至引发癌症等健康问题。国内外对碳捕集排放限值皆有规定,但对总胺排放限定缺乏标准。尽管胺排放控制取得一些进展,但小颗粒气溶胶的脱除效率低、适用局限、工艺复杂、能耗高等问题亟待解决。

    基于尖晶石型CoFe2O4高级氧化降解水中有机污染物研究进展
    周添红, 王金怡, 苏旭, 曾虹霖, 翟天骄
    化工进展. 2024, 43(11):  6412-6427.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1773
    摘要 ( 48 )   HTML ( 1 )   PDF (6628KB) ( 12 )  
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    基于自由基反应的高级氧化技术(AOPs)作为一种简单、高效、清洁的有机污染物去除技术得到了广泛研究。尖晶石型钴铁氧体(CoFe2O4)具有催化性能好、金属浸出率低和回收再利用率高等特点,被广泛用作高级氧化过程中驱动自由基生成的催化剂。本文以尖晶石型CoFe2O4为研究对象,概述了CoFe2O4的结构与性质;归纳总结了包括形貌调控、元素掺杂、耦合复合材料在内的CoFe2O4改性方法;重点综述了CoFe2O4及其复合材料光催化氧化、非均相类芬顿氧化、过一硫酸盐氧化与臭氧催化氧化降解水中有机污染物的基本原理及研究进展;最后指出当前研究存在的问题,并对其后续研究方向进行展望。

    钯基催化剂在电催化加氢脱氯技术的应用与挑战
    李俊熙, 柳云骐
    化工进展. 2024, 43(11):  6428-6442.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1822
    摘要 ( 47 )   HTML ( 0 )   PDF (8759KB) ( 5 )  
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    电催化加氢脱氯(EHDC)技术是一种新型的高效、安全、绿色的水处理技术。钯(Pd)催化剂作为较有效的EHDC催化剂由于其易失活和价格昂贵的原因限制其工业应用。本文分析了调控Pd的形态结构(分散度、颗粒大小、晶面)、尺度效应(单原子催化剂、双原子催化剂)和电子结构调控对提升Pd的EHDC性能的研究进展,提出提升Pd对污染物的有效吸附能够提升EHDC性能。探讨了其他因素(工作电位、共存离子、pH等)对其活性的影响。对EHDC技术未来应用进行了展望,以简单方式制备Pd单原子催化剂,实现100%的原子利用率,显著降低Pd的成本,耦合可再生能源技术降低能源成本,推动工业化应用是未来的一个研究方向。

    正渗透处理垃圾渗滤液的研究及工程实践进展
    蒋兰英, 李振, 陈聪
    化工进展. 2024, 43(11):  6443-6457.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1871
    摘要 ( 49 )   HTML ( 1 )   PDF (4007KB) ( 18 )  
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    正渗透(FO)是一种“复活”的膜分离技术。FO过程中水的过膜自发传递及水压低的特点使其具备了低能耗、污染小的独特优势。本文在对FO的分离基本原理、膜材料、汲取液的研究前沿以及产业发展现状进行简要介绍的基础上,汇总了全球有关FO处理垃圾渗滤液的研发现状,包括组合工艺的开发、膜污染的防治、汲取液的选择和回收、有价物的回收、工艺技术经济分析以及工程实践等。通过分析指出,FO+生物电化学系统(BES)在水回收的能耗、物耗方面优势显著,有良好的发展前景。间歇性渗透弛豫(IOR)反冲洗能有效去除膜污染,且过程不需要额外能量和化学试剂,易于操作,值得进一步的探讨。FO的技术经济特性对其在垃圾渗滤液处理中的应用非常关键,需要更加详细地了解。此外,现有商业FO膜的选择性普遍不高,导致汲取液的污染和垃圾渗滤液处理过程效率的下降,关于如何有效控制膜的选择性问题仍然需要关注。期待随着研究的不断深入,最大程度发挥出FO的优势,为垃圾渗滤液处理行业可持续发展提供有效途径。

    Ca(OH)2注浆对碱激发固化铀尾矿渣性能的影响
    牛前进, 李春光, 刘振中, 刘龙成
    化工进展. 2024, 43(11):  6458-6467.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1755
    摘要 ( 41 )   HTML ( 0 )   PDF (6818KB) ( 13 )  
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    铀尾矿库体积庞大、铀矿渣颗粒松散,具有潜在的溃坝和放射性污染扩散的风险。为了解决上述问题,采用Ca(OH)2注浆与氢氧化钠-偏高岭土-水玻璃相结合的方法固化花岗岩型铀尾矿,研究注入不同质量分数的Ca(OH)₂对碱激发固化花岗岩型铀尾矿渣抗压强度、铀浸出性、氡析出性的影响规律,并进行微观形貌和理化分析,揭示其固化机制。实验结果表明:铀矿渣样品在注入Ca(OH)2质量分数为15.0%,养护28天时其标准三轴抗压强度达到6.8MPa,与未注入Ca(OH)2的样品相比强度提升4.4倍,铀浸出率下降89%,氡析出率降低52%。SEM和XRD分析表明,注入Ca(OH)2质量分数为15.0%的试样与对照组试样相比,其内部形成了较多的C-S-H和C-A-H凝胶以及C-A-S-H聚合物,促进了铀尾矿渣固化抗压强度的提升,降低了铀浸出率和氡析出率。研究结果为碱激发在花岗岩型铀尾矿渣加固中应用奠定一定的理论基础。

    高效石油烃降解菌群的构建及其含油污泥修复性能
    孙妩娟, 李倩, 李小玲, 石华强, 杨志成, 柯从玉, 王嗣昌, 张群正
    化工进展. 2024, 43(11):  6468-6474.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1760
    摘要 ( 42 )   HTML ( 0 )   PDF (4521KB) ( 5 )  
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    为提高微生物修复含油土壤效果,本研究从油田含油土壤中筛选出4株高效石油烃降解菌R、J、C及K,通过16S rDNA分别鉴定为铜绿假单胞菌、热带假丝酵母菌、红城红球菌和枯草芽孢杆菌。这几株菌均能代谢生物表面活性剂,并对原油具有良好的降解性能。通过拮抗实验、表面张力测定以及对石油烃不同组分的降解性能分析,并结合优势互补原则最终确定将菌株R、K、J和C按1∶1∶1∶1进行复配以构建高效复合降解菌群。复合菌群能够发挥不同菌株之间的协同作用,进一步提高其对石油烃的降解性能,在相同条件下对石油烃降解率达到91.2%,明显优于单菌株。通过现场实验发现,采用复合菌剂对含油土壤进行生物强化处理60d后,土壤中的含油量从初始的4.97%下降到了0.34%,达到国家耕地二类标准,表明该菌群在含油土壤修复方面具有广阔的应用前景。

    气流床煤气化细渣分级浮选及EDLVO理论分析
    樊盼盼, 樊晓婷, 杨进进, 樊民强, 董连平, 鲍卫仁, 王建成
    化工进展. 2024, 43(11):  6475-6482.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1780
    摘要 ( 43 )   HTML ( 0 )   PDF (2573KB) ( 18 )  
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    煤气化渣是煤气化过程中产生的固体废弃物,其资源化利用制约着现代煤化工产业绿色、低碳发展。煤气化细渣粒度细、质量小、动量低的特点造成浮选过程中高灰分微细矿物在浮选泡沫产品中的夹带,严重影响了浮选精炭产品质量。本文采用分级浮选的工艺对煤气化细渣进行了浮选条件优化。+0.045mm粒度级煤气化细渣采用载体浮选,研究了载体添加比例对浮选效果的影响。结果表明,提高载体添加量可显著增强浮选效果,在设计实验条件下,浮选完善度达到71.53%,浮选精炭产品可燃体回收率为87.57%,相较于未添加载体的常规浮选方法提高了20.57%。通过EDLVO理论计算了载体颗粒与煤气化细渣颗粒间的相互作用力,载体浮选过程中,载体颗粒与煤气化渣残炭颗粒之间的静电作用力表现为吸引力,容易发生黏附行为,促进了微细颗粒的团聚,提高了浮选效果。-0.045mm粒度级采用絮凝浮选的方法,随絮凝剂用量的增加,颗粒絮团体积增大,-0.045mm粒度级浮选完善度呈先增大后减小的趋势,最高为39.61%,浮选精炭产品灰分降低不明显。絮团图像分析表明,絮凝剂的加入促进了颗粒之间的团聚,增大了颗粒的表观粒度。但非选择性团聚导致浮选精炭产品灰分偏高,后续应进一步提高絮凝选择性。本研究提出的煤气化渣分级浮选工艺对于降低微细粒高灰颗粒对浮选精炭的夹带作用,进一步提高精炭产品质量具有一定的理论指导意义。

    酯化改性玉米秸秆吸油材料的制备与性能
    赵凯月, 朱春山, 张宾朋, 赵美箐, 何昱铤, 王明锐
    化工进展. 2024, 43(11):  6483-6492.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1784
    摘要 ( 42 )   HTML ( 0 )   PDF (5552KB) ( 15 )  
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    以玉米秸秆(RCS)为原料,经碱性过氧化氢预处理后,在微波辅助作用下,以甲酸为催化剂、乙酸为溶剂和酯化剂改性得到酯化玉米秸秆(ECS)吸油材料。采用Box-Behnken法进行响应面实验设计,得到制备ECS的最佳条件为:甲酸质量分数为7%、固液体积比为1∶40、微波功率为400W、反应温度为100℃,反应时间为20min,制备的ECS对机油的吸油倍率达到25.47g/g,与回归模型预测值25.80g/g相差1.27%,表明该模型模拟良好。通过红外光谱仪、元素分析仪、扫描电镜、X射线衍射仪、热重分析仪和接触角测量仪的表征和测试表明,ECS的红外谱图中有新峰出现,O和H元素含量减少,表明成功发生酯化反应,表面粗糙,结晶度为42.54%,失重速率最大的温度由改性前的310.1℃提高到352.1℃,疏水角由改性前的0°提高到97.2°。相比RCS,ECS的吸油倍率有明显的提高,在重复使用9次之后,ECS对不同油品的吸油倍率均能保持70%以上。本文为废弃玉米秸秆资源化利用和含油废水的处理提供一种方法。

    向日葵秸秆基炭材料活化过一硫酸盐降解土壤中苯胺
    孙鹏, 金子涵, 张连科
    化工进展. 2024, 43(11):  6493-6503.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1794
    摘要 ( 40 )   HTML ( 0 )   PDF (6470KB) ( 6 )  
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    以农业废弃物向日葵秸秆为原料,采用慢速热解法制备了向日葵秸秆基炭材料(BC),通过比表面积分析仪(BET)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)和X射线光电子能谱仪(XPS)等手段对BC进行表征,并研究其活化过一硫酸盐(PMS)降解土壤中苯胺(AN)的性能,探究了pH、BC投加量、PMS浓度、有机质和共存阴离子对AN降解的影响,并考察了BC的重复利用性能。结果表明,BC可高效活化PMS降解土壤中AN,在BC=0.1g/L、PMS=0.5mmol/L、AN=10mg/kg和pH=7的条件下,30min内BC/PMS体系对AN的降解率可达100%。自由基猝灭实验与电子顺磁共振(EPR)测试结果表明,BC/PMS体系为非自由基反应,1O2为该体系的活性物种。机制分析阐明C̿    O为BC上的活性点位,其与PMS相互作用产生活性物种1O2。循环稳定性实验表明BC具有重复使用性。

    废旧磷酸铁锂浸出工艺的优化及宏观动力学
    张津榕, 彭长宏, 林金秀, 江洋, 邱在容, 周豪, 胡振光
    化工进展. 2024, 43(11):  6504-6513.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1810
    摘要 ( 48 )   HTML ( 1 )   PDF (7870KB) ( 12 )  
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    采取有效方法回收利用废旧磷酸铁锂中的有价组分对环境保护和资源循环具有重要意义。大量退役的磷酸铁锂电池,现有研究大多只针对其中锂的选择性浸出,并未考虑其他元素(如铁、磷、铝、铜等)的浸出行为紧密相关的问题。本文对废旧磷酸铁锂粉料的硫酸浸出过程进行了条件优化和宏观动力学研究,系统探究了温度、酸料比及反应时间对铁、磷、锂、铝和铜元素浸出过程的影响规律,讨论了以上元素浸出的宏观动力学。结果表明:优化条件下铁、磷、锂、铝和铜的浸出率分别为97.2%、96.9%、89.7%、76.1%和43.4%。其中,铁、磷、锂和铜的浸出符合内扩散模型,受扩散反应控制;铝的浸出符合混合控制模型,受扩散反应和化学反应协同控制。根据动力学模型拟合得出铁、铝和铜浸出的表观活化能分别为8.20kJ/mol、34.11kJ/mol和11.49kJ/mol。本研究明晰了废旧磷酸铁锂中各元素的浸出动力学,为元素的选择性浸出提供理论指导。

    渗滤液浸沥下垃圾焚烧炉渣中的重金属行为
    田童, 黄亚继, 肖怡萱, 程好强, 潘虎, 周琪, 李增辉
    化工进展. 2024, 43(11):  6514-6523.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1824
    摘要 ( 37 )   HTML ( 0 )   PDF (2707KB) ( 5 )  
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    遵循以废治废的研究思路,通过开展渗滤液浸沥城市生活垃圾焚烧炉渣的实验,探究了渗滤液在不同浸沥温度(50~90℃)及浸沥时间(5~15min)下对垃圾焚烧炉渣中重金属Zn、Ni、Cu、Pb、Ba和Cr迁移行为的影响,并对浸沥后形成的底渣进行浸出毒性分析,以判断最佳浸沥条件。研究发现,炉渣可捕获渗滤液内的Ni、Zn、Pb、Cr和Ba,而Cu则从炉渣内释放迁移至渗滤液内。伴随浸沥温度的升高,除Pb和Cr以外,底渣内重金属整体呈现先增加后减少的变化规律。随浸沥时间增加,各重金属由于沉淀、吸附、络合或沉淀溶解等因素变化呈现不同变化特点。根据浸沥后形成的底渣内重金属浸出浓度和浸出率分析,所有浸沥工况下形成的底渣毒性均较小,浸沥温度70℃、浸沥时间10min为最佳工况。本文通过重金属浸出毒性分析为实际工业过程中被渗滤液浸沥后炉渣二次利用提供了有价值的参考。

    无溶剂法制备PVDF/GE中空纤维膜与性能分析
    王琦铭, 陈凯凯, 岳征杰, 赵微, 严海波, 闫静静, 肖长发
    化工进展. 2024, 43(11):  6524-6532.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1830
    摘要 ( 42 )   HTML ( 1 )   PDF (4866KB) ( 13 )  
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    为了解决在纺丝制膜过程中有机污水排放问题,采用无溶剂法制备聚偏氟乙烯(PVDF)/石墨烯(GE)中空纤维膜。将PVDF、GE和功能粒子熔融共混制备初生中空纤维膜,利用后拉伸和GE协同作用重新设计PVDF晶体结构,探究不同拉伸比对中空纤维膜晶型转变和力学性能以及渗透性能的影响,观察不同拉伸比中空纤维膜的表面形貌,并利用一系列仪器测试了膜的孔径分布、力学性能和渗透性能。结果表明:制备的PVDF/GE中空纤维膜内部存在α晶型向β晶型转变,拉伸后GE在中空纤维膜内部形成石墨烯通道,拉伸比越大,内部晶型转化越多,中空纤维膜的力学性能和渗透性能越好;当拉伸比达到100%时,中空纤维膜的断裂强度可达37.8MPa,内部β晶型含量为68.64%,煤油通量可达965.64L/(m2·h)。

    外加电位对高浓度马铃薯淀粉废水电发酵产甲烷系统的影响
    尚高原, 余金鹏, 崔凯, 郭坤
    化工进展. 2024, 43(11):  6533-6542.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1847
    摘要 ( 33 )   HTML ( 0 )   PDF (2613KB) ( 2 )  
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    马铃薯淀粉废水的良好可生化性使其非常适合通过厌氧消化来产甲烷,但是其高的化学需氧量(chemical oxygen demand,COD)容易使传统厌氧消化系统“酸败”,从而造成产甲烷性能降低和系统稳定性差的问题。电发酵产甲烷系统可有效解决传统厌氧消化的“酸败”问题,但针对高浓度马铃薯淀粉废水的研究还未见报道,且外加电位对系统的性能影响还有待探索。本文采用双室套筒微生物电化学反应器作为电发酵系统处理溶解性COD(SCOD)为6400mg/L的高浓度马铃薯淀粉废水,考察了不同阴极电位(-1.0V、-1.2V、-1.4V vs. Ag/AgCl)对电发酵体系产甲烷性能的影响,并揭示了阴极电发酵抑制系统酸败和提高产甲烷速率的机制。实验结果表明,电发酵系统通过阴极原位供氢将厌氧消化产生的CO2转化为甲烷,从而提高了甲烷的产量和纯度。将阴极电位从-1.0V降低到-1.2V时,施加的电流从-0.05mA增加到-0.15mA,甲烷产量从1.03mL/mg SCOD增加到1.31mL/mg SCOD,甲烷含量从88%增加到95%。进一步降低阴极电位至-1.4V时,产生的氢气超过了反应体系内将CO2转化为甲烷所需的氢气,高氢气分压抑制了丙酸盐和丁酸盐向乙酸盐的转化,故系统的甲烷产量没有改善反而受到了抑制。因此,-1.2V是该电发酵体系的最佳电位。这些结果表明,电发酵体系可以用于从高浓度马铃薯淀粉废水中直接进行厌氧消化产甲烷,电发酵通过原位供氢和嗜氢产甲烷途径来增强系统甲烷产量,而氢气的供应速率是电发酵成功的关键。

    玄武岩石粉强化MEA溶液捕集CO2
    陈琳琳, 张磊, 张春金, 唐华, 陈思铭
    化工进展. 2024, 43(11):  6543-6552.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1861
    摘要 ( 36 )   HTML ( 0 )   PDF (5801KB) ( 3 )  
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    单乙醇胺(MEA)作为CO2吸收剂已被广泛用于烟气CO2捕集,但是高CO2再生能耗给该技术的大规模发展带来了巨大的经济挑战。向吸收剂中添加固体催化剂可降低再生反应能垒,提高CO2解吸速率,最终实现在较低温度下的快速解吸。本文采用天然矿物质——玄武岩石粉作为催化剂强化MEA溶液捕集CO2性能。首先对比了添加玄武岩与空白MEA溶液的CO2捕集性能差异;接着采用X射线衍射、X射线光电子能谱、傅里叶红外、氮气物理吸附、吡啶红外、氨气程序升温脱附等表征技术探究了玄武岩催化反应过程的物化性质;最终,提出了玄武岩催化反应机理。实验结果表明,玄武岩石粉表面存在Brønsted酸位、Lewis酸位和Lewis碱位,具有提供质子和接受电子的能力。100℃条件下,与空白实验相比,其CO2循环吸收容量提高了5.0%,CO2解吸速率最大提高76.5%,显热降低11.9%。因此,玄武岩石粉可作为CO2解吸催化剂用于强化MEA溶液捕集CO2性能。

    矩阵分析法优化臭氧膜接触传质技术
    姚福春, 毕莹莹, 刘超, 唐晨, 李泽莹, 张耀宗, 孙晓明
    化工进展. 2024, 43(11):  6553-6562.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1864
    摘要 ( 41 )   HTML ( 0 )   PDF (3265KB) ( 7 )  
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    将疏水性聚四氟乙烯(PTFE)中空纤维膜组装成膜接触式反应器,开发了膜接触式臭氧(O3)无气泡传质技术。当搅拌速度达到1000r/min时,膜传质的传质情况(表观传质系数KLa=0.0807min-1)与气泡传质(KLa=0.0791min-1)相当。进行了单因素实验及L16(44)正交实验,研究了进气流量、O3进气浓度、pH、苯酚浓度等对中空纤维膜接触式反应器O3传质情况的影响;采用极差分析、方差分析、综合平衡分析及权矩阵分析进行数据处理,优化膜接触式O3无气泡传质技术的传质条件。结果表明,四种实验因素均对O3无气泡传质效果产生了显著性的影响;优化后的传质条件为:进气流量100mL/min,O3进气浓度100mg/L、初始pH为10、污染物浓度30mg/L。优化条件下三次重复实验O3传质通量均保持在170mg/(m2·min)以上,O3吸收率均达到了80%以上。

    中国镍资源物质流动与碳排放分析
    孟星宇, 宗宇航, 张西华, 阎文艺, 孙峙
    化工进展. 2024, 43(11):  6563-6572.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1875
    摘要 ( 52 )   HTML ( 0 )   PDF (4164KB) ( 11 )  
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    镍作为一种战略性资源已广泛应用于新能源汽车、风力发电、太阳能光伏发电等可再生能源技术,在经济社会发展中具有重要意义。中国是世界上最大的镍消费国,但镍资源在我国的贸易流动及各省碳排放分布尚缺乏深入细致的研究。本文基于全生命周期理念,将物质流分析法(MFA)和排放因子法(IPCC)相结合,开展了中国2010—2020年镍物质流动分析和不同省份典型镍产品碳排放核算研究。结果表明,中国镍物质流从2010年的60×104t增加至2020年的124×104t,其中采矿阶段主要源于进口,冶炼阶段由进口为主转变为国内供应为主,产品制造阶段不锈钢占比最大,终端应用阶段镍产品经回收后循环利用。1t精炼镍生产阶段、镍铁生产阶段、硫酸镍生产阶段的碳排放量分别为CO2 10.19t、CO2 14.01t、CO2 28.76t;国内精炼镍、镍铁、硫酸镍在空间分布上主要集中在甘肃、山东、广东等地,时间上碳排放分别呈递增、波动和显著增长趋势。在能源低碳转型背景下,厘清镍资源物质流动和相关产品碳排放分布的关系,有助于完善镍资源管理机制,为实现我国镍工业低碳循环发展提供基础数据及方法学支撑。

    三维电催化破络Ni-EDTA性能及机制
    张硕, 冯岩, 卢玉玉, 贾新强, 邱立平
    化工进展. 2024, 43(11):  6573-6582.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1908
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    三维电催化是处理金属络合物有机废水的高效技术,然而其破络机制尚不明晰。本研究以镀钌铱钛板为阳极,不锈钢板为阴极,引入颗粒电极,构建三维电催化体系,对含Ni-EDTA络合物的模拟废水进行破络处理。结果表明Ni-EDTA破络去除效果与电解质种类、电解质浓度、电流密度和初始pH有关,且均符合二级反应动力学。在电解质为NaCl,电解质浓度0.25g/L,电流密度1.0mA/cm2以及初始pH为3.0条件下Ni-EDTA和COD的去除率最高,分别达到85.05%和80.48%,其速率常数为0.0053min-1R2为0.9893。电化学测试表明颗粒电极的加入增加了催化活性位点、催化反应传质面积和电荷储存位点,增强了电子转移,提高了电催化性能。通过三维荧光光谱法、紫外光谱法、活性组分鉴定,分析EDTA降解过程,揭示了三维电催化对Ni-EDTA的高效破络机制,为金属络合有机废水处理提供理论基础和技术支撑。

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