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1. 共价有机框架材料的合成与应用研究进展
王丽娜, 武金升
化工进展    2024, 43 (7): 3834-3856.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0952
摘要1297)   HTML73)    PDF(pc) (5773KB)(1108)    收藏

共价有机框架(COFs)是一种由C、B、N、O等轻元素通过强共价键有序连接形成的周期性网状结构的有机多孔材料,具有比表面积大、密度低、孔道规则、易修饰、结构多样、稳定性好等优点,在众多领域得到了广泛应用。本综述介绍了COFs的结构,总结了合成COFs的硼酸缩聚反应、C-C偶联反应、席夫碱反应、氰基自聚和芳醚聚合等反应类型的进展,并介绍了COFs的溶剂热合成法、微波加热合成法、离子热合成法、机械研磨合成法、界面合成法、微流控合成法及后合成修饰等制备方法,进而讨论了COFs结构的表征方法。此外,对COFs在气体吸附与分离、光催化、电催化、不对称催化合成及手性分离、电化学储能等领域的研究进展进行了总结。最后对目前COFs合成和应用的机遇和挑战进行了展望,希望能为COFs的进一步深入研究提供有益的启发和参考。

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2. 二氧化碳捕集技术研究和工程示范进展
刘克峰, 刘陶然, 蔡勇, 胡雪生, 董卫刚, 周华群, 高飞
化工进展    2024, 43 (6): 2901-2914.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0730
摘要791)   HTML55)    PDF(pc) (1677KB)(916)    收藏

捕集、封存(CCS)/捕集、利用和封存(CCUS)技术是缓解日趋严重气候问题的有效措施,其中CO2捕集是CCS/CCUS技术中的关键环节。经过多年发展,以乙醇胺为代表以及在此基础上发展起来的多氨基胺、位阻胺、离子液体等化学胺吸收碳捕集技术逐渐成熟,此类技术已开展或正在进行大型试验或工业示范。科研机构已经完成了技术评审(TR)的关键节点验证,积累了丰富的经验。本文结合具体案例简要介绍了包括燃烧前、富氧燃烧、化学链燃烧和燃烧后捕集技术的进展情况,分析了各类技术目前存在的主要问题,并提出了影响CO2捕集技术大范围推广的关键因素。捕集能耗高、设备投资和维护成本高、产生的废弃物量大是影响捕集成本的主要因素。此外,捕集的CO2主要还是用于驱油和埋存,尚不成熟的CO2化工转化技术生产的产品竞争力比较弱。

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3. 木质素分离原理与方法研究进展
冯飞飞, 田斌, 马鹏飞, 韦荐昕, 徐龙, 田原宇, 马晓迅
化工进展    2024, 43 (5): 2512-2525.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1961
摘要768)   HTML48)    PDF(pc) (2910KB)(560)    收藏

木质素经合理加工与转化能获得众多类型的燃料、化学品和材料,利用温和的方法分离木质素是实现其高价值利用的前提。本文综述了近年来木质素的分离方法及研究进展,重点介绍了各种分离方法的分离原理以及所得木质素的组成结构特点,归纳了不同方法的优缺点、适用性以及工业应用情况。酸法促进多糖聚合物中醚键的水解使半纤维素和纤维素解聚,碱法主要裂解木质素与碳水化合物间的醚键和酯键,作为传统木质素分离方法的酸法和碱法较为成熟,但容易引起木质素的自聚;有机溶剂法主要破坏β-芳基醚键,其分离条件较温和,能较好保留木质素的原有结构和反应活性;离子液体和低共熔溶剂等新型绿色溶剂体系具有溶剂和反应介质双重功能,受到了广泛关注。分离方法的耦合与物理、化学、生物技术的辅助将为优化木质素分离过程、探索木质素高值化利用发挥重要作用。

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4. 典型环境微塑料的微生物降解途径及分子机制
刘君, 胥志祥, 朱春游, 岳中秋, 潘学军
化工进展    2024, 43 (7): 4059-4071.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1007
摘要759)   HTML43)    PDF(pc) (1970KB)(461)    收藏

微塑料作为一类新污染物,其广泛存在于水体、土壤和大气等环境介质中,并对生态安全和人体健康造成潜在威胁。本文归纳总结了环境介质中典型微塑料(PE、PP、PS、PVC、PET)的污染特征,系统阐述了微塑料的微生物降解途径,深入剖析了微生物介导微塑料降解的分子机理和影响因素。环境介质中微塑料可通过细菌、真菌和放线菌等微生物进行降解(包括微生物定殖、生物膜截留和生物酶降解等过程),其降解效率与微生物模型和微塑料特性密切相关,并受到典型环境因子(如光照、温度、pH等)的影响。本论文系统总结了微生物介导降解微塑料的研究进展,以期为基于微生物技术控制微塑料提供理论指导和技术支撑。

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5. 超疏水纳米涂层技术研究进展及应用
任国瑜, 妥云, 郑文杰, 谯泽庭, 任壮壮, 赵娅莉, 尚军飞, 陈晓东, 高祥虎
化工进展    2024, 43 (8): 4450-4463.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1179
摘要738)   HTML25)    PDF(pc) (3261KB)(472)    收藏

受自然界荷叶、玫瑰花瓣等植物超疏水现象启发,超疏水涂层在自清洁、油水分离、防冰等领域被广泛应用。然而,传统超疏水涂层依赖于其表面微观粗糙结构和特殊涂层材料,制备工艺复杂,耐久性差,防腐蚀性能不足。超疏水纳米涂层由于其独特的形貌和功能,使超疏水涂层变得多功能、通用、耐用、高效。本文综述了近些年来不同纳米材料超疏水涂层的设计与制备,针对不同超疏水纳米涂层的优缺点进行了评述,并简述了其在各个领域的潜在应用,如防菌、传感器、微流体、催化等。最后,本文指出了关于使用纳米技术的超疏水涂层的最新发展和未来趋势,通过对其新颖的制备策略和对其独特性质的研究为该领域的研究人员提供一定的理论和技术参考,推进超疏水纳米涂层在诸多领域的应用。

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6. 生物质热解转化与产物低碳利用研究进展
张子杭, 王树荣
化工进展    2024, 43 (7): 3692-3708.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2112
摘要719)   HTML47)    PDF(pc) (3527KB)(627)    收藏

生物质热解转化可制备炭、气、油等高品位能源产品,具有高效可控、多产物利用等优势。然而,生物质直接热解所得产物品质不高,无法实现高附加值利用,亟需对生物质热解反应进行调控与优化。本文从热解反应的优化策略出发,系统概述了原料选择及预处理、热解参数与反应器类型、催化剂及辅助热解技术的引入对热解转化过程的影响,全面总结了热解反应优化与产物调控方法。从富氢合成气定向制备、烃类液体燃料选择调控、炭结构调变与高值利用三部分综述了热解产物的定向调控,以期实现生物质的绿色、低碳和增值利用。最后总结了生物质热解转化的挑战与发展前景,同时对机器学习方法的引入加速热解领域的发展进行了展望,为生物质高效热解转化提供一定的参考价值。

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7. 绿氨产业现状及发展展望
陈科宇, 徐金鑫, 吴桂波, 杨哲, 陈嘉鸿, 陈永利
化工进展    2024, 43 (5): 2544-2553.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1726
摘要655)   HTML20)    PDF(pc) (525KB)(486)    收藏

氨工业为人类粮食安全和经济社会发展做出了突出贡献,同时生产过程中也造成了大量二氧化碳排放。利用可再生能源生产的绿氨具有“零碳”特点,全生命周期减碳效果明显,在全球范围内已成为低碳产业发展热点之一。本文通过对绿氨产业政策、绿氨产业发展现状及进展的介绍,以及对绿氨在车船燃料、储氢载体、燃料发电、化工原料等四个下游应用市场竞争力分析,表明全球主要船舶发动机技术商与船舶制造商都在开发氨燃料发动机与氨动力船舶并陆续开展运行测试,国内车用氨燃料发动机已实现相关技术的突破,绿氨在远洋航运领域最先取得突破,当绿电价格随新能源技术进步降至0.20CNY/kWh左右时,全球绿氨车船燃料将迎来大发展,绿氨在重型卡车和远洋船舶行业将越来越具有成本竞争力。同时,氨作为储氢载体发展潜力大,液氨合成与脱氢环节成本占比85%以上,对运距不敏感,未来将成为全球大宗氢气远洋运输的主要形式之一。最后指出绿氨行业可持续发展需要技术创新、产业政策和标准制定的支持。

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8. 全固态锂电池的产业化和技术研究进展
高玉李, 王红秋, 黄格省, 鲜楠莹, 师晓玉
化工进展    2024, 43 (9): 4767-4778.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0442
摘要589)   HTML55)    PDF(pc) (642KB)(406)    收藏

采用固态电解质代替有机电解液的全固态锂电池具有高安全性和高能量密度等优点,有望成为下一代能量存储设备的解决方案之一。虽然行业内对全固态锂电池发展的趋势普遍持有共识,但目前全固态锂电池产业化仍面临很多挑战,如硫化物电解质的水氧稳定性差和阴极与固态电解质界面问题、氧化物电解质的界面阻抗高和加工性能差以及聚合物电解质室温离子电导率低和电化学窗口窄等关键问题尚未解决,制约全固态锂电池的规模化应用。本文通过调查研究,综述了国内外全固态锂电池的技术发展现状,剖析提出了全固态锂电池技术难点和解决方案,最后,对全固态锂电池未来攻关方向进行了展望。

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9. 煤热解研究进展及其发展历程
曹景沛, 姚乃瑜, 庞新博, 赵小燕, 赵静平, 蔡士杰, 徐敏, 冯晓博, 伊凤娇
化工进展    2024, 43 (7): 3620-3636.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0753
摘要574)   HTML26)    PDF(pc) (1970KB)(287)    收藏

在应对“碳中和”的挑战中,我国学者提出了“工程热化学”这一新兴学科。煤热解是一种重要的热化学反应,是工程热化学领域的重要研究内容。面对日益增长的能源需求以及不断恶化的世界环境,煤炭清洁高效利用成为我国的重大战略需求。全面了解煤热解过程,完善煤热解理论,准确描述煤热解动力学机理,是开发煤的高效热解的基础。本文首先介绍了煤热解的概念、分类及热解过程,进而总结了煤热解机理的研究进展,针对煤热解的ReaxFF MD分子动力学以及热分析动力学进行了详细的分析。阐述了热解过程发生的主要反应、反应的影响因素以及热作用过程中矿物质及杂原子对反应的影响。最后对煤热解工艺发展历程和示范应用进行了总结。

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10. 我国废旧动力电池回收利用国家及地方政策现状分析
高文芳, 王嘉庆, 王忠强, 王增, 王兆龙, 崔晗, 曾献举, 王高捍, 吕龙义, 孙峙
化工进展    2024, 43 (10): 5820-5836.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0254
摘要562)   HTML21)    PDF(pc) (6063KB)(408)    收藏

随着新能源汽车的迅速发展,动力电池迎来“退役潮”。双碳背景下,为实现废旧动力电池的回收利用,我国逐步出台相关政策来解决该过程中的技术与管理问题。然而,当前政策体系仍处于摸索阶段,缺乏经验,国家和地方政策在多方面存在差异,并受多种因素影响。本文总结了废旧动力电池回收利用过程中国家及地方政策现状,从年份、地区、侧重角度等方面进行分析,并探讨了市场、技术、资源和能源结构现状对政策不同程度的影响。研究发现政策在不同年份的变化明确了其发展阶段,不同地区的政策在数量和发展走向等方面存在较大差异;对市场规模和相关企业研究发现,三元锂电池和磷酸铁锂电池为主的回收市场缺乏政府指导,回收技术的进展和应用可作为政策更新优化的依据;电池中所含资源的分布、供应和能源结构起到警示作用,倒逼国家对动力电池回收的要求提升。基于以上分析,本文提出“4C”政策原则,为循环经济背景下的我国废旧动力电池回收利用过程政策制定和优化提供参考依据。

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11. 直接空气二氧化碳捕集技术工业化进展
周爱国, 郑家乐, 杨川箬, 杨小艺, 赵俊德, 李兴春
化工进展    2024, 43 (6): 2928-2939.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2211
摘要542)   HTML29)    PDF(pc) (3480KB)(694)    收藏

直接空气捕集(DAC)是一种能够从大气中捕集二氧化碳的技术。本文介绍了DAC技术的发展历程、技术优缺点和发展前景,根据预测,到2050年,全球每年需要从大气中捕集超过9.8亿吨二氧化碳。综述了DAC技术的政策支持与资金投入现状,美国、加拿大、欧盟和英国等在内的国家和地区已经成为DAC技术研究、开发、示范和部署方面的先行者。分析了主流的DAC技术路线及其在工业化进程中的进展,目前最大的DAC工厂捕集量为4000t/a,并且正在规划建设百万吨级的商业化项目。指出了DAC技术需要关注的研究方向,未来应将重点放在技术的大规模部署、碳市场机制的建立和国际合作的加强上。需要进一步研究和发展DAC设备和系统,以降低成本、提高效率,并开发碳定价、碳交易和碳抵消等机制为DAC项目提供经济激励,促进投资和市场参与,同时加强国际合作,从而推动该技术的快速发展。

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12. 微纳米气泡强化臭氧氧化降解含酚废水
宋占龙, 汤涛, 潘蔚, 赵希强, 孙静, 毛岩鹏, 王文龙
化工进展    2024, 43 (8): 4614-4623.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1249
摘要535)   HTML15)    PDF(pc) (2421KB)(368)    收藏

为了降解毒性强的含酚工业废水,本文将微纳米气泡与臭氧氧化法相结合,探究了处理温度、溶液pH、苯酚初始浓度和臭氧浓度对苯酚降解的影响。结果表明,相较于传统气泡,微纳米气泡破裂可诱导产生更多的·OH,弥补了臭氧传质效率低和氧化性不足等缺点,使反应体系的氧化还原电位明显提高,并在苯酚降解过程中起到主要作用;相比于臭氧氧化法,苯酚降解效果得到显著提升;提升臭氧浓度、溶液pH及降低苯酚初始浓度均可促进反应体系中生成更多的·OH,进而提升除酚率。通过气相色谱-质谱法(GC-MS)检测苯酚降解的中间产物,分析了苯酚降解的可能路径。总体而言,微纳米气泡结合臭氧氧化法是一种有潜力的除酚技术,研究结果对此技术在工业废水降解中的应用和推广具有指导意义。

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13. 生物质活性炭的制备与微结构特性调控研究进展
黄坤, 许明, 吴秀娟, 裴思佳, 刘大伟, 马晓迅, 徐龙
化工进展    2024, 43 (5): 2475-2493.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2121
摘要508)   HTML30)    PDF(pc) (6029KB)(642)    收藏

生物质是一种极具应用潜力的可再生资源,具有来源广泛、储量丰富和价格低廉等特点。以生物质为原料制备活性炭,是推进生物质材料资源化利用的重要途径。本文主要综述了以生物质为原料制备活性炭以及通过制备条件调控其比表面积、孔隙结构和表面性质等微结构特性的研究,重点阐述了生物质组成、炭化和活化条件(如炭化方式、活化剂种类、活化剂用量及反应停留时间等因素)对活性炭微结构特性的影响,并对常用活化剂(如水蒸气、CO2、ZnCl2、H3PO4、KOH等)对孔结构和表面性质的调控机理进行了详细探讨。最后对具有不同微结构特性活性炭的应用做了总结。

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14. 分子筛中限制效应对其酸性表征及催化性能的影响
汪孟宇, 范鸿霞, 梁长海, 李文英
化工进展    2024, 43 (5): 2600-2610.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0001
摘要504)   HTML11)    PDF(pc) (3149KB)(495)    收藏

分子筛作为酸催化反应的重要载体,具有酸性可调控、热稳定性强及形状选择性的优点,但特殊刚性孔道结构及内部电荷分布使其具有限制效应会对分子筛的酸性表征及催化反应产生影响。由于分子筛中起催化作用的主要是Brønsted酸位点,因此,本文介绍了Brønsted酸位点及限制效应的形成机理,简述了限制效应对Brønsted酸位点酸强度及酸密度表征的影响,分析了限制效应中的空间约束及局部电场对催化反应的影响。指出在酸性表征中,空间约束限制探针分子对酸位点的可接近性,进一步会影响酸密度的测量。局部电场由于会影响探针分子的吸附与解吸,进而直接影响到酸强度。所以,在分子筛的酸性表征时应该选择与反应物尺寸相近及结构相似的探针分子,才能测量可接近Brønsted酸位点的酸密度与酸强度。在催化主导的热化学反应中,空间约束使分子筛具有形状选择性,通过控制分子筛孔径大小能对热化学反应的反应过程、中间产物过渡态及最终产物分布进行选择。同时,由于局部电场影响表观酸强度,分子筛催化性能与表观酸强度有关。分子筛孔径越小,反应分子所受范德华相互作用越大,通过影响反应过渡态的形成进而改变反应活化能,从而影响催化热化学反应效果。综合分析已有工作表明只有制备一个酸强度适宜、可接近孔径尺寸与反应物分子相近的分子筛才是催化反应的理想酸性载体。

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15. 热化学反应工程科学与技术发展与展望
宋兴飞, 贾鑫, 安萍, 韩振南, 许光文
化工进展    2024, 43 (7): 3513-3533.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0315
摘要492)   HTML24)    PDF(pc) (6165KB)(1097)    收藏

“热”诱发、“热”驱动的热化学反应是人类最早认识的化学反应,占据工业化学反应的绝大部分,是能源转化、资源加工、循环经济等的重要反应,涉及发电、供热、冶金、建材、废物消纳等重大工业行业,这些行业是与人类活动相关的CO2排放源的主体,在总碳排放中占比90%以上。在“双碳”目标下,热化学反应科学和技术的创新发展凸显更加特殊和重要的作用,其重要内容之一就是“支撑热化学反应工程化”的科学与技术,即“热化学反应工程”。针对“热”诱导、“热”驱动的化学反应,本文深入归纳和分析其相关科学和技术从古至今的发展特点,凝练形成了五个具有不同科学与技术特点的典型发展时期。总结典型热化学反应相关行业的重要科学与技术的发展及其对社会进步的贡献和影响,阐明“双碳”战略背景下“热化学反应工程”的科技创新机遇和贡献“碳中和”的潜力,揭示了通过碳减排、碳替代和碳循环的技术创新和应用推广,可有效推动我国各种“超级碳排放源”的碳排放强度和碳排放量的大幅降低,实现年60亿吨级二氧化碳的消减。

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16. 离子导电水凝胶的制备及在柔性电子领域的应用
谢蒙蒙, 刘健, 党蕊, 李美馨, 林晓婷, 苏舟, 王洁
化工进展    2024, 43 (6): 3128-3144.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0815
摘要472)   HTML22)    PDF(pc) (7246KB)(173)    收藏

离子导电水凝胶是一种具有高含水量、可拉伸性和良好生物相容性的高分子聚合物材料,聚合物网络间存在的自由离子使其表现出与人类皮肤非常相似的离子导电方式,在可穿戴传感设备、能量存储器件和生物医疗等应用领域展现出巨大潜力。本文简要介绍了离子导电水凝胶的研究背景与进展,讨论了离子导电水凝胶的制备方式,介绍了离子导电水凝胶在导电性、柔韧性、抗冻保水性、自愈合性、黏附性及生物相容性等功能特性方面的研究进展,分析和阐述了离子导电水凝胶材料相关的应用研究进展。最后,总结了离子导电水凝胶材料在稳定性、环境适应性、多功能协同匹配性等方面存在的问题与挑战,展望了离子导电水凝胶材料的发展趋势及前景,指出开发具有高导电性、极端环境稳定性、自愈合性能及生物可降解性的功能可调控离子导电水凝胶将成为下一步的研究重点,同时结合无线传感网络技术、自供电设备开发无线传感及自供电功能的可穿戴传感系统也将成为重要的研究方向之一。

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17. 二氧化碳电催化还原反应制合成气催化剂研究进展
黄澎, 邹颖, 王宝焕, 王逍妍, 赵勇, 梁鑫, 胡迪
化工进展    2024, 43 (5): 2760-2775.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0098
摘要465)   HTML19)    PDF(pc) (5089KB)(545)    收藏

利用电催化二氧化碳还原反应(CRR)将CO2转变为有价值的合成气(CO/H2)受到广泛关注。CRR电催化剂的开发对于高效、精确制备合成气至关重要。本文综述了CRR制备合成气的反应过程、反应机理以及催化剂等方面的研究进展,介绍了现有CRR催化剂的种类、优点、存在的问题以及发展方向,具体分析了催化剂的掺杂元素种类和比例对反应中间体的影响,指出了掺杂非金属元素的金属原子边缘和活性位对CRR的作用,探讨了催化剂设计和反应条件调节对CO和H2比例的精确调控。本文也讨论了增加反应活性位点、降低中间体的反应能垒等促进CRR以及调节合成气碳氢比的方式。此外,提出了可通过催化剂多级形貌调控、多活性位点设计、CO2还原与阳极反应耦合等途径,提升CRR制合成气效率的策略。最后,探讨和展望了CRR制合成气在未来工业化生产中存在的挑战和问题。

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18. 生活垃圾焚烧飞灰处理技术研究进展
孔祥蕊, 董玥岑, 张蒙雨, 王彪, 尹水娥, 陈冰, 陆家纬, 张媛, 冯乐乐, 王洪涛, 徐海云
化工进展    2024, 43 (7): 4102-4117.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0075
摘要455)   HTML22)    PDF(pc) (1151KB)(786)    收藏

焚烧是我国生活垃圾最主要的处置手段,焚烧飞灰含有二英和重金属,属于危险废物,处理方式比较受限,但处理需求量大。推动生活垃圾焚烧飞灰无害化处置与资源化利用处理技术的发展,积极补齐城镇生活垃圾处理设施短板,符合国家节能减排与绿色发展的要求。本文系统分析了我国典型地区生活垃圾焚烧飞灰基础特性、二英和重金属产生特征,综述了飞灰二英的主要处理技术,包括高温烧结、高温熔融/玻璃化、水泥回转窑热处理、低温催化热解、水热处理技术、机械化学降解技术,对比了飞灰中重金属的主要处理方法,包括固化稳定化、固热处理、金属分离技术,并对飞灰处理技术的工程化应用进行总结与展望,以期为我国生活垃圾焚烧飞灰减量化、无害化、资源化技术发展提供理论支撑。

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19. 煤气化过程反应模型研究进展
丁路, 王培尧, 孔令学, 白进, 于广锁, 李文, 王辅臣
化工进展    2024, 43 (7): 3593-3612.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0037
摘要439)   HTML16)    PDF(pc) (3093KB)(233)    收藏

煤炭是我国能源安全的压舱石,煤气化作为煤炭清洁高效利用的核心技术对实现“碳达峰、碳中和”的战略目标具有重要作用。基于动态原位表征揭示煤气化反应机理并建立煤气化模型,对拓展煤炭和生物质等含碳物料作为气化原料的适用性,开发新型高效的气化技术有重要的理论指导价值。同时,煤灰的流动性质是影响气化炉长周期稳定运行的关键指标。本文详细综述了煤气化过程的动力学模型、热力学模型、床层模型以及煤灰流动性的预测模型,对比了各类模型的优缺点、适用的条件以及描述气化过程的性能,指出了不同方法建立的模型存在的问题,为气化过程的总包反应模型建立提供了理论指导,并针对煤气化过程反应模型未来的研究重点进行了展望。

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20. 燃煤烟气湿法协同脱硫脱碳技术研究进展
高凡翔, 刘阳, 张贵泉, 秦锋, 姚建涛, 金辉, 师进文
化工进展    2024, 43 (5): 2324-2342.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1945
摘要433)   HTML11)    PDF(pc) (2672KB)(464)    收藏

燃煤烟气中SO2和CO2的处理逐渐向协同脱除方向发展,基于湿法脱硫和脱碳的组合技术因此获得了广泛关注。本文首先系统梳理了梯级(依次)脱硫脱碳技术的重点研究方向,认为SO2的胺降解作用是该类技术面对的核心问题,但其影响机理尚未形成统一共识。从控制排放和预防降解两个角度出发,分析了强化脱硫技术和胺降解抑制剂对缓解SO2不利影响的作用。与梯级处理相比,联合(同步)脱硫脱碳技术可基于单一溶剂实现循环吸收-解吸。然后总结了钙法、氨法、胺法等联合脱硫脱碳(联脱)技术的最新进展,梳理并对比了各类吸收体系的原理和工艺设计,其中基于氨水的联脱工艺研究最为成熟。还简述了两类协同脱除技术的优缺点和发展前景。最后,建议对于梯级脱硫脱碳技术未来应重点关注SO2的胺降解机理及其在开发预防降解措施中的作用,对于联脱技术应加强反应理论和集成工艺建模研究等。

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21. 载氧体在甲烷化学链重整反应中的研究进展
王嘉锐, 刘大伟, 邓耀, 徐瑾, 马晓迅, 徐龙
化工进展    2024, 43 (5): 2235-2253.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2104
摘要433)   HTML21)    PDF(pc) (2628KB)(522)    收藏

甲烷化学链重整(CLRM)反应利用固体载氧体材料作为中间体,将传统甲烷重整反应分成还原和氧化两个反应,载氧体在这个过程中不断地被氧化还原,形成链式循环反应,实现了合成气或氢气的连续生产。相比传统重整反应而言,CLRM反应无须高成本的空分装置即可得到高纯度的产物。CLRM反应研究的关键在于载氧体的设计与选择,本文总结了近年来金属基载氧体(Ni、Fe、Cu、Co、Mn、Ce基)、复合型载氧体(包括钙钛矿和六铝酸盐)的最新研究进展,重点讨论了这些载氧体的组成、结构对反应性能的影响以及材料的设计与优化策略。进一步地,对载氧体的合成方法也做了总结和论述。此外,在甲烷化学链重整的工业化方面,探讨了反应器工艺流程设计的相关内容并提出了潜在问题。最后,对CLRM反应载氧体的研究现状提出了一些存在的挑战和未来的展望。

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22. 添加剂改性固态胺吸附剂用于碳捕集的研究进展
苗诒贺, 王耀祖, 刘雨杭, 朱炫灿, 李佳, 于立军
化工进展    2024, 43 (5): 2739-2759.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1831
摘要432)   HTML23)    PDF(pc) (2620KB)(565)    收藏

固态胺是固体吸附CO2捕集技术路线中的研究热点,是烟气碳捕集和直接空气碳捕集技术中最有应用前景的吸附剂材料,近年来受到广泛关注。目前,固态胺吸附剂的吸脱附性能以及热化学稳定性仍有较大提升空间。本文综述了近年来表面活性剂、胺类和无机物类,以及环氧化物、螯合剂和含硫化合物等添加剂对固态胺吸附剂吸附能力增强和热化学稳定性提升的研究成果。在此基础上,进一步介绍了不同种类添加剂对固态胺吸附剂的改性机理,总结了在不同碳捕集工况下添加剂对固态胺吸附剂的改性特点。尽管现有研究已经取得了一些进展,但添加剂改性固态胺吸附剂仍然面临挑战,尤其是目前尚未能充分实现增强固态胺吸附剂的吸附能力和热化学稳定性的双重目标。此外,鉴于不同碳捕集工况下气体成分显著不同,未来研究需要更加明晰不同碳捕集工况下添加剂对固态胺吸附剂吸脱附热力学、动力学以及热化学稳定性的影响,并根据具体碳捕集工况有针对性地设计添加剂改性方案。

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23. 通过产物转化分离推动CO2加氢制甲醇过程的研究进展
周秋明, 牛丛丛, 吕帅帅, 李红伟, 文富利, 徐润, 李明丰
化工进展    2024, 43 (5): 2776-2785.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0341
摘要430)   HTML10)    PDF(pc) (2428KB)(238)    收藏

将过量排放的CO2加氢合成高附加值甲醇的过程因受热力学限制使其原料转化利用率较低,通过产物转化分离的方式能够打破热力学平衡,从而推动反应正向进行,提高CO2转化率。本文以将甲醇作为中间体耦合其他反应继续转化成低碳烯烃、芳烃等化工原料,以及利用膜反应器将副产水原位脱除等两种典型的产物转化分离方式为中心,分别展开论述其在促进CO2加氢反应过程中,耦合反应条件优化、催化剂筛选制备以及分子筛膜反应器设计与改性等方面的研究现状。重点讨论了耦合反应的双功能型催化剂中分子筛载体的酸性与孔道结构对反应性能的影响,并分析了膜反应器未来的研发重点与难点在于进一步提高其制备可重复性。

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24. 退役磷酸铁锂电池与三元锂电池正极材料直接修复研究进展
王厚然, 李德念, 董楠航, 阳济章, 倪轩辕, 叶嘉鸿, 袁浩然, 陈勇
化工进展    2024, 43 (6): 3336-3346.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0845
摘要428)   HTML57)    PDF(pc) (1122KB)(410)    收藏

锂电池产业的迅猛发展以及新型储能对锂离子电池需求的进一步增长预期引起了各界对相关资源与环境问题的广泛担忧,因此退役锂离子电池的回收利用已成为当前产业体系中的重要一环。锂离子电池的正极材料是锂电池中最具价值的部分,相比于目前已投入生产的湿法回收与火法回收工艺,针对退役正极材料直接修复的研究目前仍处于起步阶段,因其相比于传统回收方法具有绿色廉价等优势,未来仍然存在可观的开发空间。本文介绍了磷酸铁锂电池与三元锂电池及两种锂离子电池正极材料的主要失效原因,以及针对此两种锂离子电池退役后其正极材料的几种直接修复方法,并对不同直接修复方法存在的问题进行了梳理,进而对正极材料直接修复提出相关建议,以期直接修复可以在锂电行业有更广阔的发展。

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25. CeO2载体在CO2加氢制甲醇中的应用和研究进展
周运桃, 王洪星, 李新刚, 崔丽凤
化工进展    2024, 43 (5): 2723-2738.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2207
摘要425)   HTML20)    PDF(pc) (3681KB)(306)    收藏

随着经济的快速发展,CO2排放导致的温室效应日益严峻,通过与绿氢反应将其转化为甲醇等有价值的化工产品是减少CO2排放、缓解全球气候变暖的有效途径。近年来,CeO2负载金属催化剂在CO2加氢制甲醇反应中得到了广泛关注。本文主要综述了CeO2表面氧空位和碱性位点、Ce3+/Ce4+可逆氧化还原能力、几何形貌等特性在CO2/H2吸附活化和甲醇形成过程中所起到的重要作用,比较了CeO2与ZrO2、ZnO以及复合金属氧化物等载体在反应中的差异,提出了CeO2载体催化剂在确认活性关键中间体、兼顾CO2转化率和甲醇选择性、提高催化活性与稳定性等方面的不足和挑战,以期为新型CO2加氢制甲醇催化剂的设计提供有益参考。

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26. 基于Aspen Plus的甲烷联合重整制合成气过程热力学计算
庞淑馨, 王昊, 王健宇, 朱卡克, 刘志成
化工进展    2024, 43 (5): 2890-2900.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2118
摘要413)   HTML16)    PDF(pc) (2801KB)(260)    收藏

甲烷联合重整产物合成气的组成受热力学平衡控制,反应中积炭反应也受操作条件的影响,因此,计算反应条件(原料组成、温度、压力)对产物组成和积炭形成的影响,进行定量热力学分析是工艺设计所需要的。本文使用Aspen Plus软件中的RGibbs模块,建立甲烷联合重整热力学反应模型,采用吉布斯自由能最小化法,考 虑所有相关反应的进料组成、温度和压力对平衡反应混合物组成和积炭的影响。首先,设定化学计量比 CH4∶(CO2+H2O)=1∶1进料,调控CO2、H2O相对进料比例,结果发现:CO2/CH4比增加时,CH4和CO2转化率升高,但积炭量也相应增加,H2/CO比减小;CH4和CO2的平衡转化率随温度升高而升高,且随着温度升高趋于极限,可通过调节温度从而调控H2/CO比达到所需生产要求。然后,研究了压力对反应平衡的影响,结果表明CH4和CO2的热力学平衡转化率随压力升高而降低,积炭量增加。最后,结合进料比、温度和压力的影响,针对合成气制下游化学产品的不同需求以及特定氢碳比精准调控,模拟计算出合适的反应进料比例,为将来实际生产调控提供了理论计算依据。

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27. 甲醇水蒸气重整制氢催化剂的研究进展
冯凯, 孟浩, 杨宇森, 卫敏
化工进展    2024, 43 (10): 5498-5516.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1705
摘要397)   HTML20)    PDF(pc) (9478KB)(298)    收藏

甲醇作为一种常温常压下稳定的液相储氢介质,具有高的氢碳比、价格低廉、储运方便等优势。通过甲醇重整制氢来替代传统碳氢化合物的催化重整过程是实现氢能绿色制取和高效储运的重要手段。本文首先介绍了甲醇重整制氢反应的机理及特点;然后从单金属、双金属以及金属价态调控方面综述了金属活性位点的结构优化策略;接着从载体元素掺杂、缺陷位点调控以及载体晶相控制方面阐述了金属-载体界面结构调控策略;进一步从载体诱导活化以及金属位点缓释方面论述了活性位点重构策略;最后对未来开发高性能催化剂的制备策略及其揭示构效关系所采用的表征技术和理论计算方法进行了展望。

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28. 二氧化碳加氢制甲醇过程碳氢利用率的影响因素与工艺优化分析
王东亮, 李婧玮, 孟文亮, 杨勇, 周怀荣, 范宗良
化工进展    2024, 43 (5): 2843-2850.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1661
摘要395)   HTML8)    PDF(pc) (2392KB)(231)    收藏

原料CO2和H2利用率是影响CO2加氢制甲醇过程经济性的重要因素。本文讨论了催化剂类型、温度、压力、空速和H2/CO2进料比等因素对CO2转化率和甲醇选择性的影响以及工艺条件对气液相中碳氢损失的影响,提出了利用汽提方式回收液相中溶解CO2的循环工艺,并分析了弛放量对碳氢利用率与工艺经济性的权衡关系,确定了最佳的弛放率。结果表明:经过汽提之后,液相中溶解的CO2损失已可忽略不计,碳氢损失主要取决于气相弛放;随着弛放气流量的增大,设备投资费用逐渐减小,而单位生产成本先减小后增大;在弛放率为1%的条件下,与传统工艺流程相比,含汽提的CO2加氢制甲醇循环工艺的CO2利用率为98.9%,H2利用率为65.9%,具有较高的原料利用率。本研究为CO2加氢制甲醇高效转换提供了一条可行路径。

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29. 热裂解烃制炭黑的机理及工程化技术发展历程
王定友, 陈建, 范汝新, 李大舜
化工进展    2024, 43 (7): 3551-3566.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2295
摘要393)   HTML18)    PDF(pc) (2119KB)(606)    收藏

简介人类制造和利用炭黑(CB)的历史和炭黑特性,对烃热解过程中碳原子组成六碳环并历经一维(1D)、二维(2D)和三维(3D)增长形成准石墨微晶(GMC)和最终形成CB粒子的系列参数进行了模拟计算,总结有关CB准石墨微晶结构增长机理、粒子结构及其与粒子硬度和导电性等性能间的关系等方面基础研究的最新成果。基于CB中碳原子结构研究成果和基本理化性能,建议了CB的分子式。结合检测数据解读CB拥有高达30GPa硬度、补强橡胶的活性和独特导电性的结构原因。本文还从键能变化角度计算了用于制造CB的几种典型烃热裂解生成CB的化学反应热,解释CB生产时煤系原料油比石油系原料油收率高10%的原因,重点介绍现代热裂解烃制造CB的工程化技术在原料、反应器、耐火材料、装置大型化、资源综合利用技术与装备等方面取得突破并促成我国成为炭黑制造第一大国的发展历程。对炭黑行业节能环保的最新要求进行了归纳,展望了行业未来,并对其技术进步重点方向和研究内容提出建议。

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30. 湿气发电技术研究进展
马广鑫, 李伟曼, 周欣, 陈运法
化工进展    2024, 43 (8): 4490-4505.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1225
摘要378)   HTML17)    PDF(pc) (6451KB)(402)    收藏

环境中蕴含着大量的低品位能,利用这种绿色能源开发离网分散式发电系统是补充日常用电的有效途径之一。湿气发电技术是一种利用功能材料与湿气相互作用从中收集能量的技术,近年来受到广泛关注和研究。本文回顾湿气发电技术发展历程,从湿气与发电材料的相互作用原理出发,汇总讨论了目前湿气发电机理的主流解释,包括离子扩散和流动电位等,并介绍了相关的验证工作;整合分析了吸湿发电层材料及其优势与不足,总结归纳了湿气发电机的结构及潜在应用领域;随后阐述了提高湿气发电机能量转换效率和输出功率的方法;最后,对湿气发电技术面临的主要挑战,提出了一些建议以解决存在的问题。湿气发电技术的不断发展将为绿色能源领域带来新的可能性,并推动离网分散式发电系统的可持续发展。

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31. 无机金属锂离子筛材料制备方法研究进展
卞维柏, 张睿轩, 潘建明
化工进展    2024, 43 (8): 4173-4186.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1129
摘要376)   HTML46)    PDF(pc) (10737KB)(232)    收藏

无机金属锂离子筛材料制备方法较多,也是最有潜力进行工业化制备生产并实际应用的吸附提锂材料。由于不同制备方法具有各自的技术特点与局限性,所制备出的离子筛材料在形态、选择性、吸附容量及结构稳定性等方面也各有不同,总结归纳出这些制备方法的技术优势与不足及离子筛材料的特点,对设计制备综合性能优异的离子筛材料具有重要的意义。本文综述了固相反应法、溶胶-凝胶法、共沉淀法、水热法等几种常见方法制备无机金属锂离子筛的研究工作进展,主要探讨了这些制备方法所制备的无机金属锂离子筛的微结构、性状、结晶度、吸附容量等综合性能,并重点论述了对应制备方法的技术优势与不足,还分析了不同制备方法制备吸附性能优异无机金属锂离子筛材料的技术瓶颈,并结合技术方法特点提出了针对不同方法制备吸附性能优异离子筛材料可采取的一些方法措施,以期推动无机金属锂离子筛材料规模化生产制备并实际应用。

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32. 磷矿热还原制取黄磷技术现状及研究进展
李明霞, 夜晨, 李姗, 梅毅, 聂云祥
化工进展    2024, 43 (7): 3578-3592.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2193
摘要372)   HTML5)    PDF(pc) (1879KB)(188)    收藏

黄磷生产属于“高能耗”和“高污染”行业,电炉法是目前唯一的工业化生产黄磷的方法,但存在电耗高、黄磷尾气难以资源化利用等问题。在“碳达峰、碳中和”背景下,深入打好污染防治攻坚战,实现减污降碳协同增效是必然选择,因此,黄磷生产技术亟待创新。本文总结了磷矿热还原制取黄磷的机制,归纳了SiO2、Al2O3和MgO助熔剂以及炭质还原剂活性对磷矿还原的影响,阐述了高炉法、电炉法、流态化法、熔融电解法、低温碳热还原磷酸法、硅热法和磷煤耦合联产黄磷和一氧化碳法制取黄磷的技术原理、特点以及存在的问题。指出未来黄磷生产技术的总体要求是节能降耗和碳资源高效利用,低品位磷矿利用技术和低磷废弃物中回收磷技术的开发对实现磷资源的可持续开发利用具有重要意义。

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33. 铜基催化剂电还原二氧化碳为甲酸研究进展
陈富强, 仲兆平, 戚仁志
化工进展    2024, 43 (6): 3051-3060.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0843
摘要364)   HTML27)    PDF(pc) (4295KB)(318)    收藏

电化学二氧化碳还原(ECO2RR)通过可再生能源制备高能量化学品或燃料对碳中和具有巨大价值。尤其是以铜基催化剂进行的ECO2RR,其成本优势和卓越的催化活性使其成为最有前景的策略。在ECO2RR的各种产物中,甲酸作为优秀的储氢材料和内燃机燃料展现出工业化生产潜力。本文针对近年来过渡金属族的铜基催化剂在制备甲酸的研究进展进行了全面的总结,从ECO2RR制甲酸机理出发,综述了铜基催化剂在ECO2RR制甲酸领域取得的重要研究进展,其中以典型催化剂为例分析ECO2RR生成甲酸的策略,包括形貌结构、表面价态、合金化、晶面效应、空位和碳载体等,重点讨论了活性位点数量以及关键中间体*OCHO的形成对甲酸产物选择性的影响,最后总结了该领域面临的挑战以及从原位表征、科学计算和反应条件等角度的展望。

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34. 一步法加氢制生物航煤催化剂研究进展
刘振涛, 梅金林, 王春雅, 段爱军, 巩雁军, 徐春明, 王喜龙
化工进展    2024, 43 (9): 4909-4924.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1440
摘要354)   HTML16)    PDF(pc) (1778KB)(330)    收藏

与两步法制航煤相比,一步法生产过程具有成本低、反应步骤简单、能源消耗低等优点。一步法高效制航空煤油的关键是催化剂的选择,催化剂需要同时具有加氢脱氧、异构和选择性裂化等性能。本文阐述了近年来植物油一步加氢制航煤双功能催化剂的选择与制备,并介绍了双功能催化剂中酸中心与金属中心对反应的贡献。具有十元环孔道的微孔分子筛具有独特的异构烃选择性,但与介孔分子筛相比,反应物与产物分子扩散阻力较大,因此合成分级孔分子筛或介微孔复合分子筛是未来催化剂载体的较优选择。同时探讨了活性金属对催化反应活性的影响,与贵金属催化剂相比,双金属、过渡金属、过渡金属硫化物与过渡金属磷化物表现出优异性能的同时可以降低成本。最后探讨了催化剂的制备方法对活性物种分散度的影响,高分散的过渡金属催化剂在反应过程中显示出更高的反应活性。

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35. 苯酐合成的反应网络及催化反应机制研究现状与展望
段翔, 田野, 董文威, 宋松, 李新刚
化工进展    2024, 43 (5): 2587-2599.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2234
摘要353)   HTML10)    PDF(pc) (1235KB)(502)    收藏

邻苯二甲酸酐(简称苯酐)是合成增塑剂、涂料等高价值精细化学品的重要原料,在工业生产中以邻法苯酐合成工艺为主,萘法合成工艺为辅,其中钒系催化剂因具有高苯酐选择性而备受关注。为了提高苯酐收率、降低床层温度,催化剂在工业应用中已逐步进入多床层、高进料负荷的发展阶段。本文以邻法苯酐为主要研究对象,简要讨论了催化剂的发展历程,重点关注合成工艺路线及催化机制研究进展。工业催化剂易因生成积炭、活性组分流失、TiO2晶相转变等导致其失活,因此也重点探讨了催化剂的失活机制。最后对苯酐工艺的发展提出了展望,为解决当前生产工艺存在的高耗能、高碳排放、催化剂寿命短等挑战,未来苯酐合成应致力于开发新型高效催化剂和绿色反应新工艺,以推动该技术的可持续发展。

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36. 碳中和目标驱动下生物质燃料技术研究进展
韩伟, 韩恒文, 程薇, 汤玮健
化工进展    2024, 43 (5): 2463-2474.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1217
摘要352)   HTML31)    PDF(pc) (1307KB)(496)    收藏

在碳中和目标的驱动下,炼化企业必须寻找新的路径,大力开发低碳、零碳的炼化新技术。生物基燃料性能与石油基燃料相近,但其全生命周期碳排放大幅降低,以生物质为原料生产替代燃料的技术,正成为炼油厂实现低碳、零碳发展的重要手段之一。本文综述了由生物质原料制碳氢类燃料(b-Fuels)相关技术的研究进展和发展趋势,主要包括无甘油生成的酯交换技术,控制产物选择性的酯交换技术,生物质油热裂解、催化裂解、加氢裂化技术,以及生物质与石油馏分共炼技术等,同时对未来炼化企业实现碳中和的技术发展路径进行了探讨,以期为炼厂转型发展提供思路借鉴。

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37. 单原子Ni、N共掺杂碳材料基催化剂电还原CO2制CO研究进展
蔚德磊, 韩康顺, 陈瑶, 刘祥春, 崔平
化工进展    2024, 43 (6): 3174-3186.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0857
摘要345)   HTML13)    PDF(pc) (3857KB)(465)    收藏

单原子Ni、N共掺杂碳材料基催化剂(Ni-N-C)电催化CO2制CO,因其在较大的电流密度和较大的过电势下仍具有超高的CO选择性,引起了广泛关注。本文综述了Ni-N-C电催化CO2制CO研究进展,包括氮掺杂碳材料基催化剂和Ni-N-C电催化CO2制CO。总结了氮掺杂碳材料基催化剂中不同形态N的催化活性,目前为止,N在该类催化剂电化学还原CO2中的确切作用没有达成共识。此外,还总结了Ni-N-C的催化性能、催化机理及催化性能改性方法,探讨了与Ni配位的N原子和缺陷位对催化活性的影响规律,分析了各类碳载体的优缺点。Ni-N-C电化学还原CO2制CO研究已取得一定的进展,如电流密度可达工业级要求,但是其实现大规模工业化应用还需解决一些关键问题,如开发高活性和高稳定性Ni-N-C的定向制备技术;研发制备简易温和、成本低廉、具有抗腐蚀性、耐高温的先进碳载体材料。

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38. 纳米纤维素疏水改性及其功能化应用研究进展
龚雪梅, 蒋军, 王超, 梅长彤
化工进展    2024, 43 (6): 3187-3198.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0879
摘要343)   HTML14)    PDF(pc) (6057KB)(597)    收藏

纳米纤维素作为一种生物质材料,具有高比表面积、高强度等优良性能。其表面存在大量的羟基,具备很强的亲水性。这在一定程度上影响了纳米纤维素在生物基复合材料中的分散效果,限制了它的功能化应用。因此,纳米纤维素疏水改性已成为研究焦点之一。本文讨论了利用物理、化学和聚合物接枝的方式对纳米纤维素进行疏水改性,总结了不同纳米纤维素疏水改性机制及其优缺点,分析了疏水改性纳米纤维素对机械性能、热性能和生物相容性等性能的影响。据此,概述了纳米纤维素疏水改性研究现状及其在包装、造纸和水净化等领域的功能化应用情况,为有效利用纳米纤维素提供理论策略和实践依据。最后,展望了疏水改性纳米纤维素的优势和未来应用前景。

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39. 钢铁冶金技术发展历程与新时期低碳发展路径
郭磊, 刘枫, 郭占成
化工进展    2024, 43 (7): 3567-3577.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0104
摘要343)   HTML6)    PDF(pc) (2987KB)(211)    收藏

首先对钢铁冶金技术与学科的发展历程进行了梳理,将其发展过程划分为5个主要时期。新时期钢铁冶金工业将从追求效率优先向兼顾节能环保的方向进行转变,文章对钢铁工业的绿色低碳发展路径进行了总结,着重对氢基低碳炼铁技术的发展方向进行了展望。以COURSE50、ULCOS及tkH2Steel等为代表的富氢高炉技术可作为现阶段高炉工艺改进的首选方向。非高炉工艺方面,本文介绍了MIDREX、HYL/ENERGIRON等氢基竖炉直接还原炼铁工艺的发展,同时也介绍了H-Iron、FIOR、Circored、HyREX等采用流化床的铁矿粉氢基直接还原炼铁工艺。文中指出新时期我国钢铁工业应在发展传统节能减排技术的同时,充分利用焦炉煤气、煤制气、天然气及绿氢等低碳能源,发展并创新DRI直接还原技术,从而降低碳素消耗和CO2排放。

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40. 典型石油热加工技术发展现状及展望
刘文津, 张玉明, 李家州, 张炜, 陈哲文
化工进展    2024, 43 (7): 3534-3550.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0441
摘要343)   HTML10)    PDF(pc) (4253KB)(121)    收藏

石油热加工技术是在热量作用下使石油及其产物发生热裂化和缩合反应生成不同产品,涉及石油炼制与化工生产的绝大多数加工过程,属于“热化学反应工程”分支之一。随着第三次能源转型持续推进,石油炼制行业正面临“油转化”的重大生产结构调整,促使以热化学反应为核心的石油热加工技术不断发展,包括以重油轻质化为主要目标的减黏裂化、延迟焦化、重油流化热裂化技术以及以低碳烯烃为主要目标的蒸汽裂解技术。为了更为高效地将石油转化为低碳烯烃,将热化学反应进一步与催化反应耦合,发展出含催化热载体的轻油催化热裂解和重油催化热裂解两类热化学-催化耦合热加工技术。本文对上述六种典型石油热加工技术的演变历程、技术特点、发展现状与前景进行了纵向梳理,并从不同维度对其进行横向对比分析。对比发现,热加工中热载体循环再生能够有效解决工艺过程焦炭处理问题,且能与催化反应相耦合,使得重油流化热裂化、轻油催化热裂解和重油催化热裂解等热加工技术在原料适应性、产物灵活性、环保性方面具有突出优势。此外,将电气化技术进一步与蒸汽裂解及以外的其他热加工技术相结合,可有效提升石油热加工领域未来的整体环保性和节能性。

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41. 煤固废基分子筛的制备及其应用进展
张国卿, 宋舒波, 王兴瑞, 巩苗苗, 王旭, 许宇鸿, 冯继越, 张福扬, 陈汇勇
化工进展    2024, 43 (5): 2311-2323.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2107
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从煤基固废高值化利用以及分子筛材料低成本制备两方面的迫切需求出发,本文以煤矸石、粉煤灰、煤气化渣和煤液化渣四种最主要的煤基固废为研究对象,从形成机制、化学组成、矿物性质以及结构与形貌特征等多方面阐述以其为原料制备分子筛的优势及可行性;系统总结了煤基固废活化预处理及晶化转化为分子筛的主要方法;以典型案例的形式,介绍并分析了煤固废基分子筛在气/液相吸附、多相催化等领域的应用优势。基于对煤固废基分子筛的制备、改性以及应用研究进展的综述与总结,提出了低能耗活化与晶化、骨架类型的拓展以及多领域应用探索三方面的研究趋势。

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42. 炔烃选择性加氢制烯烃反应的研究进展
吴泽亮, 管琦卉, 陈世霞, 王珺
化工进展    2024, 43 (8): 4366-4381.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1181
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炔烃选择性加氢制烯烃是石油化工领域重要的反应过程。传统的热催化方法在过去的几十年中被广泛研究,而新兴光/电催化方法的研究仍处于初级阶段。得益于催化剂合成方法、结构表征技术和理论计算等的快速发展,逐步揭示了炔烃选择性加氢过程中的催化剂活性位点和反应机理。本文介绍了近年来各类催化剂在炔烃选择性加氢方面的研究进展,总结了设计高性能催化剂的相应调控策略。对比了传统热催化加氢与光/电催化选择性加氢技术路线的不同特点,重点分析了不同类型的催化加氢反应出现的问题及解决策略。最后,对该领域的研究现状进行了简要的概述,提出了该领域面临的主要挑战和未来发展趋势,并展望了未来催化剂设计和调控目标产物选择性等方向。

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43. 基于变径流化床的高效灵活的催化裂化技术开发
许友好, 何鸣元
化工进展    2024, 43 (11): 5985-5994.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0904
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为应对催化裂化(FCC)技术面临市场需求及其变化的挑战,基于复杂催化反应关键步骤及其调控理论的认识,借助变径流化床催化反应工程,开发出了定向调控双分子反应深度及类型、单分子反应深度的催化裂化工艺,并实现单分子和双分子反应灵活切换,从而使FCC技术具有足够的生产方案灵活性。本文介绍了石油烃在催化剂上发生复杂催化反应关键步骤及其调控理论认识,由此基于市场对产品需求变化,灵活调控中间体过渡态的反应深度与方向,开发出高效灵活催化裂化技术,并持续丰富变径流化床催化反应工程技术内涵。高效灵活的催化裂化技术可以在短时间内将汽油生产方案切换到低碳烯烃生产方案;反之亦然。本文可为低成本渐进式炼油转型发展提供技术支撑和应对策略。

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44. 碳基单原子催化剂在电催化二氧化碳还原中的研究进展
李永恒, 王文波, 辛靖, 吴冲冲, 苏梦军, 杨国明
化工进展    2024, 43 (10): 5486-5497.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1639
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电催化CO2还原技术是一种极富潜力的CO2利用手段,开发具有高附加值产品选择性的电催化剂对该技术至关重要。近年来,碳基单原子材料作为一种原子利用率高、化学结构可调的新型催化剂在电催化CO2还原反应中表现出极高的研究价值。本文介绍了电催化CO2还原为不同产物的反应路径,总结了不同金属种类包括Fe、Cu、Ni、Co等的碳基单原子催化剂在电催化CO2还原反应中的催化性能,分别阐述了单原子配位环境调节、电子结构调节、活性位点数量调控等调节策略对催化剂性能和反应过程等的影响。最后针对电催化CO2还原反应碳基单原子催化剂的设计合成,从如何提高生成多碳产物的选择性以及鉴别反应过程中活性位点的真实状态等方面进行了展望。

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45. SEI膜形貌与结构对锂离子电池性能的影响
梁宏成, 赵冬妮, 权银, 李敬妮, 胡欣怡
化工进展    2024, 43 (9): 5049-5062.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1478
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固态电解质界面膜(SEI)是电解液与电极在固/液相界面上发生电化学反应后,覆盖在电极表面的钝化层,其通常形成于电池的化成阶段,具有传导离子、隔绝电子的特征。优良的SEI膜对于提高锂离子电池(LIBs)的循环寿命、安全性等具有重要意义。不同电解液体系形成的SEI膜形貌和结构各不相同,对LIBs性能具有不同程度的影响。因此,深入分析SEI膜形貌和结构与电池性能之间的构效关系很重要。本文首先综述了影响SEI膜结构和性质的因素;然后阐述了原位/非原位表征SEI膜形貌和结构的主要方法,并介绍了一种新型的电化学阻抗表征技术;最后总结了SEI膜结构对LIBs离子传输、锂沉积和界面脱溶剂化等方面的影响。通过总结SEI膜的结构与LIBs性能之间的关系,以期靶向调控SEI膜结构提升锂离子电池性能。

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46. 数字石化化工与碳安全
徐晨光, 张燕, 杨彦, 纪红兵
化工进展    2024, 43 (10): 5339-5352.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2024-0680
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第二十八届联合国气候变化大会(COP28)要求本十年结束前加大气候行动力度,实现将全球气温升幅限制在1.5℃以内的总体目标。石化化工行业作为重要碳排放来源,数字化转型被认为提供了降低碳排放、提升碳效率的新途径。数字化技术的应用已经在石化化工行业中逐步展开,数字化与双碳的紧密结合促进了石化化工的绿色高效发展。本文从数字化与碳安全两方面入手,首先通过数字化技术在石化化工的应用实例分析了数字化技术结合低碳发展的优势与问题,率先提出石化化工碳链理论,即数字化与双碳目标的有机结合,认为工业碳链中碳工程给出了石化化工低碳发展的路径,是践行新质生产力重要举措。从政策要求、能源挑战和产品出口等3个维度进行了分析石化化工的碳安全。

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47. 酸催化己糖脱水合成5-羟甲基糠醛:反应、分离和过程耦合
刘苗, 焦莹莹, 丁玲, 李城城, 何颖, 孙亮亮, 郝青青, 陈汇勇, 罗群兴
化工进展    2024, 43 (5): 2526-2543.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-2099
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5-羟甲基糠醛(HMF)是生物质转化为化学品、燃料和聚酯材料的重要平台化合物之一。理性设计高效催化剂、优化催化反应过程、开发新型分离以及反应-分离单元耦合技术能够强化HMF生产综合效能,还可以简化工艺流程、降低碳排放和能耗。本文立足于酸催化己糖脱水合成HMF过程中反应和分离的关键科学问题,从催化剂活性位“接力式”设计、催化反应串联耦合、表面亲疏水性调控、反应溶剂匹配、固-液吸附材料、吸附机制和构-效关系、反应-分离过程强化等方面出发,系统综述酸催化己糖脱水合成HMF过程中的反应、分离和过程耦合相关研究进展,为生物质资源高效转化利用过程中催化和分离系统的综合设计提供参考与指导。

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48. 碳基催化剂用于两电子氧还原合成过氧化氢的研究进展
许琴, 王保国
化工进展    2024, 43 (11): 6155-6172.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1778
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电化学两电子氧还原反应(2e-ORR)制备过氧化氢(H2O2)是一种可替代工业蒽醌法的绿色环保且安全高效的技术路线,具有广阔发展前景。然而,受限于缓慢的氧还原反应(ORR)动力学以及竞争的四电子反应过程,开发具有高氧还原反应活性以及两电子选择性的高性能催化剂是目前研究的核心关键。近年来,碳基材料因其储量丰富、成本低廉、结构易于调控等优势,被广泛应用于2e-ORR合成H2O2领域,并取得了显著的研究进展。基于此,本文首先简要介绍了氧还原过程的基本原理以及催化剂的一般评价方法,指出了构建高效催化剂的基本设计指导原则;其次重点综述了近年来碳基催化剂用于2e-ORR制备H2O2的最新研究进展,针对非金属碳基材料和过渡金属碳基材料两大类,细致讨论并总结了异相原子掺杂、缺陷工程、孔结构工程、单原子局部微环境调控等催化剂活性位点优化策略对提升催化性能的作用效果;最后,针对H2O2生产介质、催化剂结构-性能关系以及在工业级电流密度下稳定生产H2O2三方面,展望了两电子氧还原合成H2O2领域未来发展的挑战及方向。

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49. 过渡金属硫化物Co9S8的制备及电化学性能研究进展
李莹莹, 刘安, 姜乐妍, 李晖, 陈春钰, 居殿春
化工进展    2024, 43 (6): 3114-3127.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0790
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过渡金属硫化物Co9S8由于具有比电容高、倍率性能好、循环寿命长、生产成本较低等特点,是一类极有潜在应用前景的石墨替代储能材料。但Co9S8存在充放电过程中体积膨胀大和导电性差等问题,导致充放电过程中材料结构易破坏,容量衰减快,还不能完全满足实际市场需求。本文基于Co9S8不同类型复合材料在各领域的最新研究,综述了Co9S8材料在实际应用中通过结构设计(形貌和颗粒大小调控)、多组分掺杂以及表面包覆等策略克服该材料存在的缺陷,通过对现有研究的归纳与总结,简述针对过渡金属硫化物Co9S8的主要改性手段,并对其今后的研究重点提出可行性建议。

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50. 锂离子电池拆解回收技术及进展
黎伟杰, 路蕾蕾, 李得科, 王春航, 张祖铭, 谭强
化工进展    2024, 43 (8): 4601-4613.   DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2023-1208
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锂离子电池的广泛使用带来了越来越多的电池废弃物,如何环保、安全、低成本地处理这些废旧锂离子电池成了该领域的热点问题。本文以废旧锂离子电池的危害和资源利用价值为背景,重点介绍了废旧锂离子电池拆解回收的工艺流程,其中包括了预处理、主流回收方法、金属分离回收和再生利用等部分,以相关技术原理为基础,重点归纳了近几年湿法回收为主的废旧锂离子电池回收利用各环节工艺流程的学术成果,并对工艺过程中各个方法进行了优势与不足的分析,其次对于物理回收和火法回收等方面作了简要介绍。最后,在现有的回收现状上,对锂离子电池未来进行展望,提出建立大型预处理生产线、在相邻领域再利用回收材料、重复使用化学试剂等合理的发展方向。

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