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本期目录
2022年 第41卷 第2期 刊出日期:2022-02-05
    本期封面、中英文目次表、版权页
    化工进展. 2022, 41(2):  0-0. 
    摘要 ( 169 )   PDF (5387KB) ( 117 )  
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    化工进展. 2022, 41(2):  1-1. 
    摘要 ( 114 )   PDF (484618KB) ( 98 )  
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    特约评述
    高压氢环境奥氏体不锈钢焊件氢脆研究进展
    周池楼, 何默涵, 郭晋, 李运泉, 吴昊, 肖舒, 陈国华, 欧阳瑞祥, 何实
    化工进展. 2022, 41(2):  519-536.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0575
    摘要 ( 491 )   HTML ( 27 )   PDF (4114KB) ( 773 )  
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    奥氏体不锈钢焊件是高压氢系统中重要的承载结构,其长期服役在高压高纯氢气环境中会出现塑性损减、疲劳裂纹扩展速率加快等氢脆现象,导致高压氢系统存在安全隐患。因此,为保障高压氢系统的安全运行,研究高压氢环境奥氏体不锈钢焊件的氢脆具有重要意义。本文首先介绍奥氏体不锈钢焊件中氢的两种来源,随后讨论评价材料氢脆敏感性的静态实验方法和动态实验方法,其次概述当前主流的氢脆机理,然后着重分析内部因素及外部因素对奥氏体不锈钢焊件氢脆敏感性的影响,最后归纳并总结五种典型的奥氏体不锈钢焊接工艺对焊件微观组织的影响,并进一步探讨相应焊件的氢脆敏感性。基于上述分析,针对奥氏体不锈钢焊件氢脆性能研究现状及发展趋势提出了若干建议。

    化工过程与装备
    聚丙烯非织造布熔喷过程的计算流体力学模拟研究进展
    陈龙, 李霞霞, 李伟祥, 戚锐, 邓鑫, 吴斌鑫
    化工进展. 2022, 41(2):  537-553.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0644
    摘要 ( 263 )   HTML ( 12 )   PDF (10650KB) ( 95 )  
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    聚丙烯非织造布采用熔喷工艺制成,在过滤、阻菌、吸附、防水等方面性能优异,有着非常广阔的市场前景。熔喷工艺中的聚合物拉伸过程复杂且迅速,难以用实验观察。因此,为降低熔喷布生产成本,提高成品质量,计算流体力学(computational fluid dynamics, CFD)方法被广泛应用于该工艺过程分析之中,包括模头中的流道分析、喷射流场分析等。其中,喷射流场分析是主要应用方向,可为喷丝板结构优化、喷射流场优化等问题提供解决方案。本文简要介绍了聚丙烯非织造布熔喷工艺原理及其特点,主要对该领域中应用CFD模拟的相关研究进展进行了综述。文中指出,目前熔喷过程的CFD模拟一般基于喷射流场中的气流,没有考虑黏性聚合物纤维对其影响。然而,黏性聚合物纤维在高速高温气流条件下会发生振动,对射流流场的影响不容忽视。熔喷非织造布的关键问题是减小聚合物纤维的直径,提高熔喷非织造布的质量。因此,研究的重点应逐渐由气流场转变为纤维流场。虽然CFD已被广泛应用于熔喷过程模拟,但熔融状态下聚合物纤维流场模拟研究仍需要在未来的工作中进行展开。

    均温板散热技术研究进展
    万晓琪, 崔晓钰, 谢荣建
    化工进展. 2022, 41(2):  554-568.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0706
    摘要 ( 619 )   HTML ( 27 )   PDF (1925KB) ( 1109 )  
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    均温板作为一种新型的两相流散热技术,具有导热性高、均温性好、热流方向可逆等优点,克服了传统热管接触面积小、热阻大、热流密度不均匀等问题,已经成为解决未来电子工业中高热流密度电子器件散热有效途径之一。本文总结了3种吸液芯种类:微槽道型、烧结粉末型、烧结丝网型,阐述每种毛细芯的制备方法,并比较它们的优缺点;简述了当前国内外对均温板传热传质理论的最新研究进展,学者们利用输运模型沸腾理论捕捉气液界面,确定临界热通量,分析工质在均温板内的流动和传热的规律。本文剖析了影响均温板性能的各个因素,包括流体选择、充液率、热源输入功率大小和分布位置、工作角度等。最后从背景环境角度对均温板的应用方向进行了分析和展望。

    基于因果-模糊层次分析的湿法脱硫系统运行稳定性综合评价
    侯建勇, 严芳, 王浩, 程晓辉, 严厚华, 胡刚
    化工进展. 2022, 41(2):  569-583.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0107
    摘要 ( 171 )   HTML ( 4 )   PDF (1156KB) ( 145 )  
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    石灰石膏法烟气脱硫技术作为一种传统的湿法脱硫技术,具有脱硫效率高、吸收剂易得等特点,在燃煤电厂和钢铁冶金等行业的烟气脱硫中得以广泛应用。但在系统运行中存在诸多模糊不确定性,为了能够对石灰石膏法脱硫系统稳定性进行综合评价,根据项目的技术特点和运营状况,本文从工艺、设备、电气、仪表自动化、公辅和运维六个方面进行调查,查找导致系统运行失稳的各种因素和制约条件。采用因果-模糊层次分析法对导致石灰石膏法脱硫系统运行失稳的原因进行分析,建立系统运行状况模糊评价模型,对各种影响因素进行权重计算和模糊综合评价,得出权重排序、综合评分和评价等级。结合莱芜钢铁265m2烧结烟气脱硫案例,将项目运行失稳的影响因素分为6类24项,将评价等级分为“很稳定”“比较稳定”“基本稳定”“欠稳定”“不稳定”5个等级。通过对案例的分析、评价以及与现场检测对比得到:①各影响因素的权重排序为电气故障>仪表自动化失 准>工艺指标异常>设备故障>公辅供应失稳>日常运维管理;②案例项目的综合评分为77.75,评价等级为“基本稳定/三级”;③采用因果-模糊层次分析法的综合评价结果与现场监测结果相符,说明采用该方法对石灰石膏法脱硫系统稳定性评价具有良好的适用性。

    螺旋液桥降膜规整填料螺线间隙液桥形成与流动
    韩红明, 从海峰, 李洪, 高鑫, 李鑫钢
    化工进展. 2022, 41(2):  584-592.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0645
    摘要 ( 213 )   HTML ( 8 )   PDF (3601KB) ( 289 )  
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    液桥是螺旋液桥降膜规整填料的重要特征,存在于螺线间隙,将两个相距一定距离的平行螺线连接起来,目前对螺线间隙液桥形成和流动的研究鲜有报道。为了研究螺旋液桥降膜规整填料各参数和液相负荷对液桥的影响,以及液桥在填料螺线间隙的流动形式,本文搭建了流体流动观测实验装置,通过配备微距镜头的高清相机和高速摄像仪,结合示踪粒子追踪方法,观测了液桥在不同规格螺线间隙的形成、变化和流动形式。结果表明,在一定的液相负荷下,不同规格螺线间隙均能形成稳定且连续的液桥,螺线直径和宽度对液桥的形成、变化和流动影响不大,螺线间隙宽度越小、液体体积越大,液桥越稳定,但液桥表面积会减小。同时,液桥边界随着液相负荷的增加会由凹变平,通过图像慢放发现,液桥在螺线间隙沿着螺旋线方向螺旋下降。本研究对螺旋液桥降膜规整填料结构参数设置及应用具有重要指导意义。

    具有输入数据注意力机制的卷积神经网络用于氟化工产品质量预测
    李欣铜, 陈志冰, 魏志强, 李苏桐, 陈旭, 宋凯
    化工进展. 2022, 41(2):  593-600.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0611
    摘要 ( 162 )   HTML ( 9 )   PDF (1878KB) ( 63 )  
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    在氟化工等复杂的化工过程中,具有不同时间尺度的时变特性同时存在并作用于系统运行。这类复杂的强时变特性严重制约着各种先进控制策略的广泛应用。为了克服关键质量变量测量滞后所带来的不利因素,进一步提高氟化工过程先进控制系统的控制精度,本文提出了一种具有输入数据注意力机制的卷积神经网络(ACNN)并用于产品质量预测。通过引入注意力机制自适应地提取不同时间跨度输入数据的时间特性,来克服常规卷积神经网络因输入数据窗口固定而无法充分利用各类时变尺度特性的弊端,从而更为精准地提取氟化工过程复杂的强时变特性,更加准确地预测产品质量,辅助工业生产。应用氟化工过程真实数据和TE(Tennessee Eastman)模拟数据验证了方法的有效性和泛化性,结果表明对于强时变或同时具有长时间跨度的漂移波动而言,ACNN的质量预测模型具有更高的可靠性。

    新型多降液管塔板的流体力学性能及其流场CFD模拟
    尹洪贺, 沈绍传, 齐亮, 姚克俭
    化工进展. 2022, 41(2):  601-608.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0480
    摘要 ( 251 )   HTML ( 7 )   PDF (1942KB) ( 251 )  
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    开发了一种流场均匀且液相处理能力大的新型多降液管塔板。本文以水和空气为介质,在内径1219mm的有机玻璃塔内,研究了新型多降液管塔板的流体力学性能。结果表明,在相同气液负荷下,相较于弓形降液管塔板,新型多降液管塔板具有湿板压降低、雾沫夹带量小和漏液少等优点。同时新型多降液管塔板继承了多降液管(MD)塔板液相负荷高的特点,在空塔动能因子2.4(m/s)·(kg/m3)0.5的条件下,全塔喷淋密度仍可高达80m3/(m2·h)。对塔板上液相流场的流体流动特性进行了计算流体力学(CFD)分析,并将模拟结果与MD塔板进行对比。结果表明,新型多降液管塔板降液管的结构和排布方式使得塔板上液体流动更加均匀,预期可以获得更高的塔板效率。

    电场作用下基面液滴蒸发与内部流动数值模拟
    张天昊, 许浩洁, 吴天一, 李步发, 王军锋
    化工进展. 2022, 41(2):  609-618.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0677
    摘要 ( 231 )   HTML ( 8 )   PDF (5341KB) ( 147 )  
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    为探究电场强化基面液滴蒸发的原理,本文采用有限元方法,对外加电场作用下的固体基面上液滴的蒸发过程进行了数值模拟,对比了不同电导率液滴的蒸发过程,分析了电场、液滴蒸发速率和内部流动的影响及其成因,以及液滴在电场作用下的内部流动与液滴传热传质的关系,结果表明,电场力的作用能够显著强化液滴内部的流动,对液滴的传热传质具有促进作用。此外,本文分析了温度对电场下基面液滴蒸发及内部流动的影响,发现温度对电场、液滴内部流动及蒸发的强化作用也有着较为明显的影响:对于电导率较低的纯水液滴,当电场强度低于和高于临界值6kV/cm时,温度对电场强化液滴内部流动和蒸发的影响有所不同;对于电导率较高的盐酸液滴,温度对电场强化液滴内部流动和蒸发的影响随电场强度升高均较大。本文为发展高效静电喷雾冷却技术提供了研究基础。

    能源加工与技术
    离子液体萃取分离烃类化合物的研究进展
    倪清, 来锦波, 彭东岳, 管翠诗, 龙军
    化工进展. 2022, 41(2):  619-627.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0517
    摘要 ( 436 )   HTML ( 18 )   PDF (941KB) ( 245 )  
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    溶剂萃取分离技术广泛应用于石油化工领域,为石油石化产品的分离和提纯生产提供了有力的技术支撑。离子液体的结构可设计性、化学稳定性和热稳定性、极低的蒸气压等优点,使其在烃类化合物分离领域受到了研究者广泛关注。本文首先介绍了离子液体的性质及分类,根据分离目标不同,归纳了离子液体在芳烃-饱和烃分离、脱硫脱氮、烯烃-烷烃分离领域取得的最新进展,探讨了离子液体在油品分离领域研究中存在的问题和未来发展方向。文中指出:阳离子烷基侧链和极性是影响其对芳烃萃取效果的关键因素,然而对实际体系芳烃-饱和烃分离还有待进一步研究;离子液体对杂原子含硫含氮化合物均表现出较强的分离能力,但是碱性氮化物和非碱性氮化物不易通过一种离子液体同时脱除;氢键碱性是影响离子液体分离烯烃的关键因素,然而大部分离子液体对烯烃选择性仍然不高。根据不同的分离任务,从分子水平上认识离子液体结构与分离效果的关系,进而设计出兼具高效分离能力和低环境影响的新型离子液体,对提升油品中关键组分的高附加值转化利用具有重要意义。

    沥青岩中界面活性沥青质分子结构及其在矿物表面吸附特征
    章雪莹, 马俊, 何林, 隋红, 李鑫钢
    化工进展. 2022, 41(2):  628-636.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0633
    摘要 ( 198 )   HTML ( 8 )   PDF (2366KB) ( 105 )  
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    重质油固体系(如油砂、沥青岩、油页岩、重质油、油泥等)中因油-水-固三相复杂作用,导致分离困难。本文以印尼沥青岩重质油为例,针对重质组分中界面活性最强的界面活性沥青质的结构及其在矿物质表面吸附特性问题进行研究。通过凝胶渗透色谱、红外光谱仪、XPS等对界面活性沥青质的结构进行分析,提出其初步结构。以SiO2为矿物固体模型,在甲苯溶剂环境中,采用QCM-D和AFM研究界面活性沥青质在固体表面的吸附特征,发现该类沥青质分子在SiO2表面的吸附与普通沥青质分子存在较大差异,呈现多层吸附特征,符合Freundlich吸附模型。吸附膜存在较多高分散性团聚体,黏弹性较大,易于形成具有三维结构的强机械性界面膜。该结构和界面吸附特性可为揭示其在油水乳液稳定过程中的机理提供有利基础。

    微波与碳基催化剂协同促进果糖制5-羟甲基糠醛
    吕孝琦, 李洪, 赵振宇, 李鑫钢, 高鑫, 范晓雷
    化工进展. 2022, 41(2):  637-647.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0671
    摘要 ( 269 )   HTML ( 10 )   PDF (1314KB) ( 95 )  
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    生物质转化为高附加值的化学品是替代石化产品的有效途径,微波与催化剂的协同作用有助于提升糖类的转化效率。碳材料具有良好的化学稳定性和介电性,是微波反应过程中理想的催化剂载体和吸波剂。为了探究碳基催化剂对微波场的响应能力,本文以4种碳材料为载体应用于果糖转化过程,包括碳纳米管(CNT)、碳纳米纤维(CNF)、炭黑(CB)和活性炭(AC)。以果糖转化率和5-羟甲基糠醛(5-HMF)收率为评价指标,对比不同催化剂在常规和微波加热条件下的催化性能,探究微波与不同载体的耦合作用对反应的强化效果。在微波场中测量不同碳材料悬浮液的温度曲线,评价碳基催化剂在微波场中的加热能力。通过表征样品结构和介电参数,解释载体与微波间耦合作用差异的原因。结果表明,碳基催化剂的微波诱导热效应可以有效提升反应转化率和收率,拥有高损耗角正切值和电导率的催化剂把微波能转化为热量的能力较强,更有助于将微波能量传递至反应表面。高比表面积、高长径比、低密度和高石墨化度的碳基催化剂也有利于产生微波热效应。另外,由于显著的微波热效应,碳纳米管基催化剂CNT-SA在4类催化剂中催化性能最优,以110℃微波辐射10min,5-HMF收率可达96.30%,且催化剂具有良好的循环使用性能。

    Mg修饰Fe/Al载氧体煤化学链制氢
    安阳, 袁思杰, 高振东, 吴曼, 王凌云, 郭庆杰
    化工进展. 2022, 41(2):  648-654.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0561
    摘要 ( 168 )   HTML ( 3 )   PDF (2184KB) ( 108 )  
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    目前化学链过程常用的Fe2O3/Al2O3载氧体会形成FeAl2O4,因热力学限制很难与水反应制氢。为了抑制FeAl2O4的形成,本文向Fe/Al载氧体中添加Mg,在固定床上进行煤化学链制氢(CLHG),深入分析Mg的作用机理并探究其对实验结果的影响。XRD结果表明,Mg质量分数从1%增加到26.5%时,MgAl2O4特征峰增强,FeAl2O4特征峰逐渐消失,说明Mg减弱了Fe和Al之间的相互作用。SEM显示Mg添加后载氧体颗粒减小,耐烧结性能优异。对比不同煤/载氧体质量比的实验,质量比为0.5/15时碳转化率和产氢量最高。在不同Mg含量的载氧体中,Fe40Mg20Al40具备最好的反应性能,碳转化率和产氢量为81.75%和1.7182L/g,比Fe40Al60分别增加10.2%和58.5%。Fe40Mg20Al40经10次循环,表面仅有轻微烧结,碳转化率和产氢量均在78%和1.52L/g以上,循环性能良好。添加Mg可以有效抑制FeAl2O4的生成,显著增强蒸汽氧化过程的反应活性,大幅提高氢气产量,十分适用于煤化学链制氢。

    生物柴油雾化特性仿真模拟及实验研究
    马鑫, 王霜, 李法社, 张逸水, 蒋上
    化工进展. 2022, 41(2):  655-665.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0468
    摘要 ( 196 )   HTML ( 8 )   PDF (8656KB) ( 45 )  
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    为了研究风量对地沟油生物柴油在旋流喷嘴中雾化特性的影响规律,本文采用Fluent数值模拟与实验相结合的方法,在供给不同一二次风量的条件下,对地沟油生物柴油进行雾化过程分析。结果表明,在等温等压条件下,控制进入燃油燃烧器的总气量为定值429L/min时,不同一二次风量对油束雾滴的索特平均直径(D32)、雾滴速度、雾化锥角和雾化贯穿距有较大的影响。随着一次风量的增大,雾滴的破碎时间变短,D32逐渐减小,速度逐渐增大;雾化贯穿距和雾化锥角呈现先增大后减小的趋势,一次风量50L/min时达到最大值;且湍动能与一次风量大小成正比关系。风量对D32影响存在一定限度,当一次风量达到30L/min时,D32基本趋于稳定。对不同粒径的雾化液滴数量统计分析,得到了生物柴油的不同粒径数量密度分布及拟合经验公式,颗粒直径主要集中在25~75μm之间。

    工业催化
    单原子位点催化剂及其电催化应用研究进展
    竹涛, 韩一伟, 刘帅, 谢蔚, 苑博, 宋慧平, 程芳琴
    化工进展. 2022, 41(2):  666-681.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0658
    摘要 ( 461 )   HTML ( 22 )   PDF (9080KB) ( 193 )  
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    单原子位点催化剂作为新兴类别,由于具有接近100%的高效原子利用率,出色的活性、选择性和稳定性等优异特性,受到广泛的关注和研究。本文综述了单原子位点催化剂的最新研究成果及在电催化领域的应用。详细介绍了单原子位点催化剂的制备方法,包括“自下而上”合成策略中的共沉淀法、电化学沉淀法、原子层沉积法、光化学法和原子约束法等,“自上而下”合成策略中的高温原子迁移捕获法、高温热解法和悬挂键捕获法。分析了用于表征单原子位点催化剂的高角环形暗场透射扫描显微镜和X射线吸收光谱表征技术,进行单原子位点催化剂理论计算的密度泛函理论(DFT)和第一性原理。在电催化领域的应用主要包括氧还原反应(ORR)、氮还原反应(NRR)、CO2还原反应(CO2RR)、氢析出反应(HER)和氧析出反应(OER)。最后指出目前单原子位点催化剂存在无法大规模生产和催化机制不清晰等问题并给出相关建议,展望了单原子位点催化剂的发展前景,指出创新制备方法以实现稳定型单原子位点催化剂的大规模制备及工业应用,利用先进表征技术进一步明确单原子位点催化剂催化机制是未来发展的方向。

    水热催化制备绿色柴油工艺中催化剂的失活与再生
    张静, 马慧玲, 曾得福, 姚潇毅
    化工进展. 2022, 41(2):  682-689.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0505
    摘要 ( 213 )   HTML ( 5 )   PDF (904KB) ( 214 )  
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    近年来,水热催化制备绿色柴油的工艺广受关注,非均相催化剂用于该工艺可以提高绿色柴油的产率和选择性,但催化剂使用过程中常存在失活和再生困难等问题。本文首先介绍了水热催化工艺中常用的催化剂,随后阐述了该工艺中非均相催化剂的失活机理;分别讨论了负载金属和载体对催化剂活性的影响。负载金属的浸出和烧结是引起催化剂失活的重要原因,载体自身不稳定是催化剂失活的另一个重要原因。然后,总结了水热催化工艺中失活催化剂的再生方法,主要包括煅烧和洗涤。最后,对水热催化制备绿色柴油工艺提出了建议,即开发更优质的催化剂、探求更高效的再生方法和选择更适宜的反应条件等。

    改性氧化钛光催化氧化单质汞性能及其影响因素研究进展
    高天, 张伊黎, 熊卓, 赵永椿, 张军营
    化工进展. 2022, 41(2):  690-700.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0425
    摘要 ( 226 )   HTML ( 8 )   PDF (2208KB) ( 199 )  
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    汞是煤中普遍存在的一种剧毒非必需元素,燃煤烟气汞污染防治已成为国家重点关注和研究热点。本文系统介绍了光催化氧化单质汞的氧化钛基催化剂,包括形貌调控氧化钛基催化剂、金属改性氧化钛基催化剂、非金属改性氧化钛基催化剂、半导体复合氧化钛基催化剂以及负载型氧化钛基催化剂等。比较了不同改性措施下氧化钛基催化剂光催化氧化单质汞效率,讨论了催化剂的制备方法、光源、反应温度、烟气组成以及光催化反应器等因素对其氧化单质汞效率的影响,总结了氧化钛基催化剂光催化氧化单质汞反应机理,展望了光催化脱除燃煤烟气汞的潜在应用前景与挑战,旨在为燃煤烟气汞污染防治提供参考。完善催化剂改性方法同时开展中试规模实验将会成为燃煤烟气光催化氧化单质汞的重要研究内容与发展趋势,同时也是实现光催化氧化单质汞技术工业化应用的关键。

    甲醛和丙醛Mannich缩合制备甲基丙烯醛
    杨世龙, 陈臣举, 张春雷
    化工进展. 2022, 41(2):  701-707.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0624
    摘要 ( 419 )   HTML ( 8 )   PDF (1392KB) ( 171 )  
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    甲基丙烯醛(MAL)作为一种重要的有机合成中间体,在医药农药、香精香料、工业助剂、水泥减水剂等领域应用非常广泛。甲醛和丙醛Mannich缩合法合成MAL具有反应条件温和、操作简单、副产物少等优点。本文概述了MAL的工业应用、Mannich缩合反应机理,着重阐述了甲醛和丙醛的Mannich缩合催化剂及反应工艺的研究进展。文中指出,目前Mannich缩合制MAL采用的均相催化体系及工艺,催化剂用量大且难以分离和循环利用,环境污染严重,成本较高;多相催化体系的应用解决了催化剂的分离和重复利用问题,但目前催化剂活性和选择性较低。因此,未来的研究应该重点关注:①开发高效的新型均相催化剂以及相应的连续反应工艺,降低催化剂用量;②开发高性能的多相催化剂,提高催化剂的活性和选择性。

    金属材料协同VB12催化卤代有机物降解研究进展
    巫秀玲, 赵晓祥, 孙铸宇
    化工进展. 2022, 41(2):  708-720.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0481
    摘要 ( 231 )   HTML ( 6 )   PDF (1058KB) ( 321 )  
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    卤代有机物(HOCs)是环境领域的主要污染物类型之一,因其高持久性、毒性和生物累积性而受到广泛关注。还原脱卤技术是一种高效、低耗、易行的HOCs处理方式,而生物辅酶因子维生素B12(VB12)对HOCs的还原脱卤有很高的催化活性。本文总结了单金属、双金属、金属矿物及半导体等金属材料协同VB12催化降解HOCs的研究进展,讨论了每种金属材料与VB12的协同催化机制、降解HOCs机理特性、实际应用情况及局限性等。结果表明,金属材料协同VB12对HOCs还原脱卤具有加速电子转移、金属表面介导催化、活化碳-卤键等独特的优势和广阔的应用前景。最后,结合最新研究,指明目前该体系在机理研究、材料设计、实际应用、技术等方面所面临的挑战及未来的研究方向。

    钙钛矿型光催化剂的制备及脱除典型气态污染物的研究进展
    马颢菲, 苑鹏, 沈伯雄
    化工进展. 2022, 41(2):  721-729.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0711
    摘要 ( 283 )   HTML ( 10 )   PDF (989KB) ( 169 )  
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    近年来,开发宽光谱响应、高吸附性能和强催化活性的钙钛矿型催化剂用于气态污染物的光催化脱除受到广泛关注。本文全面梳理了钙钛矿型光催化剂的制备和改性方法,并对其光催化脱除典型气态污染物的反应机理、研究现状及未来研究方向进行了系统归纳和评述。文中指出:柠檬酸络合法制备所得钙钛矿型光催化剂具有粒径小和光催化活性高的特点,经离子掺杂或复合改性后可进一步提升其可见光响应能力。该类催化剂在光催化脱除烟气中的NO、Hg0和挥发性有机化合物(VOCs)方面表现出较高的催化反应性,其协同催化氧化Hg0和NO的可行性也得以初步的理论论证。此外,含钛高炉渣衍生的钙钛矿型光催化剂在气态污染物净化方面表现出良好的应用前景。然而,钙钛矿型光催化剂用于气态多污染物协同脱除及含钛高炉渣中钙钛矿型组分的富集等方面的研究有待进一步深化。本文以期为钙钛矿型光催化剂的优化制备及气态污染物光催化脱除效率的提升提供参考。

    固相钴基催化剂活化过一硫酸盐在水处理中的研究进展
    许泽涛, 曹怡婷, 王俏, 王志红
    化工进展. 2022, 41(2):  730-739.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0489
    摘要 ( 232 )   HTML ( 13 )   PDF (2576KB) ( 105 )  
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    固相钴基催化剂驱动的过一硫酸盐(PMS)高级氧化技术,由于其高催化活性和易于从水中分离的优势,近年来受到了研究人员的广泛关注。本文回顾了近年来用于过一硫酸盐活化的固相钴基催化剂的研究进展,总结了钴基催化剂的种类和催化剂开发过程中采取的改性措施,汇总了钴基过一硫酸盐高级氧化技术在难降解有机污染物削减方面的应用,并分析了多种水质环境因素对削减效能的影响作用,同时阐述了钴基催化剂活化过一硫酸盐的氧化机理。最后,展望了固相钴基催化剂在未来研究中有望往大尺度、低泄漏、高循环、低能耗、具有磁效应或与膜反应器相结合的方向进一步发展。

    PdxSy材料的制备及其在催化领域的研究进展
    朱飞飞, 马磊, 龙慧敏
    化工进展. 2022, 41(2):  740-749.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0444
    摘要 ( 186 )   HTML ( 10 )   PDF (2062KB) ( 83 )  
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    在催化领域,PdxSy多年来一直被认为是金属钯中毒形成的不良产物而不受重视。但是近年来,PdxSy材料被发现在催化加氢、催化氧化、电催化以及可见光催化制氢方面表现出独特的催化性能。本文比较了PdxSy材料的传统制备方法和绿色创新合成技术,综述了PdxSy材料作为催化剂在催化加氢、催化氧化、电催化以及可见光催化制氢方面的研究工作。比较发现,PdxSy材料的传统制备方法存在毒害大、三废多、周期长等缺点,这些缺点在很大程度上限制了该材料的发展前景,需要在制备方法上进行更深入的创新研究。同时,PdxSy材料在多个催化领域,尤其是在可见光催化制氢方面的优异性能,使其在催化材料领域备受关注。

    沸石孔结构对植物油催化裂化性能的影响
    郑庆庆
    化工进展. 2022, 41(2):  750-758.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0631
    摘要 ( 181 )   HTML ( 7 )   PDF (1517KB) ( 106 )  
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    制备出硅铝比相近但介孔体积逐渐增加的超稳Y(USY)沸石,进而制备成微球状催化剂。本文在固定流化床装置上,考察了两种植物油的催化裂化性能。小桐子油的评价结果表明,催化剂中USY沸石的介孔体积越大,汽柴油收率越高;汽油族组成中烯烃收率越高,芳烃收率越低,汽油辛烷值和抗爆指数也越低;采用铵交换和水热改性制备介孔体积为0.142cm3/g的USY沸石催化剂的裂化产物中,汽柴油总收率为62.21%(质量分数),焦炭收率最低,汽油研究法辛烷值达到90.5;大豆油的催化裂化反应规律与小桐子油的一致,中等介孔催化剂裂化得到的汽油研究法辛烷值达到92.2。研究结果表明,采用催化裂化工艺,利用适当介孔的USY沸石催化剂,可以将植物油高效转化为车用轻质燃料,并且得到高辛烷值的汽油。

    EDTA辅助制备高活性费托合成催化剂
    赵潇, 陈中顺, 唐忠强, 石轩, 代成义, 马晓迅
    化工进展. 2022, 41(2):  759-769.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0522
    摘要 ( 177 )   HTML ( 10 )   PDF (4758KB) ( 85 )  
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    费托合成(FTS)对天然气、煤炭和生物质向清洁运输燃料和增值化学品的转化至关重要。传统上,用于FTS的负载型铁催化剂主要是以氧化铝和二氧化硅为载体。然而,金属与载体的相互作用阻碍了活性相碳化铁的形成,使得催化剂活性较低。本文通过乙二胺四乙酸(EDTA)络合浸渍制备了Fe/Al2O3催化剂,通过带正电荷的羟基(OH2+)与[Fe(EDTA)]-配合物阴离子之间的库仑相互作用来提高氧化铝载体上铁物种的分散度。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、比表面积(BET)、原位红外(In-situ IR)等手段进行表征分析。结果表明,添加EDTA有助于增强Fe的抗烧结性。在煅烧络合浸渍制备样品的过程中,EDTA可以分解为具有还原性质的有机小分子,将催化剂中的铁物种还原为Fe2+,有利于催化剂的还原;更多活性中心增强了催化剂对CO的吸附量。原位红外实验表明,EDTA辅助制备的催化剂更容易富集活性物种,从而提高CO的转化率。调节体系中碱金属钠的含量改善了烃内产物分布。在较低的氢碳比(H2/CO=1/1)下,EDTA络合制备的Fe-Na/Al2O3催化剂显示出高的CO转化率(88.5%)以及最大的C2~C4=和C5~C11选择性,总选择性达71.2%。

    自蔓延燃烧法制备锰氧化物催化剂及其催化燃烧炭烟颗粒
    彭超, 于迪, 王斓懿, 张春雷, 于学华, 赵震
    化工进展. 2022, 41(2):  770-780.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0647
    摘要 ( 204 )   HTML ( 6 )   PDF (1886KB) ( 143 )  
    参考文献 | 相关文章 | 多维度评价

    柴油机尾气中的炭烟颗粒是城市雾霾的主要来源之一,严重污染环境和危害人体的健康。因此,降低和消除柴油车尾气中的炭烟颗粒具有重要的意义。本文以高锰酸钾和一水柠檬酸为原料,通过自蔓延燃烧法成功制备了一系列锰氧化物催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附-脱附、H2程序升温还原(H2-TPR)、O2程序升温氧化(O2-TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行了表征,并考察了该系列催化剂催化炭烟颗粒燃烧的活性。结果表明,制备的锰氧化物催化剂均具有良好的催化燃烧炭烟活性。当高锰酸钾与一水柠檬酸的摩尔比为12∶1、煅烧温度为450℃时,制备的催化剂具有较低的还原峰温度,较大的比表面积和孔径以及化学吸附氧和Mn4+含量,从而表现出最佳催化燃烧炭烟颗粒的性能,其催化燃烧炭烟温度T10T50T90分别为284℃、327℃和360℃。

    材料科学与技术
    塑料衍生碳材料用于超级电容器的研究现状
    郭冠伦, 刘锐, 余洋洋, 汪云
    化工进展. 2022, 41(2):  781-790.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0597
    摘要 ( 307 )   HTML ( 11 )   PDF (3382KB) ( 364 )  
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    塑料制品的过度使用,导致了严重的环境问题。将废旧塑料回收并转化为高附加值的碳材料并用于超级电容器等储能装置有着重要的意义,能够有效地降低环境污染并节约能源。本文首先对超级电容器的应用情况和塑料的使用以及回收处理现状进行了简单叙述,介绍了常见的废弃塑料处理方法、超级电容器的储能特点以及利用废弃塑料制备超级电容器碳材料的潜在价值;接着介绍了多孔碳电极材料的制备方法,对不同的制备方法的具体要求及其优缺点进行了简单分析;随后介绍了几种生活中常见的塑料,按照这些塑料的种类,分别对这些常见塑料回收用作超级电容器碳材料的研究现状进行了详细概述;最后对目前的研究现状进行总结,并对未来的研究方向进行展望。将废弃塑料回收并转化为超级电容器用活性碳材料,是一种新型的废弃塑料回收再利用的有效手段,能够有效地解决白色污染问题。

    碳化物衍生碳的制备及其应用研究进展
    唐金琼, 孔勇, 沈晓冬
    化工进展. 2022, 41(2):  791-802.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0487
    摘要 ( 303 )   HTML ( 16 )   PDF (2913KB) ( 209 )  
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    碳化物衍生碳(CDC)是除去碳化物中非碳元素后得到的产物,本文综述了卤素刻蚀法、超临界水热法、酸浸泡法、碳化钙反应法、高温热解法、高温熔盐电化学刻蚀法六种制备方法,其中,氯气刻蚀法效率最高。文中指出:CDC因具有轻质、高孔隙率、孔径可调、高比表面积、碳形态多样、生物相容性好等优势,可用于电化学储能(如超级电容器、锂离子电池、燃料电池)、吸附、生物医药和摩擦学领域中;而影响CDC孔结构的因素有很多,如前体类型、反应温度、反应气氛、反应时间、刻蚀方式以及活化方式。通过选择不同的合成参数,可以制备出满足不同应用场景需求的CDC材料。本文还展望了CDC在未来实现商业化的可能性及需要满足的五点要求。

    层状双金属氢氧化物的构筑及其处理水体中抗生素的研究进展
    王勇, 姜明昊, 王怡霖, 徐婧婷, 支硕
    化工进展. 2022, 41(2):  803-815.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0626
    摘要 ( 240 )   HTML ( 12 )   PDF (5008KB) ( 275 )  
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    层状双金属氢氧化物(LDHs)作为具有结构独特、性能优良等优势的功能材料,具有层间阴离子易与周围环境进行交换、层板间高度可控且活性位点丰富等特点,因而在环境净化领域具有极大的应用潜力。本文系统梳理了LDHs的结构特点,介绍了LDHs及其复合材料的合成方法,从阴离子的种类、金属摩尔比、反应温度和时间方面,总结了不同合成工艺条件对LDHs性能的影响;综述了LDHs及其复合材料应用于去除水体中抗生素的研究进展,系统分析了LDHs性能和去除抗生素作用机制的相互关系,并重点介绍了吸附法、催化法以及膜分离法去除抗生素的作用机制;最后指出了目前已有研究中存在的问题,并对开发新型LDHs应用于去除水体中抗生素的研究前景进行了展望,提出了探明LDHs构筑过程的真实结构及构筑规律,以及构筑具备去除多种抗生素类污染物的新型LDHs,这是该领域未来研究的主要发展方向。

    聚酰亚胺气凝胶制备、性能及应用进展
    宋梓豪, 王宏鑫, 杜博宇, 段秋阳, 卢晶虹, 江颖辉, 崔升
    化工进展. 2022, 41(2):  816-826.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0589
    摘要 ( 417 )   HTML ( 10 )   PDF (5120KB) ( 271 )  
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    聚酰亚胺气凝胶具有高比表面积、低密度、低热导率等优点,但是存在易吸湿、收缩率大且在制备过程中大量使用有机溶剂以及使用价格昂贵的化学交联剂等问题。本文主要介绍了目前聚酰亚胺气凝胶的制备方法、性能及其应用,重点综述了二酐与二胺缩合反应法、异氰酸酯法、开环易位聚合法。简述了几种方法的制备原理,同时也总结了聚酰亚胺气凝胶在隔热、抗辐射、油水分离、过滤等领域应用的研究进展。最后,对聚酰亚胺气凝胶的制备方法及实际应用进行了总结与评价,提出在今后的研究工作中要以解决易吸湿、收缩率大、探索其他类型交联剂作为重点。并且,立足于目前聚酰亚胺气凝胶及其复合材料的发展趋势,对今后聚酰亚胺气凝胶新的存在形态、新的应用领域进行了展望。

    十二水磷酸氢二钠相变储能材料研究进展
    曾最, 罗凯, 叶伟梁, 费华, 王艳, 刘景滔
    化工进展. 2022, 41(2):  827-836.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0607
    摘要 ( 265 )   HTML ( 12 )   PDF (1536KB) ( 124 )  
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    水合盐相变材料因其高能量储存率与理想的相变温度成为储热领域的热门材料,在建筑节能、太阳能应用、冷链运输、衣物纺织、航空航天领域都有广阔的发展前景。十二水磷酸氢二钠(disodium hydrogen phosphate dodecahydrate,DHPD)作为典型的无机水合盐相变材料,具有相变温度适中(35℃左右)、潜热值高(256.6J/g左右)、价格低廉等优点。然而,与大多数水合盐相同,过冷与相分离的问题限制了其实际应用,对此十二水磷酸氢二钠的研究多侧重于成核剂和增稠剂对该问题的改善,近年来也有学者开始研究该水合盐与其他材料的复合体系。本文介绍了各类成核剂与增稠剂在该水合盐中的应用情况,回顾了十二水磷酸氢二钠与其他水合盐、有机脂肪酸、矿物质基复合体系的研究进展与应用,分析表明这些复合材料较单一水合盐性能更加全面与优越,继续寻找新的材料推进复合体系的丰富性以提升其性能与应用范围会是后续研究的重点。

    二氧化硅气凝胶常压干燥工艺的研究进展
    武晨浩, 李昆锋, 李肖华, 费志方, 张震, 杨自春
    化工进展. 2022, 41(2):  837-847.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0552
    摘要 ( 482 )   HTML ( 18 )   PDF (1685KB) ( 479 )  
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    二氧化硅气凝胶因具有低密度、高比表面积、稳定的物理化学性质等特性在吸附分离、隔热保温等领域表现出巨大的应用潜力。但长耗时、高成本的制备工艺限制了它的发展,尤其是湿凝胶向气凝胶转变的干燥工艺。本文介绍了二氧化硅气凝胶在常压干燥的过程中面临的主要难点及解决方法,虽然常压干燥方法工艺简单、过程安全、对设备要求低且可连续制备,成为近年来的研究热点,但也存在制备周期长、体积收缩大、需要消耗大量有机溶剂和改性剂等不足。文中从凝胶基体增强与优化、降低毛细管力与减少不可逆收缩两种角度,介绍了二氧化硅气凝胶常压干燥的改进方法及其发展现状,分析归纳了不同改进方法的优缺点,总结了二氧化硅气凝胶常压干燥目前面临的技术挑战。并且,立足于目前二氧化硅气凝胶基体增强和表面改性技术发展的趋势,对今后二氧化硅气凝胶常压干燥过程中结构可控、成本降低以及产品多功能化的发展路线进行了展望。

    硅藻土基表面有机化氢氧化镁的制备及性能
    申红艳, 刘有智, 朱海林, 赵凌波
    化工进展. 2022, 41(2):  848-853.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0411
    摘要 ( 284 )   HTML ( 6 )   PDF (1921KB) ( 226 )  
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    针对现有氢氧化镁阻燃剂在制备过程中存在氢氧化镁浆料过滤性能差的问题,采用正向沉淀法,以六水氯化镁和氢氧化钠为原料,在制备氢氧化镁的过程中加入硅藻土和油酸,制备出了硅藻土基表面有机化氢氧化镁。通过过滤性能测试考察了硅藻土添加量对氢氧化镁浆料过滤性能的影响,同时采用全自动比表面及孔径分析仪(BET)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)、同步热分析仪(STA)等对产物进行了分析。过滤性能和BET分析表明,添加硅藻土后,氢氧化镁浆料的过滤速率明显提高,当硅藻土与氢氧化镁质量比为0.10∶1时,所制备的硅藻土基表面有机化氢氧化镁的孔容最大,且氢氧化镁浆料的过滤性能提高了61.9%;FESEM分析表明,硅藻土的表面负载了分散性较好的片状氢氧化镁;FTIR分析表明,油酸成功地结合在氢氧化镁和硅藻土表面,提高了硅藻土基氢氧化镁的疏水性;热重(TG)分析表明,硅藻土对氢氧化镁具有协同阻燃效应,少量硅藻土的加入可以提高氢氧化镁的热稳定性,提高残重率,降低热释放速率,延长热分解时间。

    巯基化Zr-MOFs/聚酯无纺布复合材料制备及应用
    陈运涛, 董晓旭, 王洋, 王健男, 崔美, 黄仁亮
    化工进展. 2022, 41(2):  854-861.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0451
    摘要 ( 267 )   HTML ( 10 )   PDF (2905KB) ( 180 )  
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    重金属和有机溶剂是水体中常见的污染物,十分有必要开发能够吸附重金属并同时分离有机溶剂的多功能复合材料。本论文以聚酯无纺布(NWF)为基底,经聚二甲基硅氧烷(PDMS)表面改性,进而采用原位生长方式将巯基化锆基金属有机骨架化合物(Zr-MOFs,简称PCN-222)负载在无纺布表面,制备了一种疏水的PDMS/PCN-222@NWF复合材料。在低表面能PDMS改性和原位生长PCN-222晶体所形成的粗糙表面共同作用下,其水接触角为141.7°。油水分离测试结果显示其分离效率最高可达98.6%,并且经过5次循环使用后,分离效率仍然可达94%以上。此外,由于无纺布表面负载有巯基化PCN-222颗粒,PDMS/PCN-222@NWF复合物可同时吸附水中的Hg2+,最高吸附量达294.4mg/g。

    多层纳米结构蓝色TiO2的电化学氧化性能和稳定性
    戴绍铃, 于桢, 李逸航, 成少安
    化工进展. 2022, 41(2):  862-873.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0463
    摘要 ( 177 )   HTML ( 5 )   PDF (7559KB) ( 53 )  
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    蓝色TiO2具有出色的电催化活性,被认为是降解有机污染物的最有潜力的阳极材料之一。然而蓝色TiO2的电催化活性受表面形貌和界面性质的影响较大。本文采用冰水浴阳极氧化和阴极还原制备了由纳米颗粒、多孔层、纳米管阵列依次堆叠的多层纳米结构蓝色TiO2,并探究了其电化学氧化性能。与无冰水浴辅助制备的相比,该方法制备的蓝色TiO2具有更多的Ti3+含量、更大的活性面积和良好的电子传输能力,可有效降解亚甲基蓝(97.7%,120min,20mA/cm2)和实际废水(COD在180min内被完全去除)。自由基淬灭实验结果表明,添加Na2SO4能促进蓝色TiO2产生羟基自由基和硫酸根自由基,而污染物的降解主要依赖于羟基自由基的氧化作用,硫酸根自由基仅在高Na2SO4浓度、低电流密度和高初始pH条件下有较大贡献。通过冰水浴阳极氧化制备的蓝色TiO2的使用寿命是无冰水浴制备的2.4倍,表明这种多层纳米结构有利于提高蓝色TiO2的稳定性。

    偶联剂改性氧化铈提高硅凝胶的耐热氧性能
    马星星, 冯亚凯
    化工进展. 2022, 41(2):  874-880.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0502
    摘要 ( 183 )   HTML ( 3 )   PDF (1757KB) ( 101 )  
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    针对硅凝胶在使用过程中发生的变硬变脆等老化问题,本文以乙烯基硅油为基胶,含氢硅油为交联剂,氧化铝为填料制备了相应的硅凝胶弹性体。通过热重分析和马弗炉等温失重确定了硅凝胶基胶的热氧老化方式和氧化铈的抗热氧老化性能,并用三种不同类型的偶联剂对氧化铈进行了表面改性,探究了偶联剂改性氧化铈对硅凝胶耐热氧老化性能的影响。结果表明,添加偶联剂改性氧化铈可以明显提高硅凝胶的耐热性能,250℃老化8天,添加1%(质量分数)纳米氧化铈硅凝胶的拉伸强度与老化前相比增加了7.8倍,与此同时,添加1%(质量分数)KH560、6121和7707型偶联剂改性氧化铈的硅凝胶拉伸强度分别增加了2.5倍、4倍和4.7倍。综上,在老化前期,添加KH560偶联剂改性氧化铈的硅凝胶力学性能变化最小,抗热氧老化性能最佳。

    Fe3O4@PGMA-Arg磁性吸附剂的制备及对亚铁离子的吸附性能
    田忠宇, 杨敬一, 王怿兴, 徐心茹
    化工进展. 2022, 41(2):  881-891.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0109
    摘要 ( 212 )   HTML ( 6 )   PDF (1491KB) ( 72 )  
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    为脱除油田采出水中的Fe(Ⅱ)合成磁性吸附剂,本文以溶剂热法制得亲水性Fe3O4纳米颗粒,使用盐酸多巴胺(DA)进行包覆得到Fe3O4@PDA,再以甲基丙烯酸缩水甘油酯(GMA)在其表面聚合接枝得到Fe3O4@PGMA,后经精氨酸(Arg)修饰后得到功能化的Fe3O4@PGMA-Arg。通过红外光谱、X射线光电子能谱、X射线衍射和磁化强度对制备的纳米颗粒进行表征,结果表明Fe3O4@PGMA-Arg中具有伯胺、亚胺双键、羟基和羧基官能团,其中伯胺基团和亚胺双键上的N可与Fe(Ⅱ)形成配位键,羟基和羧基的O可与Fe(Ⅱ)形成配位键,从而达到吸附Fe(Ⅱ)的目的。合成产物仍保持了Fe3O4的反尖晶石结构,具有好的磁响应性能。通过静态吸附实验探究吸附条件对Fe3O4@PGMA-Arg吸附Fe(Ⅱ)的影响因素,结果表明,Fe(Ⅱ)的吸附量随着温度和初始浓度的增加而增加,适宜的pH为4。动力学和热力学研究表明,吸附Fe(Ⅱ)过程符合准二级反应动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,吸附过程活化能为45.60kJ/mol,为化学吸附。Fe3O4@PGMA-Arg经5次再生后,对亚铁离子仍保持较高的脱除率。

    膨胀石墨/石蜡复合相变材料的导电及发热特性
    周涛涛, 熊志波, 吴志根, 李尚
    化工进展. 2022, 41(2):  892-900.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0636
    摘要 ( 196 )   HTML ( 6 )   PDF (3806KB) ( 120 )  
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    采用混合搅拌方法制备膨胀石墨(EG)/石蜡复合相变材料,测试分析了EG含量、施加电压与EG/石蜡复合相变材料体积电阻率的关系,研究了直接自发热和正温度系数(PTC)电阻发热时复合相变蓄热单元的发热特性。结果表明,随着EG含量或施加电压的增大,复合相变材料体积电阻率逐渐减小;施加电压对样品体积电阻率的影响与复合相变材料中EG含量有关,EG含量越高,施加电压对复合相变材料体积电阻率的影响越明显。当施加电压为4.0V时,EG质量分数分别为4%、5%、8%的复合相变材料体积电阻率分别只有0.5V时的0.481倍、0.185倍、0.068倍。基于复合相变材料导电特性,直接负载电压可实现复合相变材料电热转化和相变蓄热;结合PTC电阻发热可灵活控制复合相变蓄热单元加热功率,实现其快速充热。

    TOCNF与磁性羧甲基壳聚糖纳米粒子复合物的制备及吸附Pb2+的特性
    周丽莎, 李若男, 卞雨洁, 陈舜胜
    化工进展. 2022, 41(2):  901-910.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0637
    摘要 ( 277 )   HTML ( 4 )   PDF (1625KB) ( 272 )  
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    水体中铅污染对环境及人的健康安全造成了极大的危害。本文将四甲基呱啶(TEMPO)氧化的纤维素纳米纤维(TEMPO-oxidized cellulose nanofibers,TOCNF)与磁性羧甲基壳聚糖纳米粒子(magnetic carboxymethyl chitosan nanoparticles,MCCN)交联复合制备一种经济高效且对环境无毒害的Pb2+吸附剂,对复合前后的材料进行结构表征。通过单因素实验研究pH、Pb2+初始浓度、吸附时间及温度对Pb2+吸附效率的影响,确定最优吸附条件后比较TOCNF/MCCN及TOCNF对Pb2+的吸附效果,研究复合材料对Pb2+的吸附特性。研究结果表明,Fe3O4成功被羧甲基壳聚糖纳米粒子包裹并与TOCNF交联复合,在最优吸附条件(pH=5,Pb2+初始浓度为100mg/L,吸附时间为240min,常温下进行实验)下,TOCNF/MCCN吸附Pb2+的饱和容量为193.5mg/g,比TOCNF高了近一倍。复合吸附剂吸附Pb2+的过程更符合准二级动力学方程,说明决定吸附速率的主要是化学吸附。等温吸附方程的相关系数R2表明,Langmuir方程能更好地拟合吸附过程,说明复合吸附剂对Pb2+的吸附主要是表面基团的单分子层吸附。通过线性方程的斜率计算得到的理论饱和吸附量为201.1mg/g,与实际值差3.8%,经过5次解吸再吸附的过程,吸附剂的吸附效率仅下降了13%,表明该吸附剂有良好的可再生性,具有很好的应用前景。

    聚乙烯醇基高透湿高阻隔三元混合基质全热交换膜制备和性能
    苌现, 杨文杰, 李士洋, 张秀敏, 吴涛, 薛立新
    化工进展. 2022, 41(2):  911-919.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0516
    摘要 ( 236 )   HTML ( 5 )   PDF (3388KB) ( 91 )  
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    探讨了通过蒙脱土(MMT)和无水氯化钙(CaCl2)共混掺杂改性,来打破透湿和阻气性之间的博弈 (trade-off)效应,全面提升聚乙烯醇(PVA)全热交换膜性能的可行性。本文系统研究了氯化钙和蒙脱土的含量对膜的形态、接触角、热稳定性、力学性能、气体透过率和总换热效率的影响。实验数据表明,适量氯化钙的杂化可以引入水传导通道,提升膜的水蒸气透过率和焓交换效率,适量蒙脱土掺杂可以提升膜的高CO2气体阻隔性能、改善其热稳定性和机械性能,同时提升粗糙度、提高湿度和焓交换效率;但是当无水氯化钙和蒙脱土含量过高时,膜的机械性能、透湿度和CO2气体阻隔性能又会变差。综合考虑,PVA∶CaCl2∶MMT的质量比为8∶1.6∶0.8的三元混合基质膜不仅具有高的透湿性和焓交换效率(68%),而且保持了聚乙烯醇膜的极高CO2气体阻隔性,有望作为节能通风系统中全热交换膜的优化选项。

    温室用Na2SO4·10H2O-Na2HPO4·12H2O复合定形相变材料制备及性能
    张文杰, 吴畏, 李松泽, 张子健, 衣雪梅
    化工进展. 2022, 41(2):  920-929.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0450
    摘要 ( 206 )   HTML ( 4 )   PDF (5123KB) ( 107 )  
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    十水硫酸钠因过冷度、相分离、相变温度过高和液相泄漏等问题,限制了其在日光温室中的应用,所以需要对其进行改性研究。本文通过添加十二水磷酸氢二钠改善过冷度、氯化钾降低相变温度以及树脂作基体解决相分离和液相泄漏,制备出了Na2SO4·10H2O+80% Na2HPO4·12H2O+6% KCl+6%树脂(质量分数,余同)的复合定形相变材料,并进行了升降温、差示扫描量热仪(DSC)和循环稳定性的测试。结果表明:添加80%十二水磷酸氢二钠,其过冷度和相变潜热分别为1.35℃和268.7J/g;再添加6% KCl可以使相变温度达到温室所需温度23.89℃,且潜热为183.25J/g;最后加入6%树脂可以抑制相变材料的相分离和液相泄漏等问题,其凝固温度为11.56℃,熔化温度为22.61℃,过冷度为1.41℃,相变潜热为143.6J/g。复合定形相变材料在加热到50℃时,没有液相泄漏产生;经过100次循环,其潜热降为127.8J/g,比循环1次衰减了11.2%。得到的复合定形相变材料具有潜热值较大、相变温度合适、热稳定性较好等优点,适合应用于日光温室领域。

    生物与医药化工
    PVA-g-mPEG接枝聚合物的制备及其防药物滥用性能
    杨璐, 李效文, 李凤和, 姚日生
    化工进展. 2022, 41(2):  930-937.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0474
    摘要 ( 253 )   HTML ( 3 )   PDF (1174KB) ( 137 )  
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    阿片类药物的滥用问题日益严重,目前防滥用制剂局限在以往已有的技术,在开发新材料方向却少有报道,为此本文通过分子设计提出以接枝改性的方法制备一种具有防滥用性能的新型PVA-g-mPEG接枝聚合物。以聚乙烯醇(PVA)、单甲氧基聚乙二醇(mPEG)和环氧氯丙烷(ECH)为原料,采用两步反应合成法制备聚乙烯醇/单甲氧基聚乙二醇的接枝聚合物(PVA-g-mPEG),研究了反应温度对接枝率的影响。通过傅里叶红外光谱、核磁共振氢谱、差示扫描量热法以及X射线衍射法对产物进行表征。另外,以盐酸二甲双胍为模型药物,制备了接枝聚合物骨架片,考察了材料的防滥用性能。结果表明:随着接枝率的升高(43.44%,81.23%,120.48%),在水中20min时分别有28.3%、20.8%和12.9%的药物被提取,表明接枝聚合物具有一定的防滥用效果,对开发新的防滥用药的药用辅料具有较好的指导作用。

    代谢工程改造大肠杆菌生产琥珀酸
    唐文秀, 王学明, 郭亮, 季立豪, 高聪, 陈修来, 刘立明
    化工进展. 2022, 41(2):  938-950.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0531
    摘要 ( 224 )   HTML ( 12 )   PDF (3407KB) ( 239 )  
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    琥珀酸(succinic acid)是一种四碳二羧酸,在食品、医药、塑料和化工行业具有广泛的应用。目前,微生物法生产琥珀酸存在得率低、生产强度低、副产物积累等问题。为此,本研究通过复合诱变(ARTP和60Co-γ射线)筛选到一株耐高渗突变株FMME-N-2,其琥珀酸得率为0.70g/g葡萄糖,同时积累18.8g/L乳酸、7.6g/L甲酸和17.3g/L乙酸。为了提高琥珀酸得率,通过敲除乳酸脱氢酶基因(ldhA)、丙酮酸-甲酸裂解酶-甲酸转运蛋白基因(pflB-focA)、磷酸转乙酰基基因(pta)、丙酸激酶基因(tdcD)和a-酮丁酸甲酸酯裂解酶基因(tdcE),阻断冗余代谢支路减少副产物积累,获得工程菌株FMME-N-13,琥珀酸得率增加到0.92g/g葡萄糖,同时副产物大大降低,积累0.6g/L乳酸、3.6g/L甲酸和12.3g/L乙酸。同时,通过调控RBS强度组合优化来自产琥珀酸放线杆菌的磷酸烯醇式丙酮酸羧激酶基因(AsPCK)和来自博伊丁假丝酵母的甲酸脱氢酶基因(CbFDH)的表达水平,调控胞内ATP和NADH的浓度,最优工程菌FMME-N-26(FMME-N-13-L-AsPCK-L-CbFDH)的琥珀酸得率增加至1.04g/g葡萄糖,仅积累5.5g/L乙酸;最终,对厌氧阶段葡萄糖浓度进行优化,当葡萄糖浓度控制在0~5g/L时,菌株FMME-N-26的琥珀酸浓度增加到111.9g/L,得率为1.11g/g葡萄糖(理论产率的99%),生产强度为1.76g/L/h,为琥珀酸的工业化生产奠定了良好的基础。

    资源与环境化工
    微生物燃料电池在废水处理中的研究进展
    陈诗雨, 许志成, 杨婧, 徐浩, 延卫
    化工进展. 2022, 41(2):  951-963.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0420
    摘要 ( 588 )   HTML ( 55 )   PDF (2852KB) ( 438 )  
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    随着全球工业化进程加快,水污染和能源短缺问题日益严重。微生物燃料电池(MFC)作为一种新型微生物电化学工艺,可以在降解有机物的同时产电,具有清洁、节能、经济等优势,引起人们的广泛关注,成为水处理领域的研究前沿。本文首先介绍了MFC原理和电子传递机制,分析影响其处理性能的关键因素(阳极材料、阴极材料、接种微生物、反应器构型和系统运行参数);然后回顾了近年来MFC在废水(生活废水、农业废水和工业废水)处理领域的应用,并拓展性地阐述了MFC与其他技术(电芬顿、光催化、人工湿地系统和微生物电解池)的耦合应用;最后指出MFC存在的问题,并提出未来可行的发展方向,包括深度挖掘机理、优化接种微生物种群、改进装置材料与构型、改善进水模式与运行参数和研究新的耦合系统等。

    燃煤电厂逃逸氨迁移转化特性研究进展
    郑成强, 李小龙, 李军状, 段玖祥, 杨林军
    化工进展. 2022, 41(2):  964-973.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0449
    摘要 ( 226 )   HTML ( 8 )   PDF (5959KB) ( 219 )  
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    我国燃煤电厂实施超低排放改造后,逃逸氨超标现象日渐凸显。过大的逃逸氨给烟气处理设施的正常运行和大气环境带来消极影响,逃逸氨的控制与排放已成为今后燃煤电厂大气污染防治方面的工作重点之一。本文分析了燃煤电厂逃逸氨的产生来源,综述了逃逸氨的排放特性,包括逃逸氨在各环保设施中的排放浓度和主要形态。分析了逃逸氨在脱硝及其下游烟气处理设施中的迁移转化,以及影响各烟气处理设施对逃逸氨捕集效率的因素。最后基于污染物排放因子研究现状,展望了未来燃煤电厂逃逸氨控制的研究方向有:推进燃煤电厂逃逸氨监测和排放标准的制定与落实,优化工艺条件促进现有烟气处理系统对逃逸氨的协同脱除作用,跟踪含氨副产物如粉煤灰、脱硫废水和石膏等在后续处理过程中的氨再释放情况。

    高盐废水微生物脱盐池处理研究进展
    张群, 陈重军, 谢嘉玮, 邹馨怡
    化工进展. 2022, 41(2):  974-980.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0435
    摘要 ( 226 )   HTML ( 11 )   PDF (1209KB) ( 348 )  
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    高盐度是限制废水生化高效处理的重要指标,脱盐处理势在必行。微生物脱盐池因其脱盐效率高、经济性好等优势受到众多学者的关注。本文首先回顾了微生物脱盐池的机理,分析了离子交换膜、pH、电子供体、阴极电解液及电极材料等影响因素对脱盐池脱盐效能的影响,并阐述了微生物脱盐池的进一步耦合工艺,认为微生物脱盐池未来发展趋势应着重于电极模块化、离子交换膜的优化、耦合系统的开发以及工艺的实际应用。

    nZVI/BC与(Cu-Pd)/BC协同提高硝酸盐的去除和氮气的选择性
    潘伟亮, 吴齐叶, 曹云鹏, 张先炳, 古励, 何强
    化工进展. 2022, 41(2):  981-989.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0663
    摘要 ( 224 )   HTML ( 2 )   PDF (2248KB) ( 102 )  
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    为探明纳米零价铁(nZVI)/BC与(Cu-Pd)/BC联合作用对水中硝酸盐的去除机理,分别负载纳米金属于小麦秸秆生物炭上,制得nZVI/BC与(Cu-Pd)/BC两种复合材料,并通过SEM、TEM、EDS、XRD对材料进行表征分析,从nZVI/BC的SEM中可以看出,纳米零价铁较好地分散在生物炭(BC)上面;从(Cu-Pd)/BC的TEM图中看出,纳米铜钯均有效地负载于BC上且分布均匀。结果表明,nZVI/BC:(Cu-Pd)/BC体系中硝酸盐的去除率可达100%,氮气转化率达到42%。当pH为4.05时硝酸盐去除效果最佳;硝酸盐去除率随着初始浓度的升高而降低;溶解氧的存在会降低硝酸盐去除率;存在PO43-对去除效率的影响最大,去除率降低至15.8%,而CO32-和SO42-的存在对去除氮的影响不大,去除率接近100%。动力学研究表明:在最佳条件下,nZVI/BC与(Cu-Pd)/BC联合作用对NO3--N、NO2--N的去除均符合准二级吸附动力学模型,反应过程以还原反应为主。

    硫代硫酸盐驱动自养反硝化耦合厌氧氨氧化强化总氮去除
    刘锋, 张雪智, 王苏琴, 冯震, 葛丹丹, 杨洋
    化工进展. 2022, 41(2):  990-997.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-1358
    摘要 ( 312 )   HTML ( 5 )   PDF (1282KB) ( 96 )  
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    通过在以硫代硫酸钠为电子供体的硫自养反硝化(SADN)反应器中加入厌氧氨氧化(ANAMMOX)污泥,成功构建了SADN耦合ANAMMOX自养脱氮系统。试验探究了耦合系统的启动与稳定运行期间的脱氮性能,在温度为(36±1)℃、进水总氮(TN)负荷为0.8kg/(m3·d)的条件下,耦合系统实现了高效稳定运行,总氮去除率最高达到94.6%,大于ANAMMOX理论最高总氮去除率89%。研究了S/N比(进水S2O32--S与NO3--N的比值)对脱氮效果的影响,确定了最佳运行参数。其中,在进水S/N比在1.6~2.2时,耦合系统能够保持最佳的脱氮效率。ANAMMOX和SADN途径对总氮去除贡献率分别稳定在96.2%和3.8%左右,ANAMMOX在耦合体系中占据主导地位,进水总氮主要由ANAMMOX途径去除。通过批次实验测试长期运行后的污泥活性,结果表明SADN菌和ANAMMOX菌均能够保持较高的活性,两者在耦合体系中为底物互补的协同合作关系。

    市政污泥吸附等温线模型和热力学性质
    谷志攀, 阳季春, 张叶, 陶乐仁, 刘泛函
    化工进展. 2022, 41(2):  998-1008.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0519
    摘要 ( 220 )   HTML ( 6 )   PDF (1317KB) ( 208 )  
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    采用静态重量法测定了市政污泥在30℃、40℃、50℃下的吸附等温线,选用11个常见的数学模型对实验数据进行了拟合并对最佳模型进行了解析,通过净等量吸附热qst、微分熵ΔS、扩散压力π、净积分焓qin和净积分熵ΔSin等指标评价污泥的热力学性质。试验结果表明,在温度恒定时,等温曲线属于Ⅱ型,GAB模型拟合效果最佳,能较好地反映平衡含水量随水分活度的变化。应用Clausius-Clapeyron方程,利用等温线模型计算净等量吸附热和微分熵,随着平衡含水率的增加,净等量吸附热和微分熵明显降低,调和平均温度Thm与等速温度Tl不等,焓-熵补偿理论成立。在一定的水活度下,扩散压力随温度的升高而减小,在温度恒定的情况下,扩张压力随水分活度增大而升高。净积分焓随平衡含水率的增加而减小,而净积分熵在低平衡含水率时随平衡含水率的增加而减小,在30℃、40℃和50℃时分别达到最小值-75.698J/(K?mol)、-78.987J/(K?mol)和-82.687J/(K?mol),然后呈上升趋势。

    Mn2+催化臭氧氧化活性污泥强化溶胞
    韦婷婷, 王先恺, 詹咏, 陈思思, 董滨
    化工进展. 2022, 41(2):  1009-1016.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0601
    摘要 ( 217 )   HTML ( 5 )   PDF (1572KB) ( 238 )  
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    研究了不同浓度活性炭、活性焦和Mn2+催化作用下臭氧氧化污泥碳源释放情况,发现Mn2+为较佳催化剂。本文进一步对比考察了不同Mn2+投加量对催化臭氧化污泥溶胞释放有机物的影响以及反应前后污泥特性的差异,探究了Mn2+催化臭氧化促进溶胞作用的机理。结果表明,在臭氧氧化污泥时添加Mn2+能促进污泥碳源的释放,其中当Mn2+投加量为1.5mmol/L时,污泥碳源的释放效果较佳,溶解性化学需氧量的变化值(ΔSCOD)质量浓度为76mg/L,约为单独臭氧氧化(O3组)的4倍;污泥絮体胞外聚合物溶解性蛋白和腐殖质含量较原泥(空白组)和O3组相比均有显著增加,分别为2倍和2.3倍,证实了Mn2+催化氧化促进了活性污泥胞内有机物的溶出。进一步的机理探究得出,O3+Mn2+组·OH产量为O3组的1.15~1.74倍,说明Mn2+催化氧化促进了反应过程中活性自由基尤其是·OH的生成。Mn2+催化臭氧氧化活性污泥在强化污泥破胞的同时,对污泥的理化性质影响较小,基本与单独臭氧氧化维持在同一水平,后续将其应用于基于臭氧旁路处理的污泥原位减量连续工艺有较大的可行性和实际意义。

    复合菌群利用模拟APG协同FNA预处理剩余污泥水解液合成PHA
    王娜, 宋秀兰, 昝博韬
    化工进展. 2022, 41(2):  1017-1024.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0515
    摘要 ( 198 )   HTML ( 3 )   PDF (788KB) ( 149 )  
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    为探究亚硝酸(FNA)预处理协同烷基糖苷(APG)处理剩余污泥水解液合成聚羟基烷酸酯(PHA)的可行性,本文启动接种两种不同污泥的序批式反应器(SBR)富集PHA产生菌,研究活性污泥复合菌群以模拟APG协同FNA预处理剩余污泥的水解液为底物的PHA合成效果;并采用批次合成实验,考察pH、C/N和C/P对PHA合成量的影响。结果表明:与接种污水厂二沉池污泥的反应器(SBR#1)相比,接种以葡萄糖为底物驯化成熟的产PHA混合菌的反应器(SBR#2)在30天时得到的PHA合成量较高;随着富集时间的推移,到117天时,接种污水厂二沉池污泥得到的PHA产生菌性能更优。PHA合成的最佳条件为:pH=8,C/P=100∶0.03,C/N=125∶1。在此条件下,PHA合成量最大,为57.34%。以实际FNA预处理协同APG处理剩余污泥水解液为底物时,PHA的累积合成量为24.43%。该研究结果可丰富污泥合成PHA技术方法,为污泥的处理和资源化利用提供技术支持。

    复配醇胺溶液对CO2的吸收解吸性能及其降解性能
    李红, 吉轲, 齐天勤机, 李晓静, 万慧慧, 张永春, 陈绍云
    化工进展. 2022, 41(2):  1025-1035.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0545
    摘要 ( 224 )   HTML ( 11 )   PDF (1439KB) ( 191 )  
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    比较了9种不同配方醇胺溶液对CO2的吸收解吸性能。其中,N-乙基乙醇胺(EMEA)+二乙氨基乙醇(DEEA)+哌嗪(PZ)和2-氨基-2-甲基-1,3丙二醇(AMPD)+哌嗪(PZ)+水(H2O)两种溶液的吸收解吸的稳定性最佳,平均解吸率高于94.00%。本文对这两种溶液进行了144h热降解和96h氧化降解实验,结果表明热降解后的EMEA+DEEA+PZ溶液的吸收解吸性能稳定性较高,每千克溶液对CO2的平均吸收量、平均解吸量略有升高,分别升高1.58L、0.35L,平均解吸率下降2.04%;而氧化降解造成每千克EMEA+DEEA+PZ溶液对CO2的平均吸收量、平均解吸量分别下降0.45L、1.75L,平均解吸率下降2.25%;热降解对于AMPD+PZ+H2O溶液吸收解吸性能影响较大,造成每千克该溶液对CO2的平均吸收量、平均解吸量分别下降5.63L、4.03L,平均解吸率升高2.32%;在经过氧化降解之后,每千克AMPD+PZ+H2O溶液对CO2的平均吸收量、平均解吸量分别下降1.05L、0.70L,平均解吸率升高0.59%。液质联用分析结果表明,热降解导致EMEA浓度减小了19.67%,AMPD浓度减小了71.89%;氧化降解导致EMEA浓度减小了18.18%,AMPD浓度减小了74.53%。由此说明,EMEA+DEEA+PZ比AMPD+PZ+H2O具有更佳的抗降解性能。同时,根据电喷雾质谱结果对两种溶液的热降解、氧化降解的机理进行推测,热降解中生成恶唑烷酮类物质,氧化降解则是生成酸类物质。其中,氧化降解对两种溶液都造成了负面影响,而热降解则不然。

    电化学-微滤耦合工艺对循环水钙硬度的结晶分离
    苏晴, 颜薇, 唐沂珍, 刘迪, 江波
    化工进展. 2022, 41(2):  1036-1042.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0691
    摘要 ( 186 )   HTML ( 3 )   PDF (1207KB) ( 249 )  
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    为解决工业冷却循环水系统中水垢沉积导致换热效率降低和管路腐蚀等问题,本文提出了一种电化学-微滤耦合反应体系,以Ti/SnO2-Sb2O5-RuO2-IrO2钛滤膜为阴极,利用电解过程营造的局域强碱性和本身的微滤功能,同步实现钙硬度的高效结晶与分离。在膜反洗阶段,倒极后钛滤膜为阳极,其原位电解产生的H+能够溶解附着在膜表面和孔道内的水垢,实现水垢的剥离。结果表明,膜孔径越小,钙硬度去除率越高,以孔径为2μm的钛滤膜作阴极时,钙硬度去除率可达79%。电流密度从1mA/cm2增加到5mA/cm2时,钙硬度去除率从28%增加至86%,但电流密度进一步增加至10mA/cm2后,钙硬度去除率下降至78%。碱度增加有利于钙硬度的去除,当[HCO3-]/[Ca2+]摩尔比从0.7∶1提升至1.4∶1时,钙硬度去除率从53%增加至83%。当流速从5mL/min增加到20mL/min时,钙硬度去除率从84%下降至46%,能耗由3.06kWh/kgCaCO3降为1.38kWh/kgCaCO3,远低于传统电化学除硬体系。膜表面滤饼形成和膜孔内堵塞是引起钛滤膜污染的主要机制,经极性反转后,膜通量可恢复至78%左右。XRD和SEM分析表明,钛滤膜表面富集的CaCO3主要为方解石晶型。电化学-微滤耦合除硬以及膜反洗过程主要由电子驱动,避免了大量膜清洗剂的使用,为循环水系统中硬度离子的去除提供了新思路。

    纳米片状Mn2O3@α-Fe3O4活化过碳酸盐降解偶氮染料
    徐铭骏, 郭兆春, 李立, 朱紫琦, 张倩, 洪俊明
    化工进展. 2022, 41(2):  1043-1053.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0556
    摘要 ( 182 )   HTML ( 10 )   PDF (9728KB) ( 70 )  
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    过碳酸钠是过氧化氢与碳酸钠的加成化合物,具有在存储、运输和使用过程中安全稳定的优点。本文采用共沉淀-高温煅烧法制备纳米片状Mn2O3@α-Fe3O4,活化过碳酸钠(SPC)产生自由基氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5)。采用透射电子显微镜(TEM)、X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)及比表面积测试(BET)表征制备的纳米片状Mn2O3@α-Fe3O4催化剂,分别探究催化剂投加量、过碳酸钠浓度、初始pH及RBK5溶液浓度对降解效率的影响。当催化剂投加量为0.3g/L、过碳酸钠浓度为1.0mmol/L、初始pH为3、反应时间为90min时,RBK5的降解效率达88%,反应过程符合拟一级动力学(R2>0.9)。Mn2O3@α-Fe3O4/过碳酸钠体系中起氧化降解作用的活性物种为·OH、CO3-·、O2-·和1O2,其中·OH占据主导地位,XPS反映了铁锰元素存在价态以及双金属间的协同作用,依据猝灭实验及XPS分析降解机理。

    微波诱导活性炭激发等离子体射流脱硝实验
    杨广东, 苏林, 邹志雪, 姜涛
    化工进展. 2022, 41(2):  1054-1062.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0542
    摘要 ( 205 )   HTML ( 2 )   PDF (2848KB) ( 253 )  
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    微波等离子体直接分解NO有极高的效率,但在有氧条件下分解较难。为解决这一问题,本文提出了一种利用微波诱导活性炭激发等离子体射流在有氧条件下脱硝的新技术。利用微波材料学工作站,通过调整激发等离子体参数(活性炭直径、活性炭质量、微波功率)得到了最佳工艺条件,深入分析了等离子体射流形成过程,并将其用于脱硝实验,研究了不同形态等离子体、NO初始浓度和O2浓度因素对脱硝的影响。结果表明,以1L/min氮气作载气时,在活性炭直径2mm、质量15g、微波功率2kW条件下,可快速产生等离子体射流且持续时间长久。等离子体用于脱硝实验,射流状等离子体脱硝效率高于闪电状等离子体。NO依次在活性炭床层区和等离子体射流区去除。当O2体积分数小于4%时,O2浓度的增加对NO的脱除有促进作用;大于4%时,O2浓度的增加会产生过量的氧自由基(·O)和大量的CO2,对NO的脱除产生抑制作用。

    电解锰渣浆液烟气脱硫性能及机制
    聂紫萌, 杨点, 熊玉路, 李英杰, 田森林, 宁平
    化工进展. 2022, 41(2):  1063-1072.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0412
    摘要 ( 210 )   HTML ( 6 )   PDF (1751KB) ( 183 )  
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    电解锰渣是电解锰生产过程中产生的锰矿石酸浸渣,富含锰、铁等活性组分,理论上可催化氧化SO2实现烟气脱硫,同时脱硫后的电解锰渣可资源化利用,然而目前尚未见电解锰渣矿浆脱硫的研究报道。本文研究了工艺参数对电解锰渣浆液脱除SO2性能的影响,探究了电解锰渣浆液烟气脱硫的过程机制。结果表明:锰渣粒径为200目(<75μm)、锰渣浆液初始浓度5000mg/L、气体流量400mL/min、进口SO2体积分数0.20%、反应温度50℃、反应时间180min的条件下,电解锰渣浆液脱硫率最高可达93.87%。脱硫前后电解锰渣XRD、SEM、XPS表征结果表明,MnO2、MnO、Fe2O3等活性组分参与SO2反应,且浆液中的Mn2+、Fe3+等过渡金属离子液相催化氧化SO2生成H2SO4,实现烟气脱硫。

    观点
    中国钢铁工业低碳绿色生产氢源思考与探索
    周颖, 周红军, 徐春明
    化工进展. 2022, 41(2):  1073-1077.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-0005
    摘要 ( 430 )   HTML ( 30 )   PDF (879KB) ( 494 )  
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    依据2007年至今的思考、探索和沉淀,本文认为中国钢铁工业脱碳转型依然沿世界现有的钢铁发展规律,从以高炉和转炉的长流程转向电炉钢加直接还原铁为代表的短流程,中国在这一低碳化转型过程中卡脖子问题是没有直接还原铁生产的氢资源,世界直接还原铁生产基本以天然气为氢源,但中国富煤缺油少气的现状利用天然气生产直接还原铁不具可行性。依据本文作者团队近15年的科研实践,提出:各类煤气可成为中国近期生产直接还原铁的可行氢源,中期为电替代炼厂干气及电烯干气,远期则为光伏风电的电解水制氢,以上氢源可支撑中国钢铁工业的氢冶金低碳化转型。以上述中国氢源路线图,开发低碳绿色氢冶金棋局技术是当务之急。本文提出应集政府、头部企业和科研单位一体化三螺旋合作攻关示范,易于发挥中国集中力量办大事的体制优势,攻克中国钢铁工业低碳化生产的瓶颈。

    碳中和约束下绿色减排体系的构建
    田原宇, 乔英云, 张永宁
    化工进展. 2022, 41(2):  1078-1084.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-1974
    摘要 ( 374 )   HTML ( 17 )   PDF (487KB) ( 416 )  
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    基于对CO2具有“既是亟待减排的温室气体,又是人类生存必不可少的可再生资源”双重性的认知,本文首次提出了碳中和约束下的“污染温室因子禁排、CO2净零排放、调控CH4产生和排放”的温室因子绿色减排体系。文中从两个方面提出绿色减排体系的构建:在国家层面,通过制定相关减排政策体系、进行国家超级工程和行动,为我国实现“30·60双碳目标”提供依据、标准和规范,形成实施绿色碳减排的基石和支撑体系;在微观技术层面,通过全过程控碳排放的CO2绿色减排技术,包括源头上避免高碳排放、过程中控制碳排放、末端强化碳循环与捕集利用(3CU)等。最后指出,依靠能源绿色低碳转型,以节能降耗和生物固碳为抓手,疏堵结合,满足自然界的碳循环平衡需求,高效低成本实现经济社会高质量低碳化发展、生态文明建设与应对气候变化的三赢,将会促进我国2030年前达到峰值和2060年前实现碳中和。

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