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本期目录
2022年 第41卷 第1期 刊出日期:2022-01-05
    本期封面、中英文目次表、版权页
    化工进展. 2022, 41(1):  0. 
    摘要 ( 89 )   PDF (6191KB) ( 43 )  
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    化工进展. 2022, 41(1):  0. 
    摘要 ( 0 )   PDF (467646KB) ( 12 )  
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    特约评述
    生物炭基光催化剂的制备、性能及环境应用研究进展
    张鹏会, 李艳春, 胡怀生, 齐慧丽, 胡浩斌
    化工进展. 2022, 41(1):  1-16.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0170
    摘要 ( 298 )   HTML ( 26 )   PDF (3187KB) ( 264 )  
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    生物炭因具有独特的表面性质、易修饰的官能团、良好的导电性和化学稳定性常被用作光催化剂的载体。将光催化剂与生物炭复合制备得到生物炭基光催化剂,不仅将二者的优势有效结合起来,同时得到的复合材料在官能团、孔性能、表面活性位点、催化降解能力等方面均有显著改善。生物炭良好的导电性提高了光催化过程中电子-空穴对分离的效率,丰富的表面官能团能够吸附固定不同的污染物,便于其光催化去除。本文综述了生物炭基光催化剂的各种制备工艺、催化性能及其对废水处理的影响,详细地介绍了溶胶-凝胶、超声、水热/溶剂热、水解、焙烧、沉淀和热缩聚等生物炭基光催化剂的制备方法。此外,还通过深入的机理分析,探讨了生物炭基光催化剂对污染物的吸附和光催化降解的协同效应。最后,归纳了生物炭基光催化剂在不同污染物去除方面的应用并展望了未来的发展前景和潜力。

    化工过程与装备
    火焰合成法制备TiO2的燃烧发生器研究进展
    孙通, 许东东, 宋民航, 靳星, 黄云
    化工进展. 2022, 41(1):  17-29.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0232
    摘要 ( 156 )   HTML ( 19 )   PDF (3258KB) ( 86 )  
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    火焰合成法是指前驱物在燃烧器中经过一系列复杂的物理化学反应过程得到产物纳米颗粒的方法,具有一步合成的优点,是现代工业规模化制备高性能材料的一种重要方法。火焰合成过程机理涉及物质的相态变化、颗粒生长团聚和热量质量交换等复杂过程,探究火焰合成过程是实现产物颗粒调控的关键。本文对火焰合成过程中的关键部分,如前驱物、为合成过程提供高温氧化环境的燃烧器、产物颗粒等进行分析,阐述了火焰气溶胶技术中颗粒的生长及转变路径、不同燃烧器的结构及其温度场、流场特点,并分析了不同燃烧器合成的纳米TiO2进行了粒径及晶型特点的研究进展。指出火焰合成TiO2生长机理和形态调控的基础研究对工业制备钛白粉具有指导意义。

    异形纤维阵列过滤特性的数值模拟
    王戈, 孙志伟, 谭蔚, 邱威, 朱国瑞
    化工进展. 2022, 41(1):  30-39.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0123
    摘要 ( 110 )   HTML ( 7 )   PDF (2851KB) ( 47 )  
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    为研究异形纤维排布方式对其过滤性能的影响,以矩形及交错排布为基础,在保持纤维体积分数不变的条件下,通过改变纤维的列间距调整阵列结构,运用CFD-DEM耦合方法对含尘空气通过具有不同异形纤维阵列结构的简化过滤器模型过程进行数值模拟。结果表明:当纤维的体积分数保持不变,交错纤维阵列较矩形阵列过滤效率高出35%,且对于颗粒的吸附力更强;而在交错阵列的基础上,调整列间距得到的前密阵列和后密阵列均可保持80%左右的过滤效率,且不影响颗粒吸附力的大小,但前密阵列产生的压降更低,即具有更高的品质因数;在整个过滤过程中,纤维-颗粒间的黏附作用远远高于颗粒与颗粒间的相互作用,说明颗粒过滤主要来源于纤维-颗粒作用的贡献。

    沉浸式换热器超声强化传热影响因素
    林伟翔, 苏港川, 陈强, 文键, AKRAPHON Janon, 王斯民
    化工进展. 2022, 41(1):  40-51.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0131
    摘要 ( 104 )   HTML ( 7 )   PDF (8552KB) ( 100 )  
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    以沉浸式换热器为研究对象,通过壁面加载超声波,比较了超声波振幅、换热器入口流速和管外压力对超声波效应及强化传热效果的影响。结果表明:超声波振幅由20μm增大至35μm时,表面对流传热系数增幅由15.67%增至26.71%;管外压力由0.1MPa增大至1.0MPa时,表面对流传热系数增幅由20.95%增至48.43%;入口流速由1.0m/s降低至0.05m/s时,表面对流传热系数增幅由1.76%增至39.01%。增大超声波振幅、环境压力和减小介质流速均能增强超声波声流现象和空化效应,有效提高超声波强化传热效果;高压环境会使同振幅、同频率超声振动作用下声功率呈指数增长,高流速会降低流体介质的声能密度,两种情况都需要匹配合适的超声波以保证强化传热最佳效果。

    微孔射流毛细管反应器内液-液两相传质和反应选择性
    王紫檀, 张敏卿, 张金利, 李文鹏
    化工进展. 2022, 41(1):  52-59.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0144
    摘要 ( 122 )   HTML ( 4 )   PDF (3005KB) ( 132 )  
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    微反应技术在化工过程强化领域已得到广泛应用,尤其适用于快速复杂竞争反应体系。对于液-液两相快速竞争反应,反应过程受传质限制,显著影响反应转化率和收率。本文开发了一种新型的微孔射流毛细管反应器(MJCM),采用微孔射流强化进口处液-液两相传质性能,分别采用水-苯甲酸-煤油体系和水-氢氧化钠-甲苯-苯甲酸-氯乙酸乙酯体系研究了不同操作参数(流量、流量比、表面活性剂浓度、温度)和结构参数(孔径、管长)下液-液两相传质特性和反应选择性,并获得了舍伍德数Sh的关联式。结果表明:随着两相流量的增加,传质效率E呈下降趋势,总体积传质系数kLa呈增加趋势,反应选择性指数Xs则先减小后增大;孔径的增大则会减弱液液传质和反应选择性;随着毛细管长的增加,EXs逐渐增大,kLa则逐渐减小;水相-有机相流量比的变化对EkLa会产生不同影响,而温度的适当升高则可以提升反应选择性,表面活性剂的加入降低了传质和反应选择性。与其他液液传质设备对比,MJCM在液-液两相传质、反应选择性方面性能良好,可以用于工业生产进行液液传质与反应过程的强化。

    采用分流过冷的跨临界CO2冷热联供系统性能
    王磊, 张信荣
    化工进展. 2022, 41(1):  60-66.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0149
    摘要 ( 159 )   HTML ( 8 )   PDF (2559KB) ( 88 )  
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    为了探索不借助外力即可实现跨临界CO2冷热联供系统循环中工质过冷的方法,本文提出了三种采用系统循环内部工质分流实现过冷的跨临界CO2循环系统形式,建立了系统循环热力学模型,通过模拟计算分析不同工况下系统性能变化规律。结果表明:在蒸发器与节流阀间分流的系统方案不会提高系统的性能;在气体冷却器与过冷器间分流的系统方案与在过冷器与节流阀间分流的系统方案对系统性能提升的效果相同,相对于在蒸发器与节流阀间分流的系统方案,综合循环性能系数(coefficient of performance,COP)最大可提高17.62%;采用分流过冷会提高压缩机的吸气压力,当气体冷却器出口CO2温度确定时,存在最佳的排气压力使综合COP最高。因此,采用合理的分流过冷循环系统可以使跨临界CO2冷热联供系统仅依靠自身循环实现过冷并提升系统性能。

    多孔泡沫材料对二元体系气液相平衡的影响
    董欢欢, 李洪, 矫义来, 李鑫钢, 高鑫
    化工进展. 2022, 41(1):  67-74.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0193
    摘要 ( 95 )   HTML ( 8 )   PDF (2219KB) ( 77 )  
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    多孔泡沫材料作为新型气液传质元件已被证明对精馏过程具有强化作用,但其强化作用的关键机制尚不清晰而亟待研究。已有研究从流体力学方面阐述多孔泡沫材料对气液传质的强化机理,多孔泡沫材料对热力学性能方面是否存在影响仍缺乏定论。本文设计了泡沫碳化硅对二元体系气液相平衡影响的实验,通过动态法的气液双循环相平衡釜装置测定了泡沫碳化硅以及刻蚀形成表面微孔的泡沫碳化硅存在时乙醇/乙酸乙酯、乙醇/环己烷二元体系的气液相平衡数据,旨在基于不同孔径的泡沫碳化硅构造曲率气液界面的理论探究多孔泡沫材料孔径大小对气液相平衡的影响。本文实验中多孔泡沫碳化硅材料对乙醇/乙酸乙酯、乙醇/环己烷体系的气液相平衡的影响在气液相图上的体现不明显,通过对实验过程与结果进行分析,反思了多孔材料下的气液相平衡实验存在的问题,并在现有实验技术条件下探究了泡沫碳化硅对气液组成的影响,进而对未来在多孔泡沫材料对二元体系气液相平衡影响的深入研究提出了建议与方向。

    脱气除油旋流系统流场分布及分离特性
    张爽, 赵立新, 刘洋, 宋民航, 刘琳
    化工进展. 2022, 41(1):  75-85.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0197
    摘要 ( 105 )   HTML ( 2 )   PDF (8752KB) ( 70 )  
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    目前我国大部分油田已进入高含水阶段,且采出液中常带有大量伴生气,采用旋流分离法实现采出液高效分离对于简化陆上油田地面处理工艺及提升海上平台经济环保的采出液处理技术具有重要意义。脱气除油旋流系统由GLCC型气液分离器和油滴重构旋流器串联组成,设计的目的是在保证高效脱气的同时进一步改善对小油滴的去除效果,实现油气水三相高效分离。本文基于计算流体动力学(computational fluid dynamics,CFD)方法,利用种群平衡模型(population balance model,PBM)模拟油滴破碎与聚结,对脱气除油旋流系统内部流场特性及粒度分布进行模拟分析,并采用数值模拟与试验相结合的研究方法,对比分析不同含气体积分数和气相出口分流比对脱气除油旋流系统分离性能的影响规律。结果表明:含气体积分数与气相出口分流比对脱气除油旋流系统分离效率的交互作用较显著,在研究范围内综合脱气效率和除油效率可以得到,含气10%、20%、30%的最佳分流比分别为25%、30%、35%,数值模拟结果与试验结果吻合良好,验证了数值模拟方法的可靠性。另外,含气体积分数越大,油滴重构旋流器的油滴分层重构现象越明显,油滴重构旋流器可以在一定程度上改善含气情况下油水分离效果差的现象,脱气除油旋流系统对油气水三相分离的适用性较好。

    多进口旋流器流场特征及分离性能
    张悦刊, 葛江波, 刘培坤, 杨兴华
    化工进展. 2022, 41(1):  86-94.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0210
    摘要 ( 91 )   HTML ( 3 )   PDF (5147KB) ( 120 )  
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    为了改善单进口旋流器稳定性差、分级效率低等问题,本文提出了多进口旋流器结构。通过数值模拟方法,在恒定入料工况下,对比分析了单、二、三、四进口旋流器的流场特征和分离性能。研究结果表明:增加旋流器进口数量,会对旋流器流场和分离性能产生积极影响,有利于旋流流场径向压力的增大,且进口数量为偶数时,流场径向静压力增强效果更好;旋流器柱段区域流场切向速度增大,有利于强化旋流器分离能力。同时使用Mixture耦合RSM模型预测了离散相CaCO3颗粒的分离效率,结果表明多进口旋流器可以在低速度入口条件下完成离散相的高精度分离。入料速度为3m/s的工况条件下,多进口旋流器分离50μm、57.5μm颗粒的底流分配率较单进口旋流器分别提升了10.60%、5.59%,对抑制旋流器溢流产品错配率和提高分级精度有积极的影响。因此,增加旋流器进口数量,可以有效提升旋流分级效率和分离精度。

    液态金属微液滴脉动热管的传热性能
    崔文宇, 蒋振, 郝婷婷, 温荣福, 马学虎
    化工进展. 2022, 41(1):  95-103.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0233
    摘要 ( 153 )   HTML ( 8 )   PDF (5385KB) ( 184 )  
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    利用室温液态金属和表面活性剂溶液混合工质的振荡运动,在脉动热管中形成液态金属微纳液滴分散的高热导率混合流体并提高其传热性能。本文将液态金属表面活性剂混合工质引入六弯管板式脉动热管中,在不同液态金属填充量和加热功率下开展可视化和传热性能实验。实验结果表明,液态金属在表面活性剂混合工质中通过振荡自分散成球形液滴且相互之间不易发生合并,并在表面活性剂工质中留下粒径在410~520nm的纳米颗粒。传热性能方面,液态金属填充量在20%~25%时,液态金属球形液滴的黏度高、质量大,会阻碍混合工质的振荡运动从而降低脉动热管的传热性能,填充量在5%~10%时,混合工质耦合了液态金属的高热导率特性,有效提高传热性能,热阻最多降低11.21%。

    不同气候条件下相变屋顶传热性能数值分析
    倪金鹏, 罗祝清, 屈治国, 徐洪涛
    化工进展. 2022, 41(1):  104-112.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0275
    摘要 ( 101 )   HTML ( 4 )   PDF (2694KB) ( 78 )  
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    相变墙体可以有效降低建筑能耗并提高热舒适性。相变屋顶多孔砖内部填充相变温度为25~33℃的石蜡,引入考虑辐射与空气温度的等效温度,本文利用高性能计算显卡(GPU)加速基于焓法的多松弛时间格子玻尔兹曼算法(MRT-LBM),分析了2020年8月典型天气下中国7个城市应用不同相变温度的石蜡对屋顶热响应特性的影响。采用相变温度为27℃的石蜡进行研究,结果表明,上海地区相变屋顶中的石蜡没有发生相变,空调运行期间由屋顶进入室内单位面积的热量高达324.3kJ/m2;成都地区相变屋顶中的石蜡液化率变化最大为30%,内表面温度在25.6~27.3℃波动,温差仅为1.7℃,由屋顶进入室内单位面积的热量仅为50.9kJ/m2;武汉和北京地区的液相率变化很接近,其相变时间达到全天的50%,对应的由屋顶进入室内单位面积的热量为上海地区的0.37倍;昆明与哈尔滨地区屋顶内表面温度波动分别达到4.5℃与4.4℃,但对应的温度均在28℃以内;广州地区相变屋顶中的石蜡几乎没有发生相变,室内温度波动幅度为成都的2.6倍。北京、成都、武汉和昆明地区适合采用相变温度为27℃的石蜡,而广州、上海和哈尔滨地区适合采用相变温度为29℃、31℃和25℃的石蜡。本文工作可为相变建筑优化设计提供参考。

    10~30K温区纯不锈钢丝网与混填磁性填料制冷性能对比
    温丰硕, 刘少帅, 伍文婷, 宋键镗, 朱海峰, 蒋珍华, 吴亦农
    化工进展. 2022, 41(1):  113-119.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0323
    摘要 ( 83 )   HTML ( 2 )   PDF (4454KB) ( 40 )  
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    低温回热材料的性能是制约深低温制冷机发展的关键因素之一。在10~30K温区,对比低温段回热器采用不锈钢丝网(SS)和SS与HoCu2混合填充两种方式的回热器损失、能量流分布及制冷性能。数值模拟表明,回热器采用纯SS填充时存在较大换热损失,而混填时流阻损失影响显著增大,随着制冷温度提高,回热器换热损失均能减小,而流阻损失有所增加。低温级脉管内能量流模拟结果表明,HoCu2填充时,回热器焓流较小,传输到冷端的PV功也较小。最后在主动调相的热耦合两级脉管上开展实验测试,结果显示,SS与HoCu2混合填充的低温级脉管无负荷温度到9.56K,当制冷温度为25K及以下时,制冷效率高于纯SS填充;制冷温度高于28K时,纯SS填充的制冷效率更高。通过常规不锈钢材料和磁性材料填充回热器制冷性能对比,为液氢温区高效回热器设计提供参考。

    能源加工与技术
    CO选择性甲烷化的研究进展
    纪子柯, 包成
    化工进展. 2022, 41(1):  120-132.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0114
    摘要 ( 162 )   HTML ( 9 )   PDF (3636KB) ( 220 )  
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    CO选择性甲烷化被认为是适用于低温燃料电池的、最具发展潜力的CO深度去除技术,而该技术大规模应用的关键在于高性能负载型催化剂的开发。本文综述了近些年来CO选择性甲烷化的研究进展,以催化剂的选取和评判标准为起点,着重论述了CO和CO2甲烷化的反应机理、粒径效应以及载体和助剂对催化剂活性和选择性的影响,最后总结了CO选择性甲烷化的研究并对未来的研究方向进行了展望。分析表明,选取合适的活性组分负载量以及载体和助剂可以大幅度提高催化剂的CO甲烷化活性,而通过氯离子改性以及Ru-Ni双金属的制备来控制金属-载体作用界面则是提高催化剂CO甲烷化选择性的关键。指出对甲烷化反应机理的研究和具有长期稳定性催化剂的开发是未来CO选择性甲烷化研究的重点。

    生物质微波催化热解制备高值产品的研究进展
    李攀, 师晓鹏, 宋建德, 方书起, 白净, 常春
    化工进展. 2022, 41(1):  133-145.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0303
    摘要 ( 206 )   HTML ( 13 )   PDF (1152KB) ( 342 )  
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    生物质微波热解具有反应速率快、能量利用率高等优点,但存在产物选择性不高、品质较低等问题,结合催化剂使用,具有制备高值产品的应用潜力。本文对生物质微波催化热解的研究进展进行了综述,介绍了微波催化热解的机理、反应体系、热解产物等对制备高附加值产品的影响。简述了微波催化热解的机理,从原料、微波吸收剂、催化剂三个方面对微波催化热解体系进行讨论,介绍了不同种类原料对产物产率的差异、不同催化剂对于产物选择性的区别。分析了不同提高产物产率和选择性的方法,指出优化和改善催化剂特性使其具备复合功能、开发大型微波反应器、产物定向富集和转化是目前仍需解决的问题。为生产富烃生物油、高性能生物炭等产品,进而推广到工业应用提供参考。

    贫氧条件下正癸烷在Pt/ZSM-5上的催化燃烧特性
    徐露, 周俊虎, 张兴, 朱晓宇, 姚彦伊, 杨卫娟
    化工进展. 2022, 41(1):  146-152.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0181
    摘要 ( 86 )   HTML ( 5 )   PDF (1601KB) ( 144 )  
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    航空煤油实际燃烧过程中往往存在高化学当量比(Φ)的贫氧条件,导致航空煤油着火困难、燃烧效率较低。本文以航空煤油一元替代燃料正癸烷为燃料,实验研究了贫氧条件下(Φ=2~4)微圆管内Pt/ZSM-5催化剂和石英砂填充床中正癸烷的贫氧催化/无催化燃烧特性,分析了当量比(Φ=2~4)、温度(300~450℃)和催化剂对正癸烷转化率、燃烧效率以及气相产物分布特性的影响。结果表明:Pt/ZSM-5催化剂对正癸烷燃烧反应的促进作用明显,存在温度激增现象,当量比Φ从2增大到3.5时,动态着火点从196℃上升到271℃,而无催化则没有明显的着火点。贫氧催化条件下正癸烷的转化率始终低于无催化条件,但燃烧效率明显高于无催化。正癸烷催化燃烧的主要气相产物为CO2,无催化的主要气相产物则为CO和烯烃。

    13X沸石分子筛对低浓度CO2动态吸附
    胡苏阳, 刘鑫博, 唐建峰, 李光岩, 孙永彪, 花亦怀, 李秋英
    化工进展. 2022, 41(1):  153-160.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0194
    摘要 ( 119 )   HTML ( 8 )   PDF (1535KB) ( 89 )  
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    目前对于吸附分离技术应用于高压、低浓度CO2脱除的研究还较少,在进行相应吸附脱碳工艺设计时也缺少相关的参考数据。为探究13X沸石分子筛对低浓度CO2的动态吸附性能,本文利用动态吸附实验的方法,探究不同条件下低浓度(摩尔分数3%)CO2气体在13X分子筛上的动态吸附性能,得到不同压力、温度、气体流量、填料高度及分子筛规格(尺寸、形状)等因素影响下的13X分子筛对于CO2气体的动态吸附规律及相应的性能指标参数。结果表明:随着吸附压力的升高,13X分子筛的CO2吸附量增加但增量逐渐减小;降低吸附温度、减小气体流量和增加填料高度均有利于增强13X分子筛的动态CO2吸附性能,提高吸附脱碳效果,其中温度及填料高度的变化对于CO2吸附的影响程度最大;实验还发现小尺寸及条状13X分子筛的动态吸附脱碳性能优于其他规格,并根据其特定条件下的出口CO2浓度为50mL/m3时的CO2吸附量指标,给出吸附剂用量与液化天然气(LNG)脱碳工艺处理量的关系系数。

    氧气辅助湿热预处理对玉米秸秆酒精发酵的影响
    张强, 陈诗阳
    化工进展. 2022, 41(1):  161-165.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0211
    摘要 ( 98 )   HTML ( 2 )   PDF (1189KB) ( 24 )  
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    为了解氧气(O2)在玉米秸秆湿热预处理中的作用,优化玉米秸秆酒精生产工艺,本文采用三种不同湿热预处理条件处理玉米秸秆,即条件1(195℃,15min)、条件2(195℃,15min,12bar O2)和条件3(195℃,15min,12bar O2,2g/L Na2CO3),并利用酿酒酵母对预处理后的玉米秸秆同步糖化发酵酒精工艺(SSF)进行了研究。实验结果表明:经过预处理,玉米秸秆分为固体滤饼与水解液两部分,其中绝大部分纤维素以固体形式保留在滤饼中,而半纤维素和木质素由于不稳定则发生了部分水解或降解。三种预处理条件下纤维素总体收率分别为91.2%、94.6%和95.9%,半纤维素总体收率分别为74.5%、50.3%和68.2%,固体滤饼中木质素质量分数分别为25.2%、17.5%和13.7%,纤维素酶解葡萄糖率分别为64.8%、65.8%和67.6%。表明氧气对纤维素收率影响不大,能够促进半纤维素的溶出。氧气主要与木质素发生反应,尤其与碱性物质碳酸钠(Na2CO3)结合,能够促进木质素降解,从而获得了较高的纤维素收率和纤维素酶解葡萄糖率。因此在底物质量分数8%,经过酿酒酵母142h发酵,经条件3处理的玉米秸秆获得的酒精浓度最高,最终酒精浓度达到25.0g/L,并且整个发酵过程没有明显的抑制作用产生。

    热重分析煤焦恒温气化过程中气体切换的影响
    张乾, 向欣宁, 梁丽彤, 刘建伟, 王志青, 房倚天, 黄伟
    化工进展. 2022, 41(1):  166-173.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0238
    摘要 ( 88 )   HTML ( 2 )   PDF (3213KB) ( 144 )  
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    利用热重分析仪研究恒温煤气化是实验室常用的气化活性评价流程,但该实验中气体切换过程的影响却较少报道。本文以一种煤焦CO2气化反应为例,通过切换气体与全部采用CO2气体气化实验对比,分析气体切换步骤对恒温气化实验的影响,并结合在线质谱检测了切换过程中气体逸出规律。研究发现,存在切气步骤时,尽管CO2可快速扩散至反应区,但由于气体的置换过程并非简单的平推流,导致部分碳的气化是发生在变化着的反应性气体和惰性气体的混合气氛中。这极大地影响了煤焦样品的气化反应速率大小和趋势,进一步影响反应动力学模型的判断和选择,并将导致由此计算所得的活化能受扩散影响而偏低。因此,建议在应用热重分析仪采用气体切换流程研究恒温气固相反应时,应首先对其气体逸出规律进行检测,评估气体切换步骤对整个反应过程的影响,以减小实验误差。

    玉米棒+四氢呋喃对IGCC合成气水合物生成动力学的影响
    张青宗, 吕秋楠, 李小森, 余益松, 周诗岽
    化工进展. 2022, 41(1):  174-181.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0325
    摘要 ( 87 )   HTML ( 1 )   PDF (3440KB) ( 41 )  
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    为了明确玉米棒颗粒与四氢呋喃(THF)对整体煤气化联合循环(IGCC)合成气气体水合物生成的协同作用,在温度276.15K、初始压力为6.0MPa的静态反应条件下,通过实验研究了玉米棒颗粒+THF溶液体系中气体水合物的生成动力学过程,并确定了不同THF浓度溶液条件下水合物的生成诱导时间、气体消耗量、CO2分离效率及水合物的晶体结构。实验结果表明:玉米棒的存在会延长实验的稳定时间,且其压降幅度相较于不含玉米棒颗粒的体系更高;无论是否含玉米棒颗粒,诱导时间均在180s以内,且随着THF浓度上升到摩尔分数4.0%和5.6%,二者的诱导时间变得非常接近;玉米棒颗粒存在时,THF溶液的浓度越大,气体消耗量达到最终气体消耗量90%的时间则越短,且在相同THF浓度下,其所获得的气体消耗量和CO2分离效率普遍比纯THF溶液体系高,这意味着玉米棒颗粒的存在提高了THF溶液对CO2的分离效果。同时,微观结构分析表明无论是否含有玉米棒颗粒,THF溶液体系中所生成的IGCC合成气气体水合物的结构均为sⅡ型,纯水体系中生成的IGCC合成气气体水合物结构均为sⅠ型和sⅡ型的混合结构。

    粉煤热解干法熄焦余热回收工艺流程分析及模试
    樊英杰, 党敏辉, 张杰, 吴志强, 杨伯伦
    化工进展. 2022, 41(1):  182-191.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0328
    摘要 ( 91 )   HTML ( 1 )   PDF (2045KB) ( 114 )  
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    针对现有粉煤热解生产过程中水资源消耗大、半焦水分含量高、环境污染严重等问题,本文提出利用惰性气体作为熄焦介质实现干法熄焦以及余热回收干燥煤粉的新工艺。通过系统模拟研究不同循环介质(氮气、二氧化碳、烟气及煤气等)的初始温度、水汽含量、流量等操作条件对热解半焦熄焦冷却后温度和煤干燥预热后温度的影响规律,分析该工艺节水、节能效果,开展了万吨级粉煤热解模试验证。结果表明,采用干法熄焦处理热解半焦并回收余热的工艺技术可行,熄焦后半焦温度和煤干燥预热出口温度与干燥介质种类无显著关系,与气体比热容密切相关;与湿法熄焦相比,干法熄焦工艺具有显著节能效果且耗水为零,在满足工艺要求的同时可以回用半焦显热的65%~75%。理论分析和试验均证实了干法熄焦余热回收具有良好的应用前景。

    化学链重整制氢NiO-CeO2/γ-Al2O3复合载氧体的性能
    韩丹华, 郭雪岩, 王志远
    化工进展. 2022, 41(1):  192-200.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0372
    摘要 ( 96 )   HTML ( 4 )   PDF (5181KB) ( 156 )  
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    采用浸渍法制备了结构型NiO-CeO2/γ-Al2O3复合载氧体,研究了Ni/Ce质量比对化学链重整制氢反应性能的影响。固定床反应器实验表明,随着Ni/Ce质量比的降低,氢气的选择性先升高后降低,比例为3∶1时氢的选择性和氢产物浓度最高。循环实验测试表明,3∶1载氧体在20个循环后仍保持催化活性,积炭量最低。XRD结果表明,加入CeO2后有固溶体形成,增加了氧空位,在一定程度上减弱了NiO与γ-Al2O3之间的相互作用,提高了活性物质的分散度。进一步分析XRD结果发现3∶1载氧体粒径最小,更有利于制氢反应。SEM分析发现,经过20次循环3∶1载氧体颗粒的微观形貌变化相对较小。进一步的固定床实验研究表明较高的反应温度有利于制氢反应,800℃时3∶1载氧体的性能表现最佳;此外3∶1载氧体在较高水碳比下仍能保持较高的产物选择性。

    工业催化
    Ni基重整催化剂失活机理研究进展
    林俊明, 岑洁, 李正甲, 杨林颜, 姚楠
    化工进展. 2022, 41(1):  201-209.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0310
    摘要 ( 204 )   HTML ( 13 )   PDF (860KB) ( 273 )  
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    H2是一种清洁、绿色的燃料和能源载体。目前工业上应用较为成熟的生产工艺是重整反应制氢。其中,Ni基重整催化剂由于其高储量、高活性和低成本的优点而受到研究人员的广泛关注,但在反应过程中存在易因烧结、积炭和中毒等原因而失活的问题。因此,如何提高Ni基重整催化剂的反应稳定性是一个急需解决的问题。本文介绍了上述三种引起Ni基重整催化剂失活的主要原因,并从调控金属Ni粒子粒径、增强金属-载体相互作用、形成晶格氧或表面氧物种以及Ni粒子纳米结构调控四个方面阐述了近年来在抑制失活并提高Ni基重整催化剂反应性能和稳定性领域所取得的研究进展,并且提出优化反应条件、调变化学组成和调控Ni粒子纳米结构将是提高Ni基催化剂在重整反应过程中的稳定性的有效方法。

    FCC工艺中提升增产丙烯助剂性能研究进展
    吕鹏刚, 刘涛, 叶行, 黄校亮, 段宏昌, 谭争国
    化工进展. 2022, 41(1):  210-220.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0175
    摘要 ( 105 )   HTML ( 4 )   PDF (1313KB) ( 71 )  
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    流化催化裂化(FCC)是炼厂最重要的二次加工工艺,也是石油化工应用中丙烯的第二大来源。随着丙烯需求消费的不断增长,在FCC催化剂中添加增产丙烯助剂是一种灵活、高效提高丙烯收率的途径,其助剂主要由活性组分ZSM-5分子筛和基质组成。本文主要从活性组分ZSM-5分子筛和基质两方面分别介绍目前阶段增产丙烯助剂的研究现状,通过对ZSM-5分子筛的改性来提升活性组分的性能,重点综述了调变分子筛的酸度、改善孔结构及粒度和提高水热稳定性;分析了基质孔结构和酸性的梯度分布对助剂在FCC工艺中提高原料的转化、减少生焦和增产丙烯的重要作用。最后指出在合成分子筛过程中引入改性元素,减少元素流失,提高改性元素的利用率,同时在助剂基质方面的研究仍有不足,开发低成本、大孔径和适宜酸度的高性能基质也是增产丙烯助剂未来的研究方向。

    再生时间对甲醇制烯烃催化剂水蒸气再生过程的影响
    安怀清, 周吉彬, 张今令, 张涛, 叶茂, 刘中民
    化工进展. 2022, 41(1):  221-226.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0222
    摘要 ( 78 )   HTML ( 2 )   PDF (1936KB) ( 29 )  
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    对甲醇制烯烃(MTO)过程失活催化剂采用水蒸气再生不仅可以减少二氧化碳排放,而且能提高低碳烯烃选择性,具有很好的应用前景。本文针对工业MTO过程使用的SAPO-34分子筛催化剂,研究了再生时间对水蒸气再生过程的影响。采用XRD、NH3-TPD、TGA、FTIR、GC-MS以及N2物理吸脱附表征手段对再生催化剂样品的晶体结构、酸性、残炭性质以及结构参数进行了表征,并考察再生催化剂的MTO反应性能。结果表明,再生时间越长,再生催化剂上残炭量越低,其酸性、比表面积和孔结构等能较好地恢复,在MTO反应中表现出更长的催化寿命。在再生过程中,催化剂上的残炭物种由芘、菲等大分子量的有机物转变为对MTO具有反应活性的萘等小分子有机物;但是可溶性残炭物种随着再生时间的延长而减少,从而使得初始低碳烯烃选择性有所降低。

    等离子体与Cu-Pd/S-1催化剂协同催化甲烷转化制低碳烯烃
    毕文菲, 代成义, 李雪梅, 贺建勋, 赵彬然, 马晓迅
    化工进展. 2022, 41(1):  227-236.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0258
    摘要 ( 95 )   HTML ( 4 )   PDF (6275KB) ( 42 )  
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    采用等体积浸渍法制备了Pd、Cu-Pd改性的S-1催化剂,利用介质阻挡放电(DBD)等离子体反应器研究了甲烷无氧转化制低碳烯烃(C2~C4=)的性能,重点关注了乙烯的产量。探讨了Ar的添加和特定输入能量(SIE)对甲烷转化率以及产物分布的影响。实验结果表明,等离子体与催化剂协同催化与仅使用等离子体相比性能更优异,使乙烯选择性提高了3.1倍,C2~C4=的选择性提高了2.7倍;与S-1相比,Pd/S-1具有更高的乙烯选择性,这是因为在S-1上负载金属Pd有助于乙炔原位加氢生成乙烯;适宜的Pd负载量有利于提高烯烃选择性,而过高的Pd负载量倾向于不饱和烃的连续加氢,导致了烷烃的生成;与单金属Pd改性相比,Cu-Pd双金属改性抑制了乙烯的进一步加氢,提高了乙烯的选择性。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、高倍透射电子显微镜(HRTEM)、X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征分析。结果表明,Cu的加入使自身电子向Pd转移,增加了Pd电子密度;另外,Cu的存在提高了Pd的分散性。以2Cu-0.1Pd/S-1为催化剂时可以得到更优异的反应性能。

    柠檬酸改性H-beta催化甲苯和叔丁醇烷基化
    王园园, 宋华, 苑丹丹, 孙兴龙, 柳艳修
    化工进展. 2022, 41(1):  237-243.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0284
    摘要 ( 89 )   HTML ( 1 )   PDF (1919KB) ( 108 )  
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    采用不同浓度的柠檬酸(HCA)对H-beta分子筛样品进行改性,通过XRD、SEM、TEM、FTIR、N2物理吸脱附、NH3-TPD及吡啶Py-IR等手段对改性分子筛进行了表征。实验结果表明,适宜浓度的柠檬酸改性不但没有破坏H-beta分子筛的骨架结构,而且在脱铝的同时兼具补铝功能。改性后的H-beta分子筛孔道更加畅通,虽然总酸量有所下降,但对烷基化有利的中强酸量和B酸含量却明显增加,催化活性增强。但柠檬酸浓度过高会脱除骨架铝,破坏晶格结构,导致催化活性降低。催化剂的甲苯叔丁基化活性评价表明,适宜的柠檬酸处理浓度为0.25mol/L。在0.25HCA/H-beta催化剂作用下,甲苯转化率为67.0%,对叔丁基甲苯的选择性高达80.4%。

    水热合成rGO负载的MoS2催化剂及其催化蒽加氢性能
    郑安达, 杨成功, 王冬娥, 田志坚
    化工进展. 2022, 41(1):  244-252.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0302
    摘要 ( 132 )   HTML ( 3 )   PDF (6143KB) ( 152 )  
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    采用水热法制备了一系列还原氧化石墨烯(rGO)负载的MoS2催化剂(MoS2/rGO)。通过SEM、XRD、EDX、拉曼光谱、HRTEM等手段表征了不同钼源制备的MoS2/rGO催化剂中MoS2的堆积层数、片层尺寸、分散性等纳米结构。表征结果显示水热法可以成功地将MoS2高分散、均匀地负载在rGO表面,且可以通过调控钼源种类调变MoS2/rGO催化剂中MoS2催化加氢活性位。采用蒽作为重质油模型化合物评价了MoS2/rGO催化剂的催化加氢性能,结果表明以四硫代钼酸铵为钼源水热法制备的MoS2/rGO-ATTM催化剂蒽加氢率和八氢蒽选择性分别是浸渍法制备IM-MoS2/rGO催化剂的2.0倍和4.2倍。MoS2/rGO催化剂的催化加氢活性与比表面积无关,主要取决于其上MoS2纳米片的堆积层数和片层长度。MoS2/rGO-ATTM催化剂的高催化加氢活性可以归结于其上MoS2纳米片的高催化加氢活性位暴露量、催化剂的高分散性和高悬浮性。

    材料科学与技术
    微波加热用透波材料的研究进展
    白永珍, 尚小标, 刘美红, 魏聪, 张富程, 肖利平, 李广超, 陈君若
    化工进展. 2022, 41(1):  253-263.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0142
    摘要 ( 143 )   HTML ( 5 )   PDF (1851KB) ( 260 )  
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    微波加热技术因其绿色环保、体积加热、选择性加热等优势,已被广泛应用于化工强化、金属冶炼、陶瓷烧结、食品加工等众多领域,但微波在反应器内普遍存在透波效果差、微波利用率低等问题。随着微波加热技术的不断发展,微波加热设备中透波材料的选用越来越受到大家的关注。本文主要针对透波材料在微波加热领域中的应用现状进行综述,对透波材料的种类进行简要介绍,分别从微波加热用容器和保温材料两方面进行论述。详细介绍了氧化物、氮化物、硅酸盐、磷酸盐等高温透波材料及聚四氟乙烯、玻纤增强树脂基、环氧树脂等中、低温透波材料的研究进展,并具体论述了目前微波加热常用纤维棉、纤维毯和纤维板等各种陶瓷纤维制品的介电特性和透波性能,最后指出了目前微波加热用透波材料普遍存在的问题,并对透波材料的应用和发展作出了展望。

    多孔纳米材料改性水处理超滤膜的研究进展
    陈简素璇, 戴若彬, 田晨昕, 王志伟
    化工进展. 2022, 41(1):  264-276.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0160
    摘要 ( 228 )   HTML ( 8 )   PDF (2734KB) ( 190 )  
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    基于压力驱动的超滤膜面临渗透性和选择性的制衡及膜污染问题。多孔纳米材料是高性能超滤膜改性制备中一类重要的添加剂,是新型水处理功能膜的研究热点之一。多孔纳米材料的添加为膜提供了额外水通道,其可调的孔尺寸又为在膜内构建出具有高度选择性的纳米通道提供了潜在有利条件,进而突破膜渗透性和选择性的Trade-off效应。同时,亲水性多孔纳米材料的添加有利于提升膜的抗污染性能。本文综述了近年来多孔纳米材料对超滤膜的改性方法,总结了微孔沸石分子筛、介孔炭、介孔二氧化硅、金属有机骨架材料和共价有机骨架材料对超滤膜的改性研究进展,着重评价了不同改性材料对超滤膜在亲水性、渗透性、污染物截留和抗污染能力等方面的影响。最后对未来多孔纳米材料改性超滤膜的研究及应用的发展趋势进行了展望。

    磁性石墨烯复合材料制备与应用研究进展
    耿佳琦, 门园丽, 刘晨, 袁才登
    化工进展. 2022, 41(1):  277-285.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0180
    摘要 ( 198 )   HTML ( 7 )   PDF (2254KB) ( 263 )  
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    石墨烯具备多种优异的性能,但容易通过π-π堆积和范德华力作用产生聚集,重新堆叠成石墨。为了改善石墨烯的堆叠问题,提高石墨烯材料的应用性,越来越多的研究者将石墨烯及其衍生物和磁性纳米粒子复合,制备综合性能更优的新型材料。本文结合近年来国内外研究报道,总结了磁性石墨烯纳米复合材料的制备方法(水热/溶剂热、化学接枝法、微波辅助法等),概述了磁性石墨烯复合材料在环境样品分离富集、催化、涂层耐腐蚀性、吸波材料及能源等方面的应用,指出了目前磁性石墨烯复合材料研究中存在的一些问题,例如磁性颗粒容易发生团聚、生物安全性有待验证、氧化石墨烯的还原导致其表面吸附位点减少等。目前(氧化)石墨烯的制备工艺正在得到改善,而未来最重要的发展方向是加强对磁性石墨烯的表面改性,从而可使其表面具有更丰富的吸附位点,同时也可使石墨烯表面的磁性纳米粒子的形态及分布更均匀,更有利于稳定发挥磁性石墨烯的功能性。

    用于冷链的低温相变材料的研究进展
    刘畅, 陈艳军, 张超灿
    化工进展. 2022, 41(1):  286-299.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0213
    摘要 ( 137 )   HTML ( 3 )   PDF (2536KB) ( 217 )  
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    相变材料(PCM)具有较高的储能密度,有利于能源的储存和高效利用。对于低温相变材料,其应用从相变温度为0℃至室温的空调和建筑等领域到零下的工业制冷和食品、药物等的运输储藏,非常广泛。本文从水溶液相变材料体系和非水相变材料体系两方面对冷链用相变材料进行了系统介绍,并从过冷、长期稳定性和导热等角度综述了近年关于冷链用相变材料的研究。指出对于水溶液相变材料体系存在的严重过冷及盐-水体系较强的金属腐蚀性,可通过使用合适的成核剂、改善相变材料对成核剂的浸润性、避免纳米粒子团聚及用不锈钢或聚合物材料封装等方法改善;对于非水相变材料体系,可通过引入高导热的纳米粒子和支撑材料,微胶囊化PCM等方法来解决有机物热导率较低的问题。关于纳米粒子的聚沉以及引入支撑材料和微胶囊化PCM导致的大量潜热损失问题,指出改善纳米粒子和支撑材料与PCM的亲和性是值得尝试的方向。

    多孔g-C3N4基光催化材料的制备及应用研究进展
    王文霞, 刘小丰, 陈浠, 许艳虹, 蒙振邦, 郑俊霞, 安太成
    化工进展. 2022, 41(1):  300-309.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0288
    摘要 ( 246 )   HTML ( 15 )   PDF (1522KB) ( 414 )  
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    多孔g-C3N4基光催化材料由于具有较高的比表面积、丰富的反应活性位点和较短的电子传递路径等特点,能较好地解决块体g-C3N4基材料存在的比表面积小、光生载流子复合快及可见光利用效率低等问题,因而具有广阔的发展前景和应用潜力。本文主要从以下方面进行综述:多孔g-C3N4基光催化材料常用的制备方法,包括硬模板法、软模板法、水热合成法、热聚合法、超分子自组装法;多孔g-C3N4基材料在光催化领域的应用,包括光解水制氢、光催化降解有机污染物、光催化去除氮氧化物和光催化还原CO2等;最后指出了当前影响多孔g-C3N4基光催化材料发展的关键问题,并对其在光催化领域的应用前景进行了展望。

    纤维素纳米纤维及其改性产物吸附重金属的研究进展
    李若男, 周丽莎, 陈舜胜, 徐建雄, 邓子龙, 张洪才
    化工进展. 2022, 41(1):  310-319.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0391
    摘要 ( 168 )   HTML ( 12 )   PDF (4442KB) ( 178 )  
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    重金属污染是目前全世界面临的一个重大挑战,传统治理方法成本高、效率低等缺陷已不符合当今社会可持续发展战略。纤维素纳米纤维(cellulose nanofiber,CNF)因可再生、活性高、比表面积大和密度低等优点,在重金属吸附领域显示出巨大的应用潜力。本文主要综述了CNF的化学改性方法及其改性产物在水体系重金属离子吸附中的应用进展。首先对CNF的改性进行了系统的综述,主要包括化学接枝改性(羧基化、氨基化、巯基化、磷酸基化、磺酸基化和醛基化和硅烷化等)与接枝共聚改性。其次从结构设计方面重点阐述了改性CNF以气凝胶、水凝胶和复合膜等不同形态对水体系中重金属离子进行吸附的应用研究。最后,对CNF基重金属吸附剂的优缺点进行了讨论,指出了CNF基重金属吸附剂在局限性和适用性等方面的挑战,展望了CNF在水体系重金属离子去除领域的发展方向。

    二元溶剂体系对泡沫传输制备聚苯乙烯微球的影响
    余杨, 何艳萍, 罗诗钰, 韩万青, 李贵营, 司甜, 祝琳华, 朱远蹠
    化工进展. 2022, 41(1):  320-326.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0112
    摘要 ( 80 )   HTML ( 6 )   PDF (2089KB) ( 44 )  
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    采用二氯甲烷(DCM)和丙酮(AC)组成二元溶剂体系,考察了二元溶剂体系对制备聚苯乙烯(PS)微球时泡沫的传输和微球性能的影响,并探讨了对应的作用机理。实验结果表明,随着AC质量分数的增加,体系的出泡温度升高,PS微球的平均粒径下降且粒径分布逐渐变窄,微球的结构由多孔逐渐演变为中空。这主要是由于AC对水具有一定的亲和性,会往连续相迁移,改变连续相的表面张力,并在油水界面形成一个AC/DCM的混合液膜层,该液膜层改变了溶剂挥发的过程,最终实现对微球粒径和结构的调控。

    气溶胶辅助自组装制备中空球形二氧化硅材料的机理及应用
    付欣, 张玉苍, 李瑞松, 刘群, 郭佳益
    化工进展. 2022, 41(1):  327-335.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0161
    摘要 ( 101 )   HTML ( 2 )   PDF (4572KB) ( 274 )  
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    以正硅酸乙酯(TEOS)和甲基三乙氧基硅烷(MTES)为混合硅源,不同配比条件下采用气溶胶辅助自组装技术制备高比表面积的中空介孔二氧化硅纳米颗粒(HMSNs),并应用于原花青素(PC)的负载,以期提高其生物利用度。利用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、红外图谱(FTIR)和粒径分析(DLS)等对载体颗粒的形成过程、结构特性以及负载性能进行探究,基于BET分析方法计算HMSNs的比表面积,并对孔径分布进行分析。结果表明,前体溶液水解的活性中间体缩合形成二氧化硅网络结构,同时雾化后的气溶胶液滴在径向浓度梯度自组装成球形结构,水解-缩合与自组装过程协同作用促进了分散性良好的介孔二氧化硅(MSNs)的形成。经退火处理、纯化操作去除模板剂NaCl和表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB),最终获得具有中空结构的HMSNs。当TEOS/MTES的摩尔比为60/40时,HMSNs具有极大的比表面积(1083m2/g)和较大的孔容积(0.37cm3/g),其孔径主要分布在2~4nm之间,PC在HMSNs上的负载量可达30.7mg/g。

    半芳香尼龙PA12T的微波辅助聚合与表征
    黄文蕊, 黄正强, 付鹏, 崔喆, 张晓朦, 庞新厂, 赵清香, 刘民英
    化工进展. 2022, 41(1):  336-342.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0169
    摘要 ( 100 )   HTML ( 3 )   PDF (2346KB) ( 221 )  
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    半芳香尼龙具有优异的力学强度、耐热性能和耐溶剂性能,在电子电器、汽车、轨道交通、特种装备中具有重要应用,受到了国内外学者和产业界的广泛关注。然而,传统聚合方法存在的制备周期长、分子量分布宽等技术难题长期得不到有效解决。本文利用微波能够使吸波材料快速、均匀升温的特点,首次在微波辅助条件下制备了耐高温半芳香尼龙PA12T,研究了在密闭条件下,以水作为吸波介质,水的用量、反应温度以及反应时间等条件对聚合产物特性黏数的影响,并对产物结构及热性能进行了表征。结果表明,微波辅助聚合与传统聚合方法相比,反应时间缩短三分之一以上,且产物分子量分布较窄,为解决传统半芳香尼龙聚合方法存在的问题进行了有价值的探索。

    CuGeO3/泡沫镍负极材料的制备及其电化学性能
    彭得群
    化工进展. 2022, 41(1):  343-349.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0192
    摘要 ( 70 )   HTML ( 1 )   PDF (4518KB) ( 24 )  
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    采用原位生长法,在泡沫镍(nickel foam,NF)基底上制备具有三维互连结构的CuGeO3纳米片,直接将CuGeO3/NF电极材料用作锂离子电池电极,省去了涂覆法制备粉末电极所需的高分子黏结剂。利用X射线衍射仪、X射线光电子能谱、扫描电镜和透射电镜分析了电极材料的结构和形貌,测试了CuGeO3/NF和CuGeO3两种负极材料的电化学性能。结果表明,与传统涂覆法制备的CuGeO3粉末电极相比,CuGeO3/NF无黏结剂型电极具有更好的循环性能和倍率性能。在0.2A/g电流密度下500次循环后,可逆比容量为972mA·h/g,容量保持率94.1%;在电流密度为1A/g时,可逆比容量为578mA·h/g,电流密度恢复至0.1A/g时,可逆比容量升高至936mA·h/g。CuGeO3/NF电极材料良好的电化学性能归因于泡沫镍的三维导电网络结构。此外,泡沫镍负载CuGeO3纳米片加快了嵌锂/脱锂过程中电子和离子的传输,缓解了活性物质的体积膨胀。

    炭化叶脉网络生长MOFs材料制备透明超级电容器
    邹星宇, 赵文霞, 刘勇, 许瑞梅
    化工进展. 2022, 41(1):  350-358.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0199
    摘要 ( 92 )   HTML ( 6 )   PDF (5745KB) ( 70 )  
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    可穿戴和便携式电子设备迫切需要发展透明超级电容器等电化学储能器件。炭化树叶叶脉由连续的碳纤维网络构成,具有非常好的透明性,且兼具导电性好和质量轻的优点。本文以炭化菩提树叶叶脉网络为集流体,通过溶剂热法在其上原位生长了Ni/Co混合金属-有机框架材料(Ni/Co-MOF)。炭化叶脉的连续碳纤维网络有利于电子连续传输及电解液的输运;Ni/Co-MOF中混合金属中心有利于提供更多的电化学位点存储电荷。所制备的炭化叶脉网络@Ni/Co-MOF透明电极在1mA/cm2电流密度下表现出1.15F/cm2的高面积容量,经过1000次循环后,容量保持率为105.4%,仍具有良好的循环稳定性。以炭化叶脉网络@Ni/Co-MOF和炭化叶脉网络@活性炭组装成非对称透明超级电容器,在1.6V的大电势窗口、1mA/cm2的电流密度下,得到的面积容量为0.47F/cm2、面积能量密度为0.61W·h/cm2;并具有良好的循环稳定性,在循环300圈后,容量保持率为93.6%。炭化叶脉网络@MOF材料的方法将为制备透明功能器件如传感器、光电器件、太阳电池和锂离子电池等应用提供了新途径。

    高分散性丁苯胶乳的制备及其对水泥的改性
    封江辉, 胡苗苗, 赵佳琪, 熊祥宇, 郭锦棠
    化工进展. 2022, 41(1):  359-364.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0251
    摘要 ( 74 )   HTML ( 2 )   PDF (3177KB) ( 30 )  
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    添加传统丁苯胶乳进行改性,大大提高了水泥的力学性能,但是改性后的水泥材料流动性能差,抗压性能损失较多。为了提高添加丁苯胶乳后水泥的流动性及降低抗压性能损失,本文对丁苯胶乳进行改性,以苯乙烯与聚丁二烯作为核层、带有苯环的对苯乙烯磺酸钠作为壳层,制备出核壳型丁苯(SSBR)胶乳。把新合成的SSBR胶乳加入水泥后,对水泥力学性能进行表征,由于SSBR胶乳中与磺酸根相连的是苯环刚性链,空间位阻效应明显,添加8% SSBR胶乳水泥浆的流变指数增大为0.898,分子链强度大,水泥石的7天抗压强度损失量为2.31%,损失不明显,同时抗折强度提高17%。对SSBR胶乳改性水泥石材料力学性能的作用机理进行探究,结果表明,SSBR胶乳填充作用明显,吸附作用较强,增大水泥浆流动性能,且胶乳粒子可以与Ca2+络合,形成三维网状空间立体结构,从而达到增强水泥石力学性能强度,提高水泥石韧性的目的。

    生物与医药化工
    温敏印迹硅胶微球对薯蓣皂素的吸附及控制释放
    毛琳, 许国强, 罗晓玥, 田海希, 李辉
    化工进展. 2022, 41(1):  365-372.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0136
    摘要 ( 70 )   HTML ( 1 )   PDF (2242KB) ( 23 )  
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    研究分子印迹聚合物对特定药物的吸附及控制释放具有重要理论和应用价值。本文以硅胶为载体,先对其进行硅烷化修饰,再以薯蓣皂素为模板分子,以甲基丙烯酸(MAA)和N-异丙基丙烯酰胺(NIPAm)为共同功能单体、乙二醇二甲基丙烯酸酯(EGDMA)为交联剂、偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,通过表面接枝分子印迹聚合物制备了薯蓣皂素温敏印迹硅胶微球。用傅里叶红外光谱及扫描电镜对聚合物表面化学基团及颗粒形貌进行表征。测试了分子印迹硅胶微球的载药性及在不同环境条件下的药物释放行为。结果表明,温敏印迹硅胶微球对薯蓣皂素具有良好吸附性能,其饱和吸附量为21.6mg/g,也具有较高的控制缓释性能。释放动力学表明,其在12h内控制薯蓣皂素释放率为81.9%,而非印迹硅胶微球不具备缓释性。环境条件对温敏印迹硅胶微球的控制释放具有重要影响。当温度为30℃、溶剂为甲醇、NaCl离子强度为1.5×10-4mol/L时,印迹微球具有最高释放率,达99.28%。

    多巴胺表面修饰角蛋白/聚乳酸纳米纤维膜的制备及性能
    王喜倩, 尹国强, 郭清兵, 何明
    化工进展. 2022, 41(1):  373-381.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0164
    摘要 ( 94 )   HTML ( 3 )   PDF (5019KB) ( 91 )  
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    通过紫外引发多巴胺氧化自聚生成聚多巴胺,对角蛋白/聚乳酸纳米纤维膜进行表面修饰,以改善其薄膜亲水性差、力学性能不足和细胞活性较低等问题。通过扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、热重分析、接触角实验、电子万能试验机、细胞活性毒性实验和细胞黏附性实验对表面修饰前后纳米纤维膜的形貌、结构、热稳定性和热降解率、亲水性、力学性能、细胞活性毒性和黏附性进行测试和表征。结果表明,聚多巴胺成功地黏附在纤维的表面,表面修饰后的纤维平均直径增大,由(356±78)nm增大至(507±98)nm,接触角由103.34?降至82.46?,弹性模量与断裂伸长率分别增大了2.75~5.33MPa和31.75%~51.50%,接种24h后细胞活性由72%增大至221%,增大了149%。

    精细化工
    SAGD稠油采出液高效分离中YM型破乳剂的合成及性能
    王怿兴, 杨敬一, 胡春付, 徐心茹
    化工进展. 2022, 41(1):  382-390.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0115
    摘要 ( 73 )   HTML ( 2 )   PDF (1951KB) ( 135 )  
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    以聚醚(YM)、马来酸酐(MA)、对苯乙烯磺酸钠(SSS)和丙烯酰氧乙基三甲基氯化铵(DAC)为原料,合成了YM系列产物,用于新疆油田蒸汽辅助重力泄油(SAGD)稠油采出液的高效分离。通过FTIR、1H NMR和GPC对合成产物的结构进行表征,并采用界面张力、zeta电位和背散射光强度分析的方法,探究了合成产物对SAGD采出液分离性能的影响。结果表明,YMA和YMB引入的酯基和苯磺酸钠基团可对稠油中沥青质起到分散作用,从而降低界面膜强度和界面张力;YMB引入的酰氧乙基三甲基氯化铵阳离子基团可降低SAGD采出液脱出水zeta电位绝对值;YM系列产物降低了SAGD采出液的稳定性,加入YM、YMA和YMB后,SAGD采出液背散射光强度分别降低了1.36%、4.52%和5.63%,其中YMB降低SAGD采出液稳定性的作用最强。为进一步提升SAGD稠油采出液分离效果,YMB与乙酸复合得到YMC。在优化SAGD采出液分离动态试验条件下,加入YMC能使SAGD采出液分离后达到显著的效果。

    资源与环境化工
    Feammox: 一种新型自养生物脱氮技术
    张莉红, 李杰, 王亚娥, 谢慧娜, 赵炜, 李婧
    化工进展. 2022, 41(1):  391-399.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0207
    摘要 ( 196 )   HTML ( 3 )   PDF (1021KB) ( 88 )  
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    厌氧氨氧化耦合Fe(Ⅲ)还原,即铁氨氧化(Feammox)技术,是近年来新发现的一种以廉价、易得的铁作为微生物电子供体的新型自养生物脱氮技术。该技术具有无需有机碳源、成本低、污泥产量低、不产生温室气体等显著优点,是自然系统和污水处理系统等领域潜在的脱氮途径。本文聚焦于Feammox的产生和发展,详细介绍了该技术的作用机制及其参与反应的主要微生物特征,认为Feammox过程中起主要作用的微生物是一类能驱动氨氧化的铁还原菌;简要分析了pH、温度、溶解氧、有机物及铁源等影响因素;探讨了与FeNiR、Anammox和反硝化等氮损失途径的关系。最后,提出了Feammox仍面临的挑战,展望了未来发展趋势,指出菌的快速富集和分离纯化、控制参数以及与其他脱氮途径之间的相互作用是Feammox未来的研究方向。

    被动NOx吸附剂在柴油车冷启动排放控制中的研究进展
    潘柔杏, 于庆君, 唐晓龙, 易红宏, 高凤雨, 赵顺征, 周远松, 刘媛媛
    化工进展. 2022, 41(1):  400-417.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0295
    摘要 ( 125 )   HTML ( 6 )   PDF (10676KB) ( 48 )  
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    机动车尾气是氮氧化物(NOx)重要来源之一,常见柴油车尾气NOx处理技术对冷启动阶段NOx减排效果较差,被动NOx吸附剂(PNA)应运而生。PNA可低温吸附存储NOx、高温脱附释放NOx,释放的NOx经过下游NOx处理单元[选择性催化还原(SCR)或NOx储存还原(NSR)]被彻底净化。本文综述了近年来PNA材料在低温冷启动过程中净化NOx的研究进展,对不同类型PNA材料进行结构及性能比对,其中Pd/分子筛表现出良好的低温NOx吸附-脱附性能、抗硫性以及水热稳定性,成为PNA优选。深入讨论了Pd/分子筛存储NOx机制以及影响因素。此外,分析了PNA在低温吸附-脱附NOx中面临的问题并展望其前景,指出提高具有优异抗水性能的NOx吸附位点数量及Pd物种分散程度是开发高性能PNA的重要前提。

    亚硫酸盐活化技术及其在废水处理中的应用
    贾艳萍, 薛东奇, 刘启帆, 张海丰, 李正, 张兰河
    化工进展. 2022, 41(1):  418-426.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0340
    摘要 ( 174 )   HTML ( 8 )   PDF (1152KB) ( 123 )  
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    亚硫酸盐作为一种脱硫副产物,具有价格低廉、毒性低、制备简便等优点,可被活化产生硫酸根自由基(SO4·-)、亚硫酸根自由基(SO3·-)、过氧硫酸根自由基(SO5·-)和羟基自由基(OH?)等多种氧化电位高的活性物质,能够快速高效地氧化降解各种有机污染物。因此,亚硫酸盐被视为更经济环保的过硫酸盐替代品。本文综述了亚硫酸盐活化技术的研究进展,包括过渡金属离子活化、紫外光辐射活化和含氧金属酸盐活化等;详细介绍了过渡金属活化亚硫酸盐发生自由基链式反应和紫外辐射亚硫酸盐光解生成自由基等亚硫酸盐活化机理;并归纳总结了亚硫酸盐高级氧化法处理各类有机废水的研究现状。目前,该技术在处理多种难降解废水方面有着显著的效果,但大多数研究仍停留在实验阶段,且处理对象单一,在实际废水处理方面研究尚少。

    生物炭/地聚物复合膜的制备及其对四环素的去除
    黄嘉绮, 葛圆圆, 李志礼, 王艺频, 崔学民
    化工进展. 2022, 41(1):  427-434.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0127
    摘要 ( 110 )   HTML ( 7 )   PDF (3477KB) ( 72 )  
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    以碱木质素、偏高岭土、矿渣为原料,通过原位炭化同步自活化的方法制备了一种低成本、易回收、绿色无污染的生物炭/地聚物复合膜(BC/GM)用于催化H2O2产生?OH以降解水中的四环素。通过SEM、XRD、FTIR、XPS等一系列的表征手段分析了BC/GM的形貌结构和理化性质,并且探究了水玻璃模数、碱木质素溶液添加量、煅烧温度对BC/GM催化H2O2降解盐酸四环素效率的影响。结果表明,地聚物无机膜(GM)不仅充当了一种便于生物炭回收利用的多孔载体,防止生物质前体直接炭化结焦,而且有助于碱木质素前体在原位炭化过程中实现同步自活化;在水玻璃模数为1.2、碱木质素溶液添加量为0.2 mL、煅烧温度为600℃时,BC/GM催化H2O2降解盐酸四环素的去除率达到了92.55%,比纯生物炭作为催化剂时提升了近40%。BC/GM具有更高的比表面积和更丰富的含氧官能团,有助于催化H2O2产生?OH,从而实现盐酸四环素的高效降解。

    湿法液相合成α-PbO与β-PbO
    熊浩宇, 黄魁, 卢远桓, 刘玉玲, 董海丽
    化工进展. 2022, 41(1):  435-442.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0321
    摘要 ( 84 )   HTML ( 1 )   PDF (3798KB) ( 68 )  
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    铅酸蓄电池在我国有着广泛应用,其传统回收工艺存在环境污染、能耗高、回收流程长等问题。因此,湿法回收液相合成PbO工艺引起了人们的关注。本文基于乙酸铅溶液与NaOH反应液相合成PbO工艺,通过改变NaOH投加方式,合成α-PbO与β-PbO两种晶型的PbO,并对合成条件及反应中间过程和机理进行初步探讨。实验以模拟脱硫铅膏制备的乙酸铅溶液为原料,探究了NaOH投加方式、反应温度、反应时间和NaOH与Pb摩尔比对PbO合成的影响。结果表明,乙酸铅溶液与NaOH反应液相合成PbO时,先生成中间产物Pb3O2(OH)2,Pb3O2(OH)2又快速分解为PbO,NaOH溶解放热过程参与反应会促进Pb3O2(OH)2向常温下更稳定的α-PbO分解转化。因此,通过改变NaOH的投加方式,可以得到α-PbO与β-PbO两种晶型的PbO。α-PbO合成条件为温度95℃,NaOH颗粒与等质量去离子水快速混合后投加,NaOH与Pb摩尔比nNaOH/nPb=2.50,恒温搅拌20min;β-PbO的合成条件为温度95℃,投加提前一天配制的质量分数为50%的NaOH溶液,NaOH与Pb摩尔比nNaOH/nPb=2.50,恒温搅拌20min。该研究可为废铅酸蓄电池湿法回收液相合成α-PbO与β-PbO提供理论参考。

    几种典型固废与神华煤掺烧的结渣特性
    刘贺, 刘建忠, 陈建, 王建斌, 王明霞
    化工进展. 2022, 41(1):  443-452.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0326
    摘要 ( 87 )   HTML ( 3 )   PDF (7310KB) ( 63 )  
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    以三种典型工业有机固废和神华煤掺烧在实验室气氛炉中燃烧形成的混合灰样为研究对象,通过表观形貌分析、熔融性温度分析、X射线衍射图谱分析(XRD)和扫描电镜耦合X射线能谱分析(SEM+EDS)研究了在空气氛围下固废与煤耦合燃料的结渣特性和结渣机理。结果表明,与原煤灰相比,活性炭和药渣显著降低了混合灰的熔点,促进结渣;树脂提高了混合灰的熔点,不易渣化熔融。添加活性炭和药渣后,混合灰中产生了较多的霞石、钠/钾长石类等低熔点物质,容易结合成含钠钾硅酸盐的低温共熔体,并抑制了莫来石的生成。药渣中含有大量的磷酸铝、磷酸铁钙等含磷矿物质,易与含钙矿物质和赤铁矿形成无定形玻璃相的低温共熔体,相同条件下,添加药渣的结渣现象比活性炭更严重。添加树脂后的混合灰中生成了大量的莫来石等高熔点物质,与氧化铝、石英共同建构灰的“骨架”,保持较好的抗渣化特性。总体来讲,神华煤中掺烧20%的该树脂是可行的,针对活性炭,混烧比例不宜高于10%,而药渣则以低于5%为宜。

    废FCC催化剂在LPG吸附脱硫中的资源化利用
    黄朝晖, 刘乃旺
    化工进展. 2022, 41(1):  453-460.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0331
    摘要 ( 94 )   HTML ( 1 )   PDF (1128KB) ( 229 )  
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    金属污染是导致流化催化裂化(FCC)催化剂失活的重要因素,充分利用沉积的重金属是废FCC催化剂资源化的关键。本文将废FCC催化剂引入到轻质油品吸附脱硫领域,以脱除液化石油气(LPG)中的二甲基二硫醚作为考核目标,验证了废FCC催化剂作为脱硫剂的可行性。除去废FCC催化剂表面积炭后,其脱硫性能得到明显改善,在常温、质量空速为4.0h-1的条件下,LPG中硫化物质量分数从382mg/m3脱除至40mg/m3。镧、铁、镍、钒、钙、锑6种金属在新鲜催化剂和焙烧后废催化剂上的总质量分数从10.2%升高至46.6%,6种金属按照对应含量分别固载在新鲜催化剂上,脱硫效果较未改性新鲜催化剂均有明显提升。验证实验表明,导致FCC催化剂失活的金属具有较高脱硫活性,废FCC催化剂作为轻质油品脱硫剂具备工业前景。

    压裂返排液中不同铁基电极除硼性能的影响与分析
    方静, 安志伟, 朱田震, 姚光源, 何爱珍, 陶蕾, 于德泽, 赵新星, 张丽锋, 秦立娟, 张迪彦, 李春利, 李浩
    化工进展. 2022, 41(1):  461-467.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0335
    摘要 ( 80 )   HTML ( 2 )   PDF (2208KB) ( 69 )  
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    压裂返排液中硼的去除对非常规油气资源的可持续发展具有重要意义。电絮凝作为一种环保技术,近年来受到越来越多的关注。从电化学的角度来看,不同电极的电化学性能具有一定差异,这很大程度上影响着絮凝性能。然而,铁基电极作为经济有效的电极材料,不同铁基电极对除硼效果的影响至今还没有得到系统的研究。本研究采用不同的铁基电极作为阳极,考察了其在电絮凝过程中的除硼性能,并用电化学方法、化学方法及相关表征手段阐述了铁基电极产生不同除硼效果的原因。结果表明,相同条件下,不锈钢作为阳极时的除硼效率为17%左右,比碳钢作为阳极的除硼率大致高出10%。当使用不锈钢电极时,其所在介质的Fe3+含量为43%,而碳钢电解时,Fe3+含量却仅有30%。此外,不锈钢阳极电解产生的絮凝物具有更分散疏松的形态,粒径分布较为均一,有利于得到更好的絮凝能力。

    碱性无机盐-表面活性剂协同处理炼化油泥
    张大山, 陈慧娴, 毛林强, 张文艺
    化工进展. 2022, 41(1):  468-475.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0364
    摘要 ( 78 )   HTML ( 4 )   PDF (1001KB) ( 42 )  
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    针对炼油厂含油废水处理过程中产生大量炼化油泥处置难题,采用化学热洗法对炼化油泥进行热洗除油处理试验,考察了不同类型的碱性无机盐和表面活性剂复配后对炼化油泥的除油效果的影响,并对热洗工艺条件进行了优化。结果表明,单一热洗药剂中硅酸钠(Na2SiO3)除油效果最佳,除油率为40.3%;复配药剂中硅酸钠-脂肪醇聚氧乙烯醚硫酸钠(AES)-辛基酚聚氧乙烯醚(OP-10)除油效果最好,除油率达58.2%。正交实验结果显示,化学热洗各工艺条件对除油率的影响程度依次为:药剂浓度>热洗温度>热洗时间>泥液比>搅拌速率。最优工艺条件为:药剂浓度3g/L、热洗温度80℃、热洗时间60min、搅拌速率300r/min、泥液比1∶6。在此条件下,对炼化油泥的除油率达75.1%;气相色谱分析表明炼化油泥热洗前后的原油组分显著降低,较短组分(C12~C20)、中等长度组分(C21~C30)和较长组分(C31~C36)去除率分别为57.8%、86.2%和98.0%,长碳链烷烃(C31~C36)去除效果最好。热洗药剂重复利用3次,除油率仍大于40.8%。

    大庆罐底油泥热解特性及污染物释放特性
    郑发, 李浩文, 林法伟, 张岩, 吴越强, 陈钊, 马文臣, 陈冠益
    化工进展. 2022, 41(1):  476-484.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0365
    摘要 ( 96 )   HTML ( 1 )   PDF (2035KB) ( 180 )  
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    大庆罐底油泥属于高含油污泥,资源回收潜力大,同时具有黏度大、黏结性强、成分复杂、自然沉降慢等特性。本文对大庆油田高含油污泥的热解特性及污染物释放特性进行研究,分别测试了不同热解终温和升温速率下气/液/渣三相产品的品质和成分。结果表明,热解气中C2H4的释放量明显高于其余气体。CO2气体仅在700℃处出现一个峰值,H2在700℃之前释放量偏低,在700~800℃之间大量释放;热解终温和升温速率的增加会导致热解油低链烃类的大量生成,中链烃类呈现先增加后降低的趋势;热解终温会对固相产物中的SiO2和CaCO3产生一定的影响,而升温速率对固相产物几乎无影响。采用在线烟气分析仪测试了气相产物中的N、S、Cl小分子污染物的释放特性。HCN、NH3在600℃时向NOx转化;600℃以下绝大部分含氯化合物会发生释放;含硫污染物成双峰释放,600℃以上的峰主要源于硫酸盐的分解。

    强化泡沫排液下浮选富集和回收工程纳米颗粒
    胡楠, 陈林, 李会珍, 张思瑶, 张志军
    化工进展. 2022, 41(1):  485-492.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0934
    摘要 ( 62 )   HTML ( 1 )   PDF (4878KB) ( 25 )  
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    鉴于水体中工程纳米颗粒(ENP)的环境毒性与潜在价值,高效富集/回收ENP是其资源化处理的重要课题。为了突破浮选ENP中富集程度低且后续分离难度大的技术瓶颈,本文基于强化泡沫排液建立了富集/回收ENP的浮选法。以TiO2纳米颗粒(TNP)为研究对象、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为捕收剂和起泡剂,构筑了正八边形中空棱台(RHP)构件强化泡沫排液,分别从持液率、气泡直径和富集比等方面探讨了RHP强化排液的效果,分析了其机理。实验结果表明,在RHP构件安装于泡沫相中部、pH9.0、CTAB浓度100mg/L和气速250mL/min的条件下,TNP的富集比和回收率分别达到48.3±2.4和98.2%±4.9%;与不添加RHP相比,浮选过程中持液率降低了72.1%,TNP富集比升高了68.9%。综上,本文开发的浮选法为有效治理ENP水污染提供了重要的理论指导和技术支持。

    臭氧催化氧化降解煤化工高盐废水有机物的机理
    王吉坤, 李阳, 陈贵锋, 刘敏, 寇丽红, 王琦, 何毅聪
    化工进展. 2022, 41(1):  493-502.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-1703
    摘要 ( 106 )   HTML ( 9 )   PDF (4850KB) ( 113 )  
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    研究了臭氧催化氧化降解煤化工高盐废水有机物的机理。实验采集了国内典型煤化工企业高盐废水,明确了水中盐离子的组成及含量;制备高盐性臭氧催化剂,研究了不同活性组分对臭氧催化氧化效率的影响,确定了最佳的臭氧催化剂;对臭氧催化剂开展表征分析,明确催化剂表观形貌、元素组成及负载情况;最后采用甲酸模拟水样,研究臭氧催化氧化作用方式、臭氧衰减率变化、羟基自由基(·OH)变化、H2O2变化及超氧自由基(·O2-)变化,明确臭氧催化氧化作用机理及反应历程。结果表明:煤化工高盐废水阳离子主要为钠离子,其次是钾离子、钙离子、镁离子;阴离子主要为氯离子、硫酸根,其次是硝酸根离子;通过研究不同活性组分对臭氧催化氧化效率确定最佳催化剂为SiO2/Al2O3-Fe2O3。对催化剂开展表征分析发现:催化剂载体为硅铝复合氧化物,铁作为活性组分均匀负载于载体上。臭氧催化氧化降解机理研究发现:臭氧催化氧化过程遵从羟基自由基作用机理,O3通过衰减产生羟基自由基,而催化剂的加入促进了·OH生成;反应过程中产生的H2O2量与·?OH有关,·?OH越多,H2O2产生量越多,但·O2-的产生与·OH没关系。

    化工园区
    化工园区应急响应阶段应急救援与疏散双向路径规划
    陈培珠, 陈国华, 门金坤
    化工进展. 2022, 41(1):  503-512.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0273
    摘要 ( 104 )   HTML ( 2 )   PDF (3645KB) ( 67 )  
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    应急救援与应急疏散是化工园区应急响应过程中的两类关键性决策。在实际的应急响应中,因园区路网简单、通行能力较弱等问题很可能出现道路冲突或拥堵的情况,导致疏散失败或救援车辆无法撤离。为解决上述问题,本文提出了一种考虑智能避障的化工园区应急救援与应急疏散双向路径优化方法。构建了基于动态栅格的环境模型,针对园区内部应急响应与园区内外协同应急响应两个阶段,分别定义了不同应急响应阶段下园区内的应急救援agent、应急疏散agent、园区外进入园区的应急救援agent和园区内离开园区的应急救援agent四类agent的结构与移动规则。针对化工园区应急响应两个阶段的响应特性,提出两种智能避障模型用以避免道路冲突,建立考虑智能避障的化工园区应急响应两阶段应急救援与应急疏散双向路径规划模型。采用动态栅格法对化工园区栅格环境进行实时更新,应用Dijkstra算法对化工园区双向应急救援与应急疏散路径进行仿真优化。仿真实验结果表明,应用所提出的优化方法可分别得到化工园区应急响应两个阶段无冲突的最优双向路径,实现智能避障前提下的双向路径最短,具有较高可行性与实用价值。

    科研动态
    2021年度国家自然科学基金委员会化学工程与工业化学科学基金项目申请和评审工作综述
    傅杰, 赵志坚, 张国俊
    化工进展. 2022, 41(1):  513-518.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-0056
    摘要 ( 407 )   HTML ( 29 )   PDF (436KB) ( 411 )  
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    总结了2021年度国家自然科学基金委员会化学工程与工业化学科学基金各类项目的申请和资助情况,分析了化学工程与工业化学科学基金各类项目在实施新学科代码后的变化,并为下一年的项目申报工作提出了建议。