第二十八届联合国气候变化大会(COP28)要求本十年结束前加大气候行动力度,实现将全球气温升幅限制在1.5℃以内的总体目标。石化化工行业作为重要碳排放来源,数字化转型被认为提供了降低碳排放、提升碳效率的新途径。数字化技术的应用已经在石化化工行业中逐步展开,数字化与双碳的紧密结合促进了石化化工的绿色高效发展。本文从数字化与碳安全两方面入手,首先通过数字化技术在石化化工的应用实例分析了数字化技术结合低碳发展的优势与问题,率先提出石化化工碳链理论,即数字化与双碳目标的有机结合,认为工业碳链中碳工程给出了石化化工低碳发展的路径,是践行新质生产力重要举措。从政策要求、能源挑战和产品出口等3个维度进行了分析石化化工的碳安全。
CO2油水混输管道所处的酸性环境极易引起管道内腐蚀,成为限制二氧化碳捕集与驱油封存技术发展的关键问题之一。目前,油水体系CO2腐蚀行为研究已经成为管道安全和低碳技术领域广泛关注的重点问题。本文着眼于油水体系中钢材的CO2腐蚀行为,分析总结了油水共存环境中CO2腐蚀的行为特点和研究方法,比较了实验研究常用装置的优缺点及其腐蚀速率的表征方法,系统阐述了油气水多相环境中流动条件、水相组成、乳状液含水率及稳定性、流动形态和腐蚀产物膜等环境和组成条件对CO2腐蚀行为的作用规律及腐蚀速率定量表征模型的发展现状。总体来看,对油水体系中CO2腐蚀行为影响因素的定性分析和定量表征正逐步深入,但油相组成及乳状液微观形态与腐蚀速率的关联性仍不明确,可在现有宏观装置中耦合在线粒度分析仪等微观仪器进行原位数据采集,探究原油组成、界面润湿特性、乳状液微观结构及反相点等油相因素对CO2腐蚀速率及产物膜性质的影响机理,建立考虑油相和乳状液特性的普适性腐蚀速率机理模型并逐步应用于工程实践。
CO2化学转化可获得高值化学品,实现CO2资源化利用,是解决“碳中和”问题的理想方法之一。两步酯交换法生产碳酸二甲酯(DMC)、副产乙二醇,是实现CO2高值化利用的有效途径。针对该过程面临的CO2活化难、生产成本高的技术难题,本文采用碳酸乙烯酯一步吸收环氧乙烷、离子液体催化剂、反应精馏实现酯交换以及变压精馏分离碳酸二甲酯和甲醇共沸物等过程强化方法实现CO2两步转化。本文首先利用Aspen Plus完成全流程模拟,再采用BP神经网络和第二代非支配排序多目标遗传算法(NSGA-Ⅱ)优化酯交换过程参数,基于夹点技术对酯交换过程进行能量集成并对全过程进行严格的碳流分析。能量集成结果表明,酯交换过程热公用工程用量降低40.34%;碳流分析结果表明,全过程总碳原子利用率达到99.81%,考虑能源消耗的间接碳排放,碳原子利用效率为86.90%,净CO2排放量0.314kg CO2/kg DMC。与文献报道的工艺相比,本文工艺流程所得DMC产品纯度较高(99.9995%)、能耗更小(1.10kW·h/kg DMC),可为CO2化学转化碳酸二甲酯和乙二醇提供技术指导。
为强化池沸腾性能,本文基于一种适用于实际池沸腾强化的自驱射流冲击装置,使用R1336mzz(Z)作为工质,微多孔铜表面为加热表面,实验研究了自驱射流装置对沸腾性能的影响,并参数化研究了微多孔表面制备特征对池沸腾性能的影响,如烧结过程中的铜粉粒径尺寸(43μm、66μm、101μm)以及微多孔层厚度与粒径尺寸之比(4、6、10)。研究结果表明,自驱射流装置的置入确保了液体对表面的持续供给以及促进了气泡的脱离,从而有效增强了微多孔铜表面的临界热流密度(CHF)。然而,自驱射流的存在会对沸腾产生抑制作用,从而造成换热性能的轻微恶化,且抑制程度强弱与铜粉粒径尺寸大小呈正相关、与厚度与粒径之比大小呈负相关。参数化研究结果显示,沸腾换热性能随粒径增大而增大、随厚度与粒径之比增大先增大后降低。微多孔铜表面吸液能力均随铜粉粒径以及厚度与粒径之比的增加而提升,并且大部分情形下,搭配自驱射流装置与否,均不会影响其与CHF的线性正相关。但是,当粒径尺寸为101μm时,自驱射流装置会放大其过小的毛细力所带来的润湿劣势,进而造成CHF的偏低。与非微多孔铜表面的标准池沸腾性能相比,本研究的CHF和hNB@CHF提升幅度分别可达189.2%和337.5%,最佳为CHF=72.0W/cm2和hNB@CHF=87.5kW/(m2·K)。
纳米流体驱油技术能有效提高非常规石油开采效率,但其潜在的微观机理仍需进一步探究。本文采用分子动力学(MD)方法,从分子间总相互作用的角度分析了雷诺数(Re)、纳米颗粒(NPs)类型、纳米颗粒浓度、岩层亲/疏油性和岩层表面微结构对驱油效率的影响。量子化学计算和弱相互作用分析结果表明,分子极性指数(MPI)越高,分子间相互作用越强。原油分子的MPI越高,越容易被来流驱替;原油分子的MPI越低,越容易吸附于岩层。另外,在无外加驱油剂的情况下,油滴与金板间的吸引作用更加明显。根据总相互作用可知,当Re越大、采用纳米颗粒CAAL(3条羧酸链和3条烷烃链修饰的SiO2)的浓度越大、岩层的疏油性越强和岩层表面凹陷越小时,油滴与岩层之间的相互作用越小,驱油效率越高。本文对改进现有驱油技术、提高驱油效率以及改善采出原油品质具有重要的指导意义。
向高温地质裂缝内注入冷流体进行流动取热是目前地热开发常用的一种方式。增强型地热系统中的流体多在粗糙不规律的岩石裂隙中流动换热。为研究流体的传热量,基于青海共和盆地恰卜恰干热岩储层,通过扫描获得真实的单裂隙三维形貌。采用有限元三维仿真模拟建立真实准确的单裂隙流动传热数值模型。对比分析了注入温度、注入流量、初始岩样温度、裂隙开度和注采压差对水和二氧化碳传热效果的影响。研究结果表明:流体与岩样之间的温差越大,换热效果越好,流体的出口温度越低;流体注入流量、裂隙开度及注采压差越大,换热效果越好,流体的出口温度越低;运行参数对换热效果的影响程度由高到低依次是注入流量、注采压差、注入温度。将注入流量从10mL/min提高至80mL/min,以水作为取热工质的取热量由109W提高至351.2W,注入流量每提高1mL/min传热系数提高140.61W/(m2·K);以二氧化碳作为取热工质的取热量由36.9W提高至126.6W,注入流量每提高1mL/min传热系数提高19.84W/(m2·K),具有较高比热容和热导率的水会携带更多的热量,换热效果更强。
将农林废弃物、藻类等生物质原料通过热化学转化和加氢裂化后可以制成生物汽柴油产品,因其具有可持续性和可再生性,可部分代替化石燃料。生物炼厂所得汽柴油产品的生产成本较高,如何降低其生产成本仍是目前研究的热点问题。由于生物炼厂和传统炼厂均具有裂化和加氢装置且生物质油与蜡油理化性质相似,因此可考虑将生物质油与蜡油在流化床催化裂化(FCC)装置中共同炼制。本文围绕共炼过程的研究和相关的模拟研究,介绍了共炼过程、生物质的来源、生物油的制备方法、共炼机理,总结了共炼比例的影响、其技术放大现状以及生物质油氧含量对产品的影响,结合模拟研究,对其过程优化与评价作了说明,最后对存在的问题及未来的发展作了讨论。由此可知,共炼技术是一项具备技术可行性和经济可行性的绿色技术。
中国部分油田采出液含水率高达90%以上,造成地面集输系统的大量热能损耗。在国家“双碳”目标下,低温集输工艺将成为油田节能降耗的主要手段。本文总结了原油低温集输管道水力热力计算研究现状,重点阐述了原油组成、水相组成及流动条件对低温黏壁现象的影响。对现阶段应用较为广泛的低温集输黏壁预测模型作了总结和分析,梳理了低温集输边界条件的研究方法与实验装置。通过开展单井和集输干线现场低温输送试验充分验证了低温集输的可行性,为现场开展低温集输工作积累了宝贵的工程案例经验。最后,就低温集输黏壁现象未来的研究方向提出了展望,认为应加强理论预测模型的建立。
氢能作为一种清洁能源,不但具备清洁的利用过程,还能够与间歇性可再生能源有效结合,达到节能减排的重要效果。作为一种能够有效利用和制造氢能的装置,可逆固体氧化物电池(reversible solid oxide cell,RSOC)拥有燃料电池和电解槽两种运行模式,引起了广泛关注。RSOC的流场结构对其性能具有重要影响,具体表现为流道形状、尺寸及气体配置对RSOC内部气体流动特性的影响,均匀的气体分布及优异的扩散过程有利于电池输出性能及稳定性的提升。本综述总结了RSOC平行、蛇形、交指等传统流场与X形、三维网状等新型流场的结构特点及其电池输出特性,并对现有相关流场优化方式的研究进行了详细的分析和讨论,以全面概述该领域的最新进展。结果显示,针对RSOC内部气体流动特性可以通过优化温度、压强、气体流量等运行条件,选择合适的电解质、电极结构参数,阴阳极气流配置,以及设置流道障碍物等方式改进传统流场,促进气体传质与扩散过程;同时设计新型流场结构及多孔介质流场也是改善气体流动状态的一种方式。
全球主要发达国家和地区均制定了实现碳中和的规划路线,我国也提出了“双碳”目标。鉴于节能改造、提升效率、用能优化等措施对炼化企业减少碳排放要求的不断提高,炼化企业实现低碳、零碳发展必须从原料构成、原始加工技术的角度出发,开发新的碳循环经济技术和零碳合成燃料技术。基于此,本文综述了国内外由捕集/储存CO2与可再生H2(绿氢)制碳氢燃料(e-Fuels)技术和由生物质制合成燃料(SNG)技术的反应机理、技术路线、催化剂、技术经济性和碳减排潜力等方面的研究进展和发展趋势,分析了未来炼化企业实现碳中和发展的技术发展路径,为炼厂转型发展提供了借鉴。
太阳能是一种清洁、环保的可再生能源,将太阳能应用到海水淡化系统中是解决淡水资源短缺和能源危机的有效措施。针对太阳能界面蒸发海水淡化系统,为了探究基底宽度以及料液浓度对蒸发性能的影响,本文搭建了界面蒸发实验平台,开展了组合式蒸发结构的界面蒸发过程实验研究。研究发现:对于同一种料液浓度,基底结构上水量小于界面蒸发需求时,随着基底宽度的增大,蒸发速率增大;当上水量满足界面蒸发需求后,随着基底宽度增大,蒸发速率下降,蒸发速率存在最大值点;对于同一种基底宽度,当料液浓度增大时,蒸发速率减小;随着料液浓度的增大,蒸发速率最大值向基底宽度增大的方向偏移。
随着国内油田逐渐进入开采后期,本文提出黏壁温度作为综合含水率70%~90%的高含水低温集油的评价指标已进入推广阶段且效果显著,但在现场降温试验中发现含水率90%以上的特高含水期原油管线实际运行温度与黏壁温度预测结果之间存在一定误差。因此,针对特高含水期原油开展低温集输温度边界条件研究,对完善油田低温集输技术具有重要意义。利用环道实验装置进行了特高含水期原油黏壁凝油冲刷实验,对特高含水期原油油水两相流动特性和油相黏壁特性进行分析,确定了屈服应力是阻碍黏壁凝油在管道内被冲刷剥离最主要的影响因素。编制了特高含水期原油低温集油温度预测软件,利用油田单井集油管线的现场降温试验进行了验证,误差在2℃范围内,满足工程运用需求。
电催化CO2还原技术是一种极富潜力的CO2利用手段,开发具有高附加值产品选择性的电催化剂对该技术至关重要。近年来,碳基单原子材料作为一种原子利用率高、化学结构可调的新型催化剂在电催化CO2还原反应中表现出极高的研究价值。本文介绍了电催化CO2还原为不同产物的反应路径,总结了不同金属种类包括Fe、Cu、Ni、Co等的碳基单原子催化剂在电催化CO2还原反应中的催化性能,分别阐述了单原子配位环境调节、电子结构调节、活性位点数量调控等调节策略对催化剂性能和反应过程等的影响。最后针对电催化CO2还原反应碳基单原子催化剂的设计合成,从如何提高生成多碳产物的选择性以及鉴别反应过程中活性位点的真实状态等方面进行了展望。
甲醇作为一种常温常压下稳定的液相储氢介质,具有高的氢碳比、价格低廉、储运方便等优势。通过甲醇重整制氢来替代传统碳氢化合物的催化重整过程是实现氢能绿色制取和高效储运的重要手段。本文首先介绍了甲醇重整制氢反应的机理及特点;然后从单金属、双金属以及金属价态调控方面综述了金属活性位点的结构优化策略;接着从载体元素掺杂、缺陷位点调控以及载体晶相控制方面阐述了金属-载体界面结构调控策略;进一步从载体诱导活化以及金属位点缓释方面论述了活性位点重构策略;最后对未来开发高性能催化剂的制备策略及其揭示构效关系所采用的表征技术和理论计算方法进行了展望。
在“双碳”目标的背景下,丙烷直接脱氢制丙烯技术在近年得到迅速推广应用。替代催化剂的开发是丙烷脱氢新型工艺开发的核心问题。分子筛因能将金属团簇封装在孔道内或锚定于骨架上,而成为制备高效、稳定脱氢催化剂的理想载体。本文从不同活性中心的角度出发,系统阐述了铂基、铑基、锌基、钴基等分子筛限域催化剂的合成方法,金属纳米团簇与分子筛骨架间相互作用以及催化作用机制的研究进展,分析了分子筛限域催化剂在高温下关键组分流失、活性中心团聚的不足,提出了强化金属与分子筛相互作用的调控思路。最后指出为早日实现工业替代,分子筛限域催化剂还应从基础科学问题和适应于工业条件的催化剂放大两方面进行深入研究。
采用传统水热合成法,以聚丙烯酰胺(PAM)为介孔模板剂,动态晶化合成小晶粒多级孔ZSM-11分子筛。并采用预晶化液法以减少有机模板剂的用量,降低合成成本。通过X射线衍射仪、低温N2物理吸附、扫描电子显微镜和化学吸附仪等多种手段对合成样品进行了系统表征。考察了介孔模板剂的用量对合成小晶粒ZSM-11分子筛颗粒尺寸的影响及其催化裂化反应性能的影响。研究发现,在合成凝胶中加入聚丙烯酰胺并不会改变ZSM-11的拓扑结构,但会显著影响分子筛的形貌、孔结构及分子筛的酸性。合成的ZSM-11晶粒尺寸大幅度减小,同时出现介孔结构,样品的酸量和酸强度均增加。在正辛烷催化裂化微反评价中小晶粒ZSM-11分子筛表现出更高的活性稳定性、更少的氢转移反应和更高的丙烯收率。
探索纳米Au高效固载机制有助于提高Au纳米粒子负载能力、稳定性及分布位置锚定效果,从而构建高性能催化反应体系。采用氨基功能化聚合物模板法构建mCeO2介孔壳层封装纳米Au活性位的Au@H-mCeO2核壳中空复合催化剂。mCeO2优异的氧溢出性能及Au与mCeO2增强性协同作用,使得该催化剂在无溶剂条件下选择性催化氧化苯甲醇制得苯甲醛反应中,表现出明显优于mTiO2和mSiO2壳层催化剂的催化性能。最佳反应条件下,Au@H-mCeO2催化剂催化氧化苯甲醇转化率为60%,制得的苯甲醛选择性为88%。氨基功能化聚合物模板导向的原位固载Au纳米颗粒与mCeO2介孔氧化物封装构筑的复合过程,有助于分散和稳定纳米Au催化活性位,有效抑制其在循环反应和热过滤实验中可能出现的聚集和流失,从而保持较好的催化反应活性和稳定性。
以焦炉煤气深度净化过程使用的预加氢转化新鲜催化剂和失活催化剂为研究对象,利用微型固定床反应装置对新鲜催化剂和再生催化剂进行加氢脱硫(HDS)活性评价,并采用N2-吸脱附仪、X射线衍射、Raman光谱、热重分析仪、扫描电子显微镜、电子能谱仪、紫外可见分光光度计和高频红外碳硫仪进行表征,深入研究了预加氢转化催化剂的积炭失活机理。研究结果发现,积炭覆盖催化剂表面活性位和堵塞催化剂孔道是导致预加氢转化催化剂失活的主要原因,同时积炭过程伴随活性组分(Fe和Mo)流失及再生过程中催化剂的烧结对催化剂失活也有贡献;积炭的形态以球形石墨化碳为主,其分布形式从催化剂内部向外逐渐增加;除异形条状和五齿球的失活催化剂外,其他催化剂再生(600℃,空气气氛)后可继续使用,再生后催化剂加氢活性下降,这主要是因为催化剂比表面积、孔容的下降及活性组分的流失。
超分子压裂液是一种基于非共价键作用的自组装压裂液体系,具有剪切可逆、自适应、低伤害等特点,是新型自适应压裂液研究的热点领域,但普遍存在耐温耐盐性能差、使用条件苛刻、成本高等问题。本文介绍了基于疏水缔合、氢键、静电相互作用、主客体包合作用等超分子压裂液的分子间作用及调控机理,系统综述了聚合物、表面活性剂等自组装基元设计合成及其在超分子压裂液方面的研究进展,对比分析了不同种类超分子压裂液优势和不足。根据超分子作用原理设计合成新型高性能、低成本的自组装基元是超分子压裂液研究的核心,利用多重非共价键协同相互作用调控超分子体系自组装是超分子压裂液研发的关键,研发新型可满足苛刻储层条件的自适应超分子压裂液是下一步的攻关方向。
油砂作为一种储量丰富的非常规石油资源,越来越受到世界各国的广泛关注,油砂处理行业和生态环境的协调可持续发展也已成为亟需解决的热点问题。因此,为了建构清洁低碳、节能高效的工艺流程体系,促进油砂处理行业的高质量发展,对CO2在油砂处理中的工艺发展形成全局性的认识,本文重点总结了国内外研究CO2在油砂处理中的应用现状以及对CO2在油砂处理上的数值模拟和动力学模拟概况进行了综述。其中,重点论述了CO2响应作用下分离油砂、超临界CO2萃取油砂以及CO2在其他工艺中的应用现状。但是,目前的研究仅限于室内,而且工业化试验的数据相对较少,这限制了我国油砂处理行业的工业化应用。因此还需要对CO2在油砂处理中的工艺进行更加深入的研究,以满足工业化应用的要求。最后,对CO2在油砂处理的应用进行了总结与展望。
在众多的储能器件中,储钠器件凭借钠的资源丰富、价格低廉等优势,非常有希望应用于新一代电化学储能体系。由于电极材料对储能器件的电化学性能至关重要,因此开发性能优异、价格低廉的负极材料来进一步提高储钠器件的电化学性能对其大规模应用具有重要意义。在各种负极材料中,炭材料凭借其独特的结构而具有优异的循环稳定性与倍率性能,有望成为最具潜力商业化的储钠器件负极材料。本文介绍了石墨、无定形炭等目前研究较为广泛的几类炭材料,提出了各个材料的优点、存在的问题及改性方法,总结了近年来炭材料在钠离子电池和钠离子电容器这两类主要的储钠器件的研究进展以及炭材料的储钠机制,最后提出了炭材料在储钠器件领域遇到的问题和挑战,并对其发展前景进行了展望。
伴随着人工智能化和可持续能源的发展,柔性摩擦电压力传感器凭借轻量化、小尺寸、低能耗、可拉伸以及优异的电气性能等优点在人体运动及健康监测、智能医疗和人机交互等领域显现出强大的发展潜力。但是截至目前,对于柔性摩擦电压力传感器如何通过结构设计获得高指标性能是目前所面临的关键问题。在未来,柔性摩擦电压力传感器会更注重微结构的设计与传感性能的构建。因此,本文基于柔性摩擦电压力传感器的原理,总结并概述了影响柔性摩擦电压力传感器性能的核心因素,即核心元件材料的选择和结构设计。同时重点阐述了三种不同结构设计柔性摩擦电压力传感器的工作方式,揭示了不同类型的结构对其性能的影响。此外,还总结了该类传感器目前的应用领域及存在的瓶颈问题。最后指出了柔性摩擦电压力传感器未来的发展趋势,新型材料和结构设计有机结合将有利于进一步推进柔性摩擦电压力传感器实现量产化的市场需求。
氢能作为未来重要的能源组成,其来源具有多样性。其中工业制氢和副产氢过程通常会伴随多种杂质,如H2O、CO2、CO、N2、烃类、硫化物等,而杂质对氢气的实际应用影响较大,因此对工业粗氢和副产氢进行纯化处理是满足各类合格用氢需求的关键环节。吸附分离是目前工业上最为常用的氢气纯化技术之一,其中吸附材料的性能直接影响分离效率和工艺操作成本,研发高性能、低成本吸附材料是吸附分离技术应用于氢气纯化的重点研究方向。本文简述了常见的氢气纯化技术及吸附分离机理,重点归纳总结了活性炭、沸石分子筛和金属有机骨架材料(MOFs)对氢气中所含CH4、CO2、CO杂质的吸附脱除行为,讨论了吸附材料性能优化的研究现状,总结了上述吸附材料在工业应用中的优缺点,并认为未来氢气纯化吸附材料的研究应在吸附机理和计算方面有所侧重。
工业含油废水的排放和海洋溢油事故的发生导致水体区域环境遭到了严重破坏,为了实现高效且低成本的油水分离,本研究利用高内相乳液模板法构筑了一种超疏水多孔泡沫。利用扫描电子显微镜、压泵仪、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱对材料的物理、化学结构进行了表征,测试了材料的润湿性:水接触角达146.8°,水滚动角为6°,油接触角几乎为0°,显示出超疏水-超亲油特性,且材料的润湿性可通过调整单体之间的配比进行调控。材料对不同类型的油或有机试剂,吸收倍率在30.17~76.65g/g,显示出优异的吸油能力。材料能有效清理水面浮油和水下重油,并可循环利用,经历10次吸附-脱附实验后,油品的回收效率依然维持在90%左右。进一步研究了材料对油品的吸附过程,结果表明,其对柴油和乙醇的吸附过程更符合伪一阶吸附动力学模型(R2>0.99)。综上表明,该材料是一种吸油倍率高、油回收效率良好且可重复利用的超疏水-超亲油多孔材料,在油水分离领域具有广阔的应用前景。
采用乳液法制备二氧化钛(TiO2)/滑石粉复合填料,并将其应用在装饰原纸中。结合油包水型(W/O)乳液的拟三元相图,寻找合适的乳液体系,并利用响应曲面试验对TiO2/滑石粉复合填料的制备工艺进行优化。结果表明,环己烷比正庚烷更适合作为油相,正丁醇的用量影响着乳液的稳定性;复合填料制备的最优工艺为:Tween80/正丁醇的质量比为1∶1,乳化剂/环己烷的质量比为4∶6,水/环己烷的质量比为1∶3,滑石粉/钛酸四丁酯(TBT)质量比为1∶4,在此条件下制备的复合填料加填在装饰原纸中,得到的不透明度为97.0%,白度为84.0% ISO。通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)及X射线衍射(XRD)分析方法对复合填料进行表征,结果显示,滑石粉表面包覆了一层致密均匀的TiO2,其晶型结构为锐钛矿型。
人工林速生木材孔隙率较大,密度低,且具有渗透性,因此可通过化学浸渍将人工合成树脂浸渍到木材的内部,从而提升速生木材的抗吸水性、抗压强度等性能。本文用腰果酚合成不饱和树脂(UPR),并用于浸渍改性杨木、杉木、樟子松3种速生木材,效果最显著的是杉木,其平均密度从0.4g/cm3提高到1.04g/cm3,抗压强度从30.1MPa提升到90.4MPa,吸水率由167.3%降至7.9%。用傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)证实了其化学结构,用凝胶渗透色谱(GPC)检测合成树脂各阶段产物的分子量分布,便于预测其结构式。X射线光电子能谱仪(XPS)分析表明,UPR浸渍以材料渗透性由外到内呈递减趋势的横向渗透为主。热重分析(TGA)表明UPR提高了改性木材的热稳定性。通过扫描电子显微镜(SEM)观察可以明显看到木材内部孔洞被树脂填充并交联固化,因此3种速生木材的抗吸水性、抗压强度和热稳定性都得到了不同程度的提升。
为解决生物可降解聚丁二酸丁二醇酯(PBS)长期正常储存过程中易发生降解而导致分子量下降的难题,通过熔融缩聚增黏方法实现了PBS分子量的提升。研究了反应温度、反应时间、初始特性黏度以及熔体膜厚等对PBS特性黏度、分子量、热性能和流变性能的影响。结果表明:PBS分子量随熔融缩聚增黏温度升高而升高;220℃反应60min,PBS特性黏度即可从1.049dL/g升至2.072dL/g;PBS初始黏度越低其增黏速率越高;而PBS的熔体膜厚与其增黏反应速率呈反比;PBS特性黏度的升高导致结晶困难,进而使其熔点下降。流变测试结果表明随着特性黏度升高,PBS熔体强度与热稳定性均提升,能满足重新加工和使用的需求,通过熔融再聚合方法可有效解决PBS因降解而无法满足其后续加工和使用需求的难题。
石墨烯在太阳能界面蒸发领域显示出巨大的应用潜力,但其应用仍存在成本高、制备复杂等诸多限制。为了解决这一问题,将吸光性能优异的石墨烯(RGO)与强亲水性的三聚氰胺海绵(MS)结合,制备了石墨烯/三聚氰胺海绵(RGO/MS)双层复合材料,考察了石墨烯负载方法、MS高度、海绵孔隙率对水蒸发速率的影响。当采用滴铸法负载RGO、MS高度为12mm、孔隙率为99.8%时制备的RGO/MS复合材料光热水蒸发效果最佳。在1.0kW/m2条件下,RGO/MS复合材料的水蒸发速率可达2.441kg/(m2·h)。研究结果表明:RGO/MS复合材料具有稳定的机械性能,RGO分布均匀,在光热蒸发人工海水中表现出良好的连续使用性能。RGO/MS复合材料制备工艺简单,材料成本低,有望用于净化海水领域。
设计并合成了一种新型四苯乙烯衍生物(TPE-H),该衍生物在THF/H2O(0.5/9.5,体积比)溶液介质中显示出明亮的红色聚集诱导发射(AIE)特性。TPE-H通过荧光“开-关”策略选择性地鉴别Pd2+。该传感器具有出色的选择性和灵敏度,并在很宽的pH范围(4~10)内显示出出色的稳定性。对Pd2+检测的详细研究表明,Pd2+的检出限为9.81×10-8mol/L。通过核磁共振氢谱、傅里叶红外光谱和质谱等测试确认了传感机理。在传感试纸和真实水样测试中,TPE-H对Pd2+具有良好的传感效果,误差较小。该研究不仅报道了一种有效的Pd2+荧光传感器,而且为在复杂环境中原位和实时传感Pd2+提出良好的应用前景。
铜离子(Cu2+)作为一种重金属在人体中起着关键作用,但是过量的Cu2+会诱发各种疾病,危害人体健康。因此,开发快速、灵敏检测Cu2+的新型荧光传感器非常重要。本文以1,4-双(3,5-二羧基苯氧基)苯(H4L)为主配体,邻菲啰啉(phen)为辅配体通过水热法成功制备了一维链状锌配位聚合物(Zn-CP),可作为高效检测水中Cu2+的荧光传感器。该Zn-CP具有优异的荧光特性,可通过荧光猝灭作用特异、灵敏地检测水溶液中的Cu2+。在0~0.8×10-6mol/L的范围内,Cu2+浓度与传感器的荧光衰减呈现良好的线性关系,检出限为1.22×10-8mol/L,低于美国环境保护署规定的限值(2.05×10-5mol/L)。此外,Zn-CP在Cu2+检测中的猝灭机理可归因于配位聚合物与Cu2+之间形成新的化学键。这项工作为构建具有水稳定系的配位聚合物类荧光传感器提供了一种新的策略。
以琼脂糖凝胶微球为研究对象,通过对微球进行化学交联与配体连接,制备系列金属螯合亲和层析介质,并测试其在模型蛋白中的吸附性能。首先,探究不同工艺条件对微球尺寸的影响。结果表明,在最优条件下,琼脂糖微球粒径集中在45~160μm之间,收率为95%,平均粒径为91.2μm。随后,以琼脂糖微球4B和6B为原料制备交联琼脂糖微球4FF(4 Fast Flow)和6FF(6 Fast Flow),调控交联剂滴加方式,探究不同因素对4FF微球机械强度的影响,所得4FF和6FF的最大流速分别达1190cm/h和2228cm/h。此外,本工作对制备的4FF微球进行复原性能测试及形貌表征,借助凝胶色谱法测定不同标准蛋白的保留体积,并计算有效分配系数。最后,以交联琼脂糖微球6FF为基质,制备葡聚糖接枝型金属螯合亲和层析介质,以单克隆抗体Ig G为模型蛋白,探究不同条件对介质动态蛋白载量的影响。结果表明,介质的最高动态蛋白载量可达44.8mg/mL gel。本工作为琼脂糖微球的可控制备、改性,以及在生物蛋白分离纯化中的应用提供了新思路,也为后续扩大化生产奠定了基础。
针对棉纺黑液生物质资源未被高效利用造成资源浪费的问题,本文提出了一种基于棉纺黑液提取物制备聚氨酯泡沫(PUF)的方法。首先采用酸沉法制得原料,再部分替代聚醚多元醇一步发泡法制备棉纺黑液提取物聚氨酯泡沫,并采用红外(FTIR)、光学显微镜、扫描电子显微镜(SEM)、热重量分析(TGA)、水平燃烧、降解试验等手段表征棉纺黑液提取物聚氨酯泡沫表面及残炭形貌、热稳定性、阻燃性及可降解性等。结果表明,通过棉纺黑液提取物部分替代聚醚多元醇改善了PUF材料的热稳定性能和成炭性能,当棉纺黑液提取物替代率为30%(质量分数)时,聚氨酯泡沫的表观密度为0.0439g/cm3,热导率为0.03088W/(m·K),起始分解温度为214℃,700℃下残炭率可达45%,水平燃烧炭化长度为0.5mm,12h降解率为27.9%,聚氨酯泡沫各项性能均有一定提升。
为了更好地减缓油气田高温酸化下金属的腐蚀,研究出一种耐高温且配方简单的复合酸化缓蚀剂。以喹啉和氯化苄为原料,采用“一锅法”制备得到了一种新型稠杂环季铵盐(BQD)缓蚀主剂。通过添加甲酸、乌洛托品等复配剂,经过单因素失重法优选,得到一种配方简单的新型高温酸化缓蚀剂GS-1,通过电化学测试、表面形貌分析研究其缓蚀性能,采用分子模拟的方法研究BQD的缓蚀机理。结果表明,GS-1缓蚀剂在添加量为3%时,在160℃下盐酸与土酸的酸化环境中,N80钢片的腐蚀速率分别降低至41.63g/(m2·h)、31.94g/(m2·h),均可达行业标准要求;GS-1缓蚀剂可在N80钢片表面形成一层吸附保护层,属于兼具抑制阳极和阴极反应的混合型缓蚀剂;量子化学计算及分子动力学模拟表明,BQD的缓蚀活性优于常见的苄基喹啉季铵盐缓蚀剂(BQC),同时BQD分子是以共轭平面为基准,与金属基底平行的角度被吸附于界面上,具有更加高效的缓蚀性能。
水污染和能源紧缺作为全球性的问题,受到广泛关注。压电催化能够将外部机械能转化为化学能,是一种绿色有效、节能产能的新技术,在解决水污染和能源紧缺问题上具有潜力。然而,简单压电催化体系氧化能力有限,目标污染物多限于水中低浓度易降解有机污染物。针对上述问题,科研工作者采用多种方法强化了压电体系的氧化能力。文章综述了目前常用的三类压电催化强效方法,包括压电材料性能调控、压电-化学药剂耦合、压电驱动方式优化,分析了压电催化技术的能源和环境意义,并对该领域未来的发展方向进行了展望。
近年来,以胺溶液、氨溶液、碳酸盐溶液等为代表的液体吸收剂在捕集CO2方面表现出了处理能力大、价格廉价、技术成熟和应用广泛等特点,未来有望成为更经济、高效、绿色和可持续的碳捕集材料。本文首先综述了目前使用液体吸收剂捕集燃烧后CO2的现状,介绍了液体吸收剂捕集CO2的机理、影响因素以及增强捕集性能的策略和挑战。然后对比了各种液体吸收剂在捕集CO2方面的优缺点,并展望了液体吸收剂未来发展的前景。分析表明,单一液体吸收剂在捕集CO2方面性能相对较差,可以通过添加剂、抑制剂和共混物等手段进行改良。对现有工艺改进并结合新技术可以降低捕集过程中的能耗,但经济评估仍需加强。此外,当前的研究主要集中于单组分气体或双组分混合气体,未来的研究应多开展使用液体吸收剂捕集多组分混合气体中的CO2。
碳捕集技术对于实现碳中和目标不可或缺。特别地,将有机固体废弃物高值化为多孔炭吸附剂并捕集CO2,被认为是一种能够同时缓解气候变化以及固废污染的可持续方法,因此其吸附剂的合成与应用得到广泛关注。近年来,除化工、材料、热工研究方法外,在该领域内许多学者应用分子模拟、机器学习、生命周期评价等研究方法,在固废高值化为CO2吸附剂方面进行了卓有特色的交叉研究。然而,上述交叉研究仍较为分散,缺乏脉络总结,其丰厚潜力还未得到系统阐明。本文综述了固废高值化为多孔炭吸附剂的研究进展,除常规工艺方法、制取吸附剂的性能水平外,侧重于展示该领域中应用的交叉研究,包含分子模拟、机器学习、生命周期评价三方面。本文通过脉络梳理可为该领域内交叉研究的潜在发展方向提供指引。
离子液体包括咪唑类、胆碱类、铵类、季类、吡啶类、吡咯烷类等,是一种具有难挥发、不易燃、对热稳定、溶解能力强等优点的绿色溶剂,可充当高效萃取剂或萃取添加剂,用于液相中酚类物质的萃取分离。本文系统地介绍了不同类型离子液体萃取液相中酚类物质的机制和性能,全面追踪了离子液体萃取分离液相中酚类物质的最新研究进展,深入解析了离子液体萃取液相中酚类物质过程的影响因素,整体上分析了离子液体萃取液相中酚类物质存在的问题,最后展望了离子液体萃取液相中酚类物质的发展前景。未来离子液体萃取液相中酚类物质技术的发展方向为以下三个方面:一方面,开发低黏度、低水溶性、低毒性、低成本、高稳定性、高萃取率、高选择性、容易生物降解的离子液体;另一方面,离子液体容易与萃余相分离,回收后的离子液体可多次循环使用且能保持较好的萃取性能;最后,离子液体萃取剂与萃取器要高度统一、有机结合,才能达到最佳的萃取效能。
随着垃圾分类工作不断推进落实,厨余垃圾的分出量急剧增长。由于其极易变质,在收集、运输和储存过程中可能会对环境造成二次污染,厨余垃圾的处理问题逐渐成为人们的研究热点。现有的主要处理技术有填埋、焚烧、好氧堆肥、厌氧发酵等,由于焚烧和填埋的方式是非常不环保的,好氧堆肥和厌氧发酵具有良好的资源化属性,水解产酸是厌氧发酵技术的一个研究方向,厨余垃圾是产酸的合适原料。因此,本文针对水解产酸技术发展进行了梳理和分析,基于厨余垃圾水解产酸的代谢机理,重点介绍了影响厨余垃圾产酸效果的两种因素,即水解微生物和水解条件。针对挥发性脂肪酸的不同应用场合,分别讨论了其所需的酸类组成,分析总结了不同产酸微生物的类别及其产酸效果,在不同pH、温度、有机负荷以及投加试剂的条件下其对产酸的影响,并针对定向产酸需求提出解决方案,希望为未来研究提供支持。
餐厨垃圾的产量逐年升高,由于其高含水、易腐败等特性,传统处理方法并不能将其妥善处置。厌氧发酵在处理餐厨垃圾方面具有成本低廉、二次污染小等优势,其主要产物挥发性脂肪酸(VFAs)附加价值高、应用范围广、便于存储和运输,是一种极具潜力的餐厨垃圾资源化利用方法。然而汇集在餐厨垃圾中的外源物质(如表面活性剂、聚乳酸塑料等),进入厌氧发酵系统后会对产酸发酵的过程造成影响。基于此,本文首先介绍了餐厨垃圾产生、理化特性以及危害,对目前采用的餐厨垃圾处理方法进行综述,然后在梳理餐厨垃圾发酵产挥发性脂肪酸原理的基础上阐述了餐厨垃圾发酵产挥发性脂肪酸的研究现状,最后论述了表面活性剂、聚乳酸塑料等外源物质对餐厨垃圾产酸发酵的影响,以期为餐厨垃圾的发酵产酸过程调控提供参考。
生物处理法是污水处理领域的核心技术,其中的生物膜法因具有耐冲击负荷、污泥产量少、运行管理方便等优势,已在全球范围内得到广泛关注。生物膜载体作为微生物附着生长材料,在生物膜处理工艺中起到关键作用,直接影响工艺的处理效果。然而,目前所开发的生物膜载体大多只能为微生物提供适宜稳定的生态位,并不具有强化污水处理效果的能力。为此,本文围绕五种能够提高污染物降解效率的新型生物膜载体(缓释生物膜载体、氧化还原介体生物膜载体、磁性生物膜载体、亲水改性生物膜载体、亲电改性生物膜载体)进行讨论,详细阐述了其具体分类与作用机理,并针对其今后研究方向与未来发展提出建设性建议,以期为未来大范围提标改造污水处理厂提供理论参考。
随着新能源汽车的迅速发展,动力电池迎来“退役潮”。双碳背景下,为实现废旧动力电池的回收利用,我国逐步出台相关政策来解决该过程中的技术与管理问题。然而,当前政策体系仍处于摸索阶段,缺乏经验,国家和地方政策在多方面存在差异,并受多种因素影响。本文总结了废旧动力电池回收利用过程中国家及地方政策现状,从年份、地区、侧重角度等方面进行分析,并探讨了市场、技术、资源和能源结构现状对政策不同程度的影响。研究发现政策在不同年份的变化明确了其发展阶段,不同地区的政策在数量和发展走向等方面存在较大差异;对市场规模和相关企业研究发现,三元锂电池和磷酸铁锂电池为主的回收市场缺乏政府指导,回收技术的进展和应用可作为政策更新优化的依据;电池中所含资源的分布、供应和能源结构起到警示作用,倒逼国家对动力电池回收的要求提升。基于以上分析,本文提出“4C”政策原则,为循环经济背景下的我国废旧动力电池回收利用过程政策制定和优化提供参考依据。
共价有机框架(COFs)是一类由轻质元素通过共价键连接的具有周期有序的新兴多孔晶体材料,具有比表面积大、孔隙可调、热稳定性高、结构易修饰等特点,是环境修复领域中吸附去除有机污染物的理想材料。本文主要综述了近年来氮基键、离子型、接枝官能团、手性、复合功能化五种不同类型COFs材料吸附去除药物、农药、染料、工业副产物等有机污染物的研究进展。首先,从COFs拓扑结构和孔壁化学环境两个角度揭示了COFs材料捕获有机污染物有效路径,分类讨论了其吸附机理机制;接着,分析了五种不同类型COFs材料的具体合成路径及其吸附应用效果,并简要归纳了相应性能指标参数;最后,针对目前 COFs材料在环境修复领域中工业化大规模生产面临的实际问题提供了一些建议,总结了“自下而上”、“后合成”两种策略调控COFs高效吸附与特异性选择相匹配面临的挑战,并指出基于构效结合思维获得性能良好的COFs材料仍任重道远。
煤气化渣的减量化、资源化和无害化是目前煤化工行业的研究热点,对其物理化学特性及重金属含量与环境风险的研究是实现以上目标的基础。以宁东基地某煤化工生产企业的煤气化渣为研究对象,研究了粗渣和细渣的结构组成及主要金属元素赋存形态与环境风险。结果表明,煤气化渣由残炭和灰分(主要成分为SiO2和Al2O3,质量分数分别为50%和15%左右)组成。粗渣灰分含量高(质量分数>90%)且颗粒致密光滑,细渣残炭含量高(质量分数约20%)且孔隙丰富。含量高于500µg/g的金属元素主要富集在粗渣中,低于200µg/g的金属元素在细渣中富集。细渣中金属元素稳定性较低,特别是Cd,其非稳定态占比高于70%,且风险评价指数为34.16,环境风险高。本研究旨为煤气化渣的资源化和无害化处理提供基础数据。
以钢渣为原位源、硅酸钠为活化剂合成多级孔结构的铁质水合硅酸钙(Fe-CSH),并将其作为吸附剂高效去除溶液中的Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)等重金属。重点探究初始溶液pH、Fe-CSH投加量和溶液初始浓度对Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)吸附性能的影响,并通过吸附动力学、热力学以及X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、比表面积分析、X射线光电子能谱等手段对其吸附机理进行解析。结果表明,Fe-CSH对Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)的吸附过程均符合拟二级动力学模型,对Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)的吸附符合Langmuir模型,而对Zn(Ⅱ)的吸附更符合Freundlich模型,去除容量分别为1546mg/g、483mg/g和369mg/g;通过物理吸附、离子交换、沉淀和配位络合等作用机制实现重金属Pb(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)的高效去除。本研究遵循“以废治废”环保理念,对利用固体废弃物合成吸附剂的资源化利用和污水净化处理都具有重要意义。
随着工业的迅猛发展,尤其是采矿冶炼等行业的快速扩张,造成了严重的土壤重金属污染问题。为实现重金属复合污染土壤同步修复,以川南某铅锌矿区周边农田土壤为研究目标,通过土培实验,考察施加不同比例壳聚糖(CS)和4种改性壳聚糖材料对污染土壤的基本理化特性、土壤中重金属(Cu、Pb、Zn、Cd)二乙烯三胺五乙酸(DTPA)有效态及赋存形态的影响,阐释重金属迁移特性,筛选出对目标重金属钝化效果最好的材料。结果显示,在Cu、Pb、Zn、Cd复合污染农田土壤中,施用不同比例CS及改性壳聚糖材料后,土壤pH、有机质含量(OM)和阳离子交换量(CEC)均得到提升,整体呈随添加量增加而上升的趋势;在一定比例CS处理下,Cu和Pb有效态含量均有所增加,而4种改性壳聚糖钝化剂均能降低Cu、Pb、Zn、Cd有效态含量,从而有效降低了复合重金属污染的生物有效性和可迁移性;同时,5种材料的加入均能有效促进土壤中弱酸提取态Cu、Pb、Zn、Cd转化为稳定的残渣态,向土壤中添加质量比为2.5%的环氧氯丙烷改性壳聚糖-生物炭复合材料(ECS-B)时钝化效果最佳。本研究表明,环氧氯丙烷改性壳聚糖-生物炭新型复合材料钝化Cu、Pb、Zn、Cd复合污染土壤效果显著,在重金属复合污染土壤修复领域具有一定的应用潜力。
针对有机胺湿法烟气脱硫过程能耗高的问题,本文开发了一种新型的N,N′-双(2-羟乙基)哌嗪有机胺(BHEP)/二乙二醇二乙醚(DEGDEE)水系液-液相变吸收剂,并研究其吸收解吸SO2性能及相变机理。结果表明,BHEP与二氧化硫(SO2)反应生成了极性较强的铵盐,与非极性醚差异较大,产生盐析效应而导致其分相。上相中DEGDEE的浓度很高,质量分数大于97%,胺、SO2和水的质量分数低于1%,可直接循环使用;约有99%以上的胺和SO2富集在下相,只需对下相解吸,从而大大地降低了能耗。有机胺BHEP和DEGDEE的浓度越高,越易发生相变,下相体积占比和DEGDEE分配率越小,SO2和BHEP的分配率几乎不受影响;两者浓度太高时还会发生吸收前分相。DEGDEE对SO2的物理吸收使体系的吸收能力提高,在质量分数15% BHEP水溶液中加入质量分数20%的DEGDEE后,循环吸收容量和解吸率分别提高了6.43%和10.59%,能耗降低了13.69%,该相变吸收剂具有较好的应用前景。
将废塑料转化为可用的能源或燃料,可以缓解塑料废弃物增加和化石能源减少带来的环境问题。为实现塑料高效热转化制备氢能,本文提出一种塑料热解耦合等离子体催化重整制氢的新路线。采用嵌有同轴介质阻挡放电(DBD)等离子体区的两段式固定床反应器,探索低温时高密度聚乙烯(HDPE)、聚丙烯(PP)和聚苯乙烯(PS)在单独加热、单独等离子体重整、单独催化重整和等离子体催化重整模式4种重整模式下的产物分布。结果表明:相较于单独加热模式,单独等离子体和单独催化重整模式均可提高气体产率,尤其是H2;等离子体和催化剂具有协同作用,等离子体催化重整模式可大幅提高气体产率,其中高密度聚乙烯的H2选择性最高(66.44%);催化剂上的碳沉积和孔隙堵塞导致催化剂烧结严重程度顺序:HDPE>PP>PS。等离子体放电可以改善催化剂表面的碳沉积和金属相聚集问题,增加催化剂的比表面积和孔体积,减小平均孔径。因此,热解耦合等离子体催化重整系统为优化塑料能源生产提供了有效的参考方案。
以七水合硫酸亚铁和无水硫酸铁为金属盐,均苯三甲酸为配体,活性碳纤维(ACF)为基材,在室温下采用原位生长法制备了MIL-100(FeⅡ/FeⅢ)/ACF复合材料。研究了复合材料的制备工艺和应用工艺对活性艳蓝KN-R光催化脱色效果的影响,并探讨了其光催化脱色的机理。结果表明:Fe2+与Fe3+的摩尔比为3∶1,原位生长20h条件下制备的复合材料,在1000W氙灯光照下处理120min,对加入0.32mL/L H2O2、pH为3.0、浓度为80mg/L的活性艳蓝KN-R染液的脱色率可达97.1%以上,而且在染液pH=3.0~6.2的范围内脱色率均在95.8%以上,重复使用5次后脱色率有所降低,但仍然可达85.5%。通过自由基捕获实验,发现在光催化体系中起主要作用的是羟基自由基(·OH)和光生空穴(h+)。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)对复合材料进行了表征,结果显示MIL-100(FeⅡ/FeⅢ)成功负载在ACF上,与MIL-100(FeⅡ)/ACF相比,MIL-100(FeⅡ/FeⅢ)/ACF的活性位点的结合能要高0.2~0.3eV。
石油烃是环境中一种难降解的物质,物理化学修复技术成本高、能耗大且不利于环境恢复。杂色云芝(Trametes versicolor)的菌丝能够均质化土壤,是石油烃生物修复的潜在微生物。本文以不同类型石油烃污染为研究对象,以降解率为考核指标,探究杂色云芝对不同类型石油烃的降解性能。在此基础上,研究杂色云芝对石油烃污染土壤的生物修复作用及对温室气体释放的影响,为石油烃污染土壤的生物修复技术应用提供理论指导。结果表明:杂色云芝能有效降解不同类型石油烃,4天内正十六烷被去除了53.55%,9天内原油被去除了21.61%。利用杂色云芝降解模拟污染土壤中的石油烃,修复15天后,正十六烷的去除率达到32.68%,原油的去除率达到4.84%。正十六烷污染的土壤中,污染物被降解并以CO2和CH4的形式释放到环境中,在原油污染的土壤中,CH4的释放量较少,而CO2和N2O的释放量增加。研究结果证明了杂色云芝修复不同类型石油烃污染土壤的可能性,提供了生物修复能产生更少温室气体的理论依据。
我国水资源匮乏、环保要求日益增强,开展燃煤烟气水分回收与颗粒物协同脱除具有十分重要的意义。本文搭建了烟气水分回收实验系统并建立了数值模拟模型,研究了不同因素对收水率和传热系数的影响,发现影响收水率的主要因素为烟气速度和烟气温差,烟气速度3m/s、烟气温差13.2℃时,收水率为51.77%;影响传热系数的主要因素为烟气速度和烟气与换热管壁面的过冷度,烟气速度9.6m/s、冷却水温度35℃时,传热系数为274.84W/(m2·K)。搭建了颗粒物协同脱除实验系统,发现当过冷度从0℃增加到4℃时,颗粒物脱除效率从3.07%增大到29.28%;烟气速度从1.4m/s增大到6.4m/s时,颗粒物脱除效率从29.28%降低至7.40%。
元素的迁移与富集特性对煤气化装置的长周期稳定运行有重要影响。本文运用X射线衍射、X射线荧光光谱分析等手段,对气流床水煤浆气化装置使用的煤及气化后的粗细渣进行了研究,发现Na、P、V、Ti等元素较容易在细渣中富集,Fe、Ca、Cr元素则容易在粗渣中富集。热力学计算结果表明,气化过程中V元素主要是以气态V2O3或VO2的形式存在;高温下S元素大部分以气态COS和H2S等形式存在。在升温过程中Cr元素与Mg、Fe结合生成固相MgCr2O4、FeCr2O4,1100℃后Cr元素较容易以CrO及Cr2O3形式存在于液态熔渣中。在管式炉中开展了弱还原性气氛实验,探究了温度对煤灰中元素富集的影响特性。结果表明,气化温度越高,Na、S元素易向气相富集,Ca、Fe、Cr元素易在熔渣中富集。
以氨水为吸收剂进行CO2化学吸收时,为抑制氨挥发,一般需要在高温高压条件下对富CO2氨水进行热解吸,能耗较高。基于此,本文提出在氨水富液中添加生物质灰,通过生物质灰的CO2矿化特性来实现氨水富液解吸与CO2固定,并探究了生物质灰矿化解吸氨水富液的可行性、氨水贫液的沼气CO2再吸收特性以及氨水在“CO2吸收-生物灰矿化解吸”中的循环稳定性。结果表明,在氨水富液中添加生物质灰,能有效解吸氨水富液,且解吸后获得的氨水贫液具备良好的CO2再吸收性能,净CO2吸收能力最高可达0.32mol/mol。在常压条件下,氨水富液的CO2负荷降幅随生物质灰添加量及反应温度的增加而增大。在初始CO2负荷为0.6mol/mol的氨水富液中添加生物质灰进行解吸时,当添加量从50g/L提升至250g/L时,富液CO2负荷降幅从18.83%急剧上升至94.17%。与直接添加CaO解吸相比,生物质飞灰矿化解吸氨水富液时,氨水的CO2循环吸收能力略低,但在5个“吸收-解吸”循环周期里,氨水的平均净CO2吸收能力仍能达到0.24mol/mol。
印染废水中的有机染料处理在水处理技术中长久以来都是一大难题,电/高锰酸钾/过一硫酸盐体系(EC/PM/PMS体系)可以高效地降解活性黄K-RN等难降解有机污染物,但其降解机制还尚未明确,且锰类物质能否活化PMS产生活性物质以及PMS活化机理还需进一步探究。因此,本文研究了EC/PM/PMS体系在降解印染废水时活性物质的类别和产生途径,同时确定了锰类物质在其中的作用机理和PMS的活化过程。结果表明,EC/PM/PMS体系是一种包含自由基氧化和非自由基氧化的复合体系,体系中由PM还原生成五价锰、六价锰和无定形二氧化锰活化PMS。此外,明确了活性氧类自由基氧化是活性黄K-RN降解的主要路径,占比为95.3%,电极直接氧化占比2.1%,非自由基氧化占比仅为2.6%。
随着光伏行业快速发展,我国将迎来光伏组件退役高峰期,废旧晶硅光伏组件回收市场前景广阔。其中,回收完整硅电池片不仅具有环保意义,同时具有经济效益。现有回收方法如热解、机械拆解、化学溶解法等存在诸多问题。本文对N,N-二甲基丙烯基脲(DMPU)预处理耦合热解回收废旧晶硅光伏板进行研究。通过实验探究不同DMPU预处理条件对硅电池片完整率、背板去除率以及不同热解条件对硅电池片完整率的影响,得出使硅电池片完整率最高的实验条件为先在200℃下进行60min DMPU处理后再于480℃下热解60min;去除背板的最佳实验条件为将光伏板置于200℃的DMPU中处理30min。最后,对DMPU耦合热解回收废旧晶硅光伏板的实际应用进行的能耗与碳排分析表明本文使用的方法具有显著的节能减排效益。
为了探究同步硝化反硝化除磷颗粒污泥系统的快速启动,本研究首先通过饥饿-饱食、逐步缩短沉淀时间的培养方式进行污泥造粒;其次通过定期投加30mg/L的NO2--N,提供高浓度亚硝酸盐环境以强化氮磷去除;最后进一步提高系统氮负荷,考察其运行氮磷去除效率。系统在28天的培养下实现污泥快速颗粒化,MLSS稳定在5.6~6.2g/L,SVI30/SVI5达到0.96,颗粒沉降性能良好。通过亚硝酸盐强化,系统厌氧释磷量从3.51mg/L提升至29.4mg/L,同时NOB活性被抑制,实现短程硝化反硝化除磷。系统在C/N/P质量比为420/80/10的条件下,实现了99.85%的总氮去除与99.43%的磷去除。微生物群落分析表示在该启动策略下Acinetobacter菌属占据主导地位。