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2018年 第37卷 第03期 刊出日期:2018-03-05
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本期封面、中英文目次表
化工进展. 2018, 37(03): 0-0.
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化工进展. 2018, 37(03): 0-0.
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特约评述
化学工业的转型升级和过程系统工程(PSE)
杨友麒
化工进展. 2018, 37(03): 803-814. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-2266
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针对我国化学工业的转型升级问题,本文首先介绍了此次转型升级的时代背景,即国际上第四次工业革命正在迅猛展开,而国内正面临经济结构的第二次转型,由传统的工业化社会向现代服务型社会转变。其次,文中简要介绍了我国化学工业"大而不强"的问题,在此基础上论证转型的主要方向,即未来十年我国化学工业应具备的主要特征。最后从过程系统工程(process systems engineering,PSE)学科角度,说明可以在以下一些方面为化学工业转型升级做出贡献:以客户为中心的新产品开发;新工艺过程的多尺度开发放大;为化工制造的智能化转型升级提供理论指导;为化工企业的节能、节水和生态文明建设提供理论指导等。
化工过程与装备
智能化风险及可操作性(HAZOP)分析系统研究进展
周广文, 杨霞, 郑世清
化工进展. 2018, 37(03): 815-821. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1061
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通过梳理智能化风险及可操作性(HAZOP)分析的各类方法,将其分为定性分析和定量分析两大领域,详细介绍了不同的研究方法及其优缺点,并结合实例对有代表性的方法作了详细阐述。智能化HAZOP定性分析系统的研究主要集中在建立专家知识库的方法上,其中基于深层知识建立专家知识库的研究相对较多,该方法虽然能够揭示偏差产生的机理、传递路径,但是分析结果准确度较差。基于经验知识、定性分析与定量分析相结合及基于动态模拟的HAZOP定量分析是实现智能化HAZOP定量分析的3种主要方法,是由模糊定量向精确定量、由静态分析向动态分析发展的过程。基于动态模拟的智能化HAZOP定量分析不仅研究偏差的数值,而且研究偏差的持续时间对过程系统的影响,分析结果更加精确,是较为完善的定量分析方法。该方法借助于商用模拟软件,使不具备丰富经验的分析人员也可以完成精确的HAZOP分析。"动态偏差的阶梯化求解法"使分析动态偏差方便、易行,基于该方法建立的偏差"层级"模型充分说明了处于不同层级的偏差对过程系统的不同影响。在分析智能化HAZOP分析系统发展历程基础上,结合最新研究进展,预测了其发展趋势。
NH
3
-SCR工艺中硫酸铵盐的生成与分解机理研究进展
唐昊, 李慧, 杨江毅, 蔺卓玮, 庄柯, 陆强, 李文艳
化工进展. 2018, 37(03): 822-831. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-0797
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以氨为还原剂的选择性催化还原(NH
3
-SCR)脱硝法具有脱硝效率高、选择性好和技术完善等优点,是目前应用最广泛的燃煤电厂等行业的烟气脱硝技术。然而,烟气中的SO
2
流经SCR催化剂时,在V
2
O
5
的催化作用下部分氧化为SO
3
,随后与NH
3
和水蒸气反应生成硫酸氢铵和硫酸铵。当烟气温度低于硫酸铵盐的凝结温度时,会沉积在催化剂、空预器及其附属设备上,引发诸多严重的问题。本文首先介绍了硫酸铵盐的形成机理,随后从反应物浓度和反应温度等角度概括了影响硫酸铵盐生成的因素,分析了硫酸铵盐的沉积及其所带来的危害。然后介绍了硫酸铵盐的分解机理,重点分析了催化剂与硫酸氢铵之间的相互作用,指出了这种相互作用对硫酸氢铵分解的影响,由此提出了控制硫酸铵盐生成的措施。最后指出,系统研究NH
3
-SCR工艺中硫酸铵盐的生成与分解机理将为催化剂的失活与再生、低温SCR催化剂的开发和燃煤机组等相关设备的设计和运行优化等提供理论依据。
大型甲苯歧化与烷基转移技术的实践与思考
贺来宾, 杨卫胜
化工进展. 2018, 37(03): 832-836. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1140
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在对二甲苯产品对外依存度、国内市场需求持续增长和装置生产成本竞争等因素影响下,我国新建对二甲苯生产装置的市场欲望强烈,单装置生产规模不断突破。作为对二甲苯联合装置组成部分的甲苯歧化与烷基转移装置处理量不断增加,单套规模已达300万吨/年,大型化问题不断显现。本文针对不同规模的甲苯歧化与烷基转移装置进行了比较,分析和探讨了300万吨/年或以上规模的装置在大型化过程中面临的关键设备放大、工艺优化节能等问题,提出了单元设备强化、采用甲苯和碳九重芳烃分开处理的组合工艺技术、采用新节能工艺降低能耗等装置优化策略。相关思路的实现有利于解决甲苯歧化与烷基转移装置的大型化问题,使技术大型化的同时,技术竞争力得到同步提升。
光伏材料切割废液中的Si和SiC旋流分离过程
袁惠新, 华炜杰, 付双成, 叶娟, 程志平
化工进展. 2018, 37(03): 837-844. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1042
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太阳能硅片切割废料中的硅和碳化硅分离回收对于资源回收和环境保护具有重要的意义。根据硅和碳化硅微细颗粒易团聚且难用化学方法分离的特点,本文利用重介质微型旋流器分离技术,通过实验研究和数值模拟,探究进料流量和底流分率对重介质微型旋流器分离性能的影响。数值模拟采用CFD软件Fluent 6.3.26研究流场和颗粒运动轨迹,实验用微型旋流器直径为10mm,分离粒度分布为0.3~25μm的硅和碳化硅混合粉料。结果表明,硅的分离效率随着进料流量的增大先增大后趋于稳定,且当进料流量达到0.13m
3
/h时,分离效率不再增大。不论介质是水还是重介质溶液,当底流分率增大时,旋流场内的轴向速度减小,而切向速度先增大后减小,硅的分离净化效率先增大后减小,当底流分率为0.6左右时,硅的分离净化效率达到最高值。旋流分离硅和碳化硅时,介质采用重介质溶液分离效果更好。
内置活动内构件回转窑内二元颗粒的运动混合研究
张立栋, 韦庆文, 李连好, 王擎, 李少华, 秦宏
化工进展. 2018, 37(03): 845-852. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1046
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采用离散单元法(DEM)对内置活动内构件回转窑内二元颗粒的运动混合进行了数值模拟。探讨了添加不同长度活动内构件时(回转窑转速、活动内构件宽度及厚度均固定)示踪颗粒的运动轨迹以及颗粒整体的运动模式。用接触数指标来定量评价颗粒的混合程度,比较了添加不同长度活动内构件时回转窑内二元颗粒的混合程度。结果表明:当活动内构件长度分别为0、13mm、21mm、29mm和37mm时,长度越长,示踪颗粒运动轨迹的遍历区域越大,运动轨迹稀疏区和密集区的差别越小,比起无内构件,添加活动内构件时颗粒的运动方向更加随机,运动轨迹更加紊乱。因活动内构件的存在,颗粒的运动模式由滚落模式变为阶梯模式。活动内构件的扰动和搅拌作用可以有效增强二元颗粒之间的混合。活动内构件存在一个最优长度,过长或过短都不能获得最理想的增混效果。
碳酸氢铵溶液中偏钒酸铵的冷却结晶
郭雪梅, 王少娜, 杜浩, 冯曼, 郑诗礼, 张懿
化工进展. 2018, 37(03): 853-860. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1092
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针对钒渣空白焙烧-铵化浸出新工艺产生的浸出液,在对NH
4
HCO
3
-NH
4
VO
3
-H
2
O溶解度数据进行分析的基础上,采用冷却结晶分离方法分离溶液中偏钒酸铵。采用程序控温冷却方式考察了碳酸氢铵浓度、降温速率、搅拌速率、晶种添加量等因素对偏钒酸铵从70℃冷却结晶至40℃时结晶率、产品粒度、形貌等的影响,明确了偏钒酸铵冷却结晶规律,建立了偏钒酸铵从碳酸氢铵母液中高效结晶分离方法,获得了结晶最佳工艺条件。在碳酸氢铵浓度10g/L、降温速率0.36℃/min、搅拌速率200r/min、晶种添加量1.0%时偏钒酸铵结晶率可达94.28%,得到的偏钒酸铵晶体纯度为99.5%,产品粒度均匀,平均粒径约为152μm,晶体成规则棱柱状结构。
流场形态对旋风分级器性能的影响
孙占朋, 孙国刚, 独岩
化工进展. 2018, 37(03): 861-866. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1116
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气流分级器性能的优劣很大程度上取决于流场分布,改变常规旋风分级器的切向进风口位置,在分级空间建立不同类型的离心流场,采用数值模拟和分级试验手段分析了分级流场形态对颗粒运动过程和分级性能的影响。结果表明,传统旋风分级器边壁下行流造成粗粉中细颗粒夹带较多,影响分级精度;新型旋风分级器内形成上下两个旋涡,上旋涡均为上行气流,其流量约占总风量的80%,下旋涡携带细颗粒较少,降低了细颗粒进入粗组分的概率;上旋涡可实现对边壁区的细颗粒的轴向淘洗、再分级,提高了分级精度。试验结果表明,入口气速从10m/s增加至22m/s。相较于传统旋风分级器,新型旋风分级器的分级性能明显改善,分级精度指标平均提高27%,压降损失为传统旋风分级器的53%~62%。
失效情景下气体探测器多目标布置优化
章博, 赵日彬
化工进展. 2018, 37(03): 867-874. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1122
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目前有关气体探测器布置优化研究较少考虑探测器的失效情景,本文以某柴油加氢装置的硫化氢气体探测器布置优化为例,提出一种失效情景下气体探测器多目标布置优化方法。首先对待检测区域的潜在泄漏源进行辨识,构建泄漏场景集并进行场景缩减,通过计算流体力学方法预测泄漏实时浓度场。其次,以时效性和鲁棒性作为评价指标,以考虑泄漏场景概率和探测器失效概率的检测时间最小化、探测器网络鲁棒性最大化作为优化目标函数,并结合逻辑约束条件建立数学模型。在此基础上,采用基于模拟退火的多目标粒子群算法对模型进行求解,得到Pareto非劣解集,采用理想点逼近法(TOPSIS)对Pareto解集进行排序得到最优方案,最后决策者可根据不同需求确定最终布置方案。
热负荷分配比例对抽凝-背压供热机组能耗影响
杨志平, 时斌, 李晓恩, 王宁玲
化工进展. 2018, 37(03): 875-883. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1158
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抽凝-背压供热模式是实现能量梯级利用、降低火力发电煤耗的有效途径,研究不同室外温度下供热凝汽器与尖峰加热器热负荷分配比例对机组能耗的影响,确定最佳热负荷分配比例,是抽凝-背压供热机组节能降耗的核心问题之一。本文利用热网变工况模型及Ebsilon软件仿真,以某310MW抽凝-背压供热机组为研究对象,分析了供热期不同温度下供热凝汽器与尖峰加热器热负荷分配比例不同时机组的发电功率及煤耗。结果表明:对于抽凝-背压热电联产机组,并非供热凝汽器热负荷比例越高而发电功率越高,供热期不同阶段,机组发电功率随供热凝汽器热负荷变化呈现不同规律;相同室外温度下,供热凝汽器与尖峰加热器热负荷分配比例对机组能耗影响很大,凝汽器热负荷比例不同时,其极差最小值和最大值分别为2.02g/(kW·h)和5.50g/(kW·h)。
基于不同润湿性微细通道过冷沸腾起始点(ONB)的实验研究
罗小平, 王文, 廖政标, 郭峰, 吴迪, 张霖
化工进展. 2018, 37(03): 884-892. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1223
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为了研究微细通道壁面润湿性对过冷沸腾起始点(ONB)的影响,采用CuCl
2
溶液刻蚀普通光滑表面微细通道得到超亲水表面微细通道,再用氟硅烷溶液修饰超亲水表面微细通道得到超疏水表面微细通道。以R141b为实验工质,在压力为170kPa、质量流率302.7~417.2kg/(m
2
·s)、热流密度2.17~29.9kW/m
2
的工况下进行流动沸腾实验。结果表明:超疏水表面微细通道ONB点的过热度最低,普通光滑表面微细通道达到ONB点所需过热度最高;随着热流密度的增大,距离出口最近的测点最先开始沸腾,达到ONB点所需过热度也为最小;随着质量流率的增大,ONB点的过热度逐渐增大。本文选取了7种典型的ONB点处壁面过热度预测公式,将实验值与公式预测值进行对比,发现HSU模型的预测效果最好,对光滑/超亲水/超疏水表面微细通道ONB过热度预测平均绝对误差(MAE)值分别为13.1%、20.8%和21.5%。为了更好地预测具有特殊润湿性表面的ONB过热度,引入表面能参数对HSU模型进行修正,预测精度大大提高。
四边形外循环膜生物流化床内液相涡结构特性
董亮, 曾涛, 刘少北, 王荣麟, 张长练
化工进展. 2018, 37(03): 893-905. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1280
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针对研究开发的四边形外循环膜生物流化床,构建了气固液三相流可视化平台,应用激光粒子图像测速(PIV)技术分析了曝气强度对流化床液相流场特性的影响,结合涡量法和旋涡强度法分析了旋涡结构特性,初步剖析了流化床多相流运动形成的机理。结果表明,流化床液相速度随曝气强度的增加而增加,流化床形成的环流有助于控制和降低气泡的附壁效应,曝气量分布和气液掺混效果更好,提高了气含率并降低了能耗,最终提高了污水处理效果。由于流化床降流区和升流区的冲击,使整个流化床形成了大量的小尺度涡;填料在整个床体中长期和稳定的流化机理为大量的小尺度涡把受作用下沉的颗粒托浮起来;冲击使得气泡与气泡的碰撞、破碎及合并概率增大,进而增加气液传质效率;固液接触面摩擦增强,进而造成载体生物膜细胞传质浓度边界层趋向不稳定,进而增加了固液的传质效率;气固液三相冲刷膜组件有助于抑制膜污染。四边形外循环膜生物流化床在传质、流化和抑制膜污染上具有独特的优势,是高负荷有机废水好氧生物处理的开发方向。
液滴撞击高温梯度表面的动态行为特性
罗黎明, 贾志海
化工进展. 2018, 37(03): 906-912. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1281
摘要
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以铜片为基底制备了微方孔结构浸润梯度表面,利用高速摄像技术对液滴撞击高温梯度表面的动态行为特性进行了研究。结果表明:在不同表面温度和韦伯数(
We
)下,液滴撞击在梯度表面上会出现5种不同的撞击模式,即润湿模式、接触沸腾模式、过渡模式、碎裂模式和反弹模式;当表面温度达到Leidenfrost温度时,液滴进入反弹模式,反弹液滴会沿着梯度能方向发生多次连续弹跳行为,且由于弹跳过程中能量的不断衰减,反弹高度逐渐减小直至趋于零。基于表面物理化学理论分析了液滴的定向弹跳行为,并利用图像处理技术,分析了弹跳液滴的动态特征。进一步地,通过液滴以相同
We
数撞击不同表面温度实验,研究了液滴在弹跳运动过程中反弹高度、铺展因子和运动的水平加速度变化特征,发现三者随反弹次数的增加具有相似的变化过程,即呈现先快速减小、后逐渐稳定的特征。水平加速度的与铺展因子的变化趋势具有一致性,从而验证了理论分析的合理性。
固液两相声共振混合数值模拟
张毅铭, 马宁, 王小鹏, 陈天宁
化工进展. 2018, 37(03): 913-919. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1292
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声共振混合作为一种解决力/热敏感超细材料均匀分散混合问题的新方法,其技术特点是混合容器工作在共振状态下使用不超过200Hz的振动产生低频声场促进混合。本文采用气固液三相流模型对一种固体、一种液体在声共振混合容器中的混合过程进行建模。固体颗粒与液体之间相互作用系数采用Gidaspow公式。采用固体颗粒体积分数标准偏差作为标准对混合均匀性进行了评价。计算结果表明,在100
g
振动加速度下容器中出现了体流现象,并初步计算了不同高宽比、不同激振参数条件下的混合特性,对计算结果进行了分析。最后利用自搭建的声共振混合样机,分别在低固含量、高固含量条件下进行实验,记录混合过程中固体颗粒的运动轨迹。实验结果初步验证了仿真模拟的正确性以及声共振样机的混合能力。
自吸式文丘里洗涤器引射特性实验研究
赵祥迪, 徐银谋, 王正, 孙万付, 袁纪武, 杨帅
化工进展. 2018, 37(03): 920-927. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1589
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为了优化自吸式文丘里洗涤器引射特性、改善气液分散效果,本文采用空气-水为工作介质,通过改变操作气速、液面高度及引入导流挡板等方式研究自吸式文丘里洗涤器引射特性变化规律。实验结果表明,自吸式文丘里洗涤器引射量、分散特征主要取决于喉部气相静压差、液面提升高度等操作因素以及导流挡板等文丘里管结构因素。喉部气相静压需大于洗消液液面提升所需压力才能实现对液相的引射功能,不引射流体时,喉部负压接近纯气相流动,一旦开始引射流体,喉管处有效吸液压差明显降低,引射量大小与文丘里环隙通道液体两侧静压差线性相关。增加导流挡板后文丘里出口处气液分散效果增强,平均雾滴粒径降低,相同能耗下引射量降低,约为无挡板时的15%。
能源加工与技术
微藻光合固碳效能研究:进展、挑战和解决路径
邓帅, 李双俊, 宋春风, 李洋
化工进展. 2018, 37(03): 928-937. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1106
摘要
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微藻固碳被认为是一种环境友好性较高的碳捕集技术,但其规模化发展遇到生产率低的瓶颈问题。为突破这一技术障碍,需要从机理层面深入研究微藻光合固碳的效能问题。本文围绕这一问题,首先综述了学界在生物特征、反应特征和效能特征3个层面的代表性研究,评述了技术发展趋势和局限性。其后,针对效能研究的跨学科特点,对3个主要挑战展开概述,并以典型制约因素的归纳展示了效能研究在方法论层面的复杂性。最后,为应对微藻光合固碳效能研究中的核心挑战,提出了对效能问题的再认识、跨学科特征的再把握和技术框架的再设计3条解决路径,并对涉及的关键技术进行了梳理,讨论了多学科和多尺度下、研究内容的串联和融合对效能研究的突破性意义。
生物基糠醛催化转化制备戊二醇的研究进展
樊冬娜, 刘晓然, 王喜成, 于奕峰, 陈爱兵
化工进展. 2018, 37(03): 938-946. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-0885
摘要
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生物基糠醛制备戊二醇的工艺相比于传统的石油基路线,具有原料来源广泛、生产过程绿色无污染等优点。本文总结了国内外以生物基糠醛为原料制备戊二醇的研究现状,并对应用于糠醛催化加氢制备戊二醇的铑、铱、铂、铜基催化剂分别进行了归纳整理,同时详细论述了两种糠醛氢解路线,即糠醛加氢分别以糠醇和四氢糠醇为中间体而氢解生成戊二醇的过程。在此基础上,提出了解决目前糠醛氢解制备戊二醇过程中存在的反应物浓度低、活性差、反应压力高等问题的建议。对未来从经济、环保等多角度出发设计并完善生物基戊二醇的生产工艺以及拓展高效利用生物基糠醛制备下游精细化工产品的方法做出了展望。为开发在温和条件下高效、稳定的催化生物基糠醛氢解的催化剂体系提供了参考。
煤基石脑油半再生催化重整制芳烃的工艺
朱永红, 淡勇, 王莉莎, 李冬, 李稳宏
化工进展. 2018, 37(03): 947-955. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1034
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采用工业铂铼双金属重整催化剂Pt-Re/γ-Al
2
O
3
开展了煤基石脑油半再生固定床催化重整单因素实验,并采用响应面法对工艺参数进行了优化与分析,最后对优化工艺条件下实验产物进行了分析。结果表明:加权平均入口温度(
WAIT
)、压力(
P
)、液时空速(
LHSV
)等操作条件对煤基石脑油芳烃型半再生重整产品质量、芳烃收率和C
5+
液体收率有很大的影响。煤基石脑油重整合适工艺参数区间:
WAIT
(500~520℃)、
P
(1.2~1.6MPa)和
LHSV
(2.0~3.0h
-1
);最佳工艺条件:
WAIT
为516℃,
P
为1.4MPa,
LHSV
为2.3h
-1
。优化工艺条件下芳烃收率达到了79.81%,响应面实验操作条件区间内,
WAIT
、
P
和
LHSV
对芳烃收率影响大小顺序为:
P
>
LHSV
>
WAIT
。相比于石油基石脑油重整,煤基石脑油重整不仅纯氢产率和氢气纯度更高,还可获得更高的苯-甲苯-二甲苯(BTX)产率,其中苯收率:甲苯收率:二甲苯收率近似为1:3:2。
三水磷酸钾耦合CaO对樟木粉热解特性及NO
x
前体释放特性的影响
赵冰, 金晶, 林郁郁, 李尚, 李焕龙, 张建超
化工进展. 2018, 37(03): 956-961. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1089
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利用生物质催化热解生产高附加值化学品具有广阔的应用前景,但热解过程中排放的NO
x
会对环境造成不利影响。本文利用热重-质谱联用技术(TG-MS)探究樟木粉热解特性及热解过程中主要NO
x
前体的释放特性,对比分析CaO耦合磷酸盐对樟木粉热解过程中NO
x
前体生成的反应过程的影响。实验结果显示,随着三水磷酸钾和CaO的加入,樟木粉热解过程中挥发性产物的释放量有所增加而固相产物的产率有所减少;同时,混合热解过程中生成的主要NO
x
前体的离子流强度曲线有所降低。这表明,三水磷酸钾和CaO的耦合作用,一方面能够改善樟木粉的热解特性,使热解过程更加彻底;另一方面能够有效抑制樟木粉中含氮化合物的一次裂解,延缓NH
3
等NO
x
前体的生成、减少HCN等NO
x
前体的释放。
面向国Ⅵ标准的汽油调合优化技术探讨与分析
何仁初, 陈海泉, 杨超文
化工进展. 2018, 37(03): 962-969. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1069
摘要
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多维度评价
面对愈加严格的国Ⅵ汽油标准,综合传统汽油调合效应模型和乙基模型的优点,本文以现有组分油,建立汽油可变调合效应辛烷值模型。仿真表明,可变调合效应模型预测精度更高。以现有工艺条件为基础,利用新模型对调合95号汽油的现有实际配方在国Ⅴ标准和京Ⅵ标准下进行优化,探讨面向国Ⅵ标准的汽油调合优化技术。研究针对汽油优化过程中的优化模式,即目标函数和约束条件。仿真表明因京Ⅵ标准对汽油烯烃、芳烃、苯等指标进行了加严,优化难度增加,普通调合优化模式在一定工艺条件下难以满足优化要求。针对此问题,采用更先进的优化模式,即将对配方的优化变成对配方增量的优化,约束条件同时进行相应改进。结果显示新的优化模式对调合优化过程起到改善的作用,提高了优化算法的寻优能力。因此,改进后的优化模式更适合未来国Ⅵ标准下的汽油调合优化过程。
水合物颗粒聚集频率影响因素及正交试验
宋光春, 李玉星, 王武昌, 姜凯, 施政灼, 姚淑鹏
化工进展. 2018, 37(03): 970-975. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1017
摘要
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水合物颗粒聚集频率研究对深水油气管道的流动安全保障和水合物浆技术的工业推广具有重要意义。本文首先定义了水合物颗粒的聚集频率并分别给出了纯水体系和油水体系中水合物颗粒聚集频率的计算公式。根据聚集频率计算公式,影响纯水体系中水合物颗粒聚集的因素主要为剪切速率、颗粒粒径、哈梅克常数和纯水黏度。影响油水体系中水合物颗粒聚集的因素主要为剪切速率、颗粒粒径、油水界面张力、接触角和油水黏度。然后,根据相关参考文献选取各影响因素取值并基于聚集频率计算公式分别计算并分析了各影响因素对水合物颗粒聚集频率的作用规律。最后,通过正交试验设计,分别确定了纯水体系和油水体系中各影响因素的影响次序及其最优组合。本文的研究成果可为深水流动安全保障和水合物浆技术提供理论支持。
焦炭气化反应性对抚顺气煤容惰能力的评价
蔡雪贞, 孙章, 王杰平, 孙晓伟, 梁英华
化工进展. 2018, 37(03): 976-983. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1149
摘要
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气煤是储量最丰富的炼焦煤,科学地评价其容惰能力对于提高气煤在配煤炼焦中的使用及降低配煤成本具有重要意义。本文将抚顺气煤的镜质组富集纯化后配入惰性组分(标准无烟煤)炼焦,以焦炭的气化反应特性评价抚顺气煤镜质组的容惰能力,并提出综合气化特性指数(
G
)、气化起始指数(
G
s
)、气化终止指数(
G
d
)3个指数考察焦炭的气化反应特性。研究结果表明,
G
、
G
s
、
G
d
随惰性组分的增加呈减小的趋势,且惰性组分质量分数为40%时,
G
、
G
s
、
G
d
出现骤降。运用Ozawa积分法计算气化活化能表明惰性组分配入量在20%~60%时,40%惰性组分的活化能相对较大。XRD和SEM分析也表明,惰性组分质量分数为40%时,所得焦炭基质致密均匀,芳香度大,晶格缺陷少。所以,抚顺气煤镜质组配入惰性组分的极限值是40%。
煤灰酸浸渣碳分法制备纳米白炭黑性能研究
田万军, 韩磊, 施正伦
化工进展. 2018, 37(03): 984-991. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1222
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为实现煤灰渣资源化高效利用,本文以煤灰酸浸提铝后的高硅残渣经焙烧制得的Na
2
SiO
3
溶液为原料,采用碳分法制取高附加值的纳米白炭黑。通过单因素法,采用比表面积测试法(BET)、邻苯二甲酸二丁酯(DBP)吸油值测定、透射电镜(TEM)、红外光谱分析(FTIR)、X衍射分析(XRD)等分析表征手段,研究不同的实验条件对制得的纳米白炭黑性能的影响,得到碳分法制取纳米白炭黑的最佳实验工况。实验表明,当硅酸钠溶液中SiO
2
质量分数为2%、CO
2
通气速率为0.5/min、溶液反应温度为65~75℃、反应终点pH为8时,通过陈化、过滤、洗涤、共沸蒸馏、烘干后,可得到粒径为20~40nm、DBP吸油值为3.10mL/g、比表面积为250m
2
/g、质量分数91.88%的性能最优纳米白炭黑。
工业催化
合成气直接法制取低碳烯烃铁基催化体系研究进展
马光远, 徐艳飞, 王捷, 王琼, 郑荣贵, 定明月
化工进展. 2018, 37(03): 992-1000. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-0981
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合成气直接法制取低碳烯烃因具有原料易得、流程简单和能源效率高等优势,成为了目前合成气应用领域一个新的热门研究方向。直接法转化方式主要有经由费托合成反应直接制取低碳烯烃(FTO)路径和经由氧化物-分子筛(OX-ZEO)过程直接制取低碳烯烃的双功能催化路线。本文简述了合成气制取低碳烯烃的主要工艺流程,重点聚焦在近年来费托合成反应直接制取低碳烯烃过程中铁基催化体系的研究进展,主要讨论了通过费托合成反应制取低碳烯烃中的反应机理,以及活性相、助剂和载体等因素对铁基催化剂反应性能的影响。此外,指出了当前研究存在的高低碳烯烃选择性与高反应活性难以兼得,产物中甲烷选择性过高等不足之处并对合成气直接法制取低碳烯烃的发展方向进行了展望。
氨分解制氢催化剂改性研究进展
邱书伟, 任铁真, 李珺
化工进展. 2018, 37(03): 1001-1007. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1086
摘要
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多维度评价
在氨分解制氢技术中催化剂的选取尤为重要,其组成、形貌结构、载体、助剂等均能影响催化剂活性发挥。本文综述了近几年国内外氨分解制氢催化剂的改性研究现状,对催化剂的形貌结构变化、不同载体的影响、助剂的添加、矿石及工业废品在氨分解中的应用进行了详细的介绍,指出有效发挥催化剂和载体、助剂等之间的协同作用,改善外部条件,对于实现氨分解制氢具有很好的潜在实用价值,进一步设计出低压、低温、高活性氨分解的新型催化剂,降低能量消耗是未来氨分解催化剂的研究方向。
Ni
2
P/ZrO
2
催化剂对苯酚的加氢性能
李晨芮, 罗昊, 孙越伟, 张瑞芹, 刘永刚
化工进展. 2018, 37(03): 1008-1013. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-0819
摘要
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采用浸渍法及热分解法合成了不同负载量的Ni
2
P/ZrO
2
催化剂,通过XRD、TEM和氮气吸脱附等多种手段表征其物理化学性质,并通过对苯酚的加氢处理来研究载体对Ni
2
P活性的影响。结果表明:Ni
2
P分散负载在ZrO
2
的表面,ZrO
2
载体降低了Ni
2
P的粒径,有效防止了Ni
2
P的聚集,显著提高了Ni
2
P对苯酚加氢脱氧的活性。在相同催化条件下,10%-Ni
2
P/ZrO
2
呈现出最佳催化活性。以10%-Ni
2
P/ZrO
2
为代表考察催化反应最优条件,在反应温度300℃、初始氢气压5MPa下反应2h,苯酚转化率达到90.8%,环己烷选择性达到91.7%。
一锅溶剂蒸发诱导自组装法制备助剂体相分布的Pd-Ba-Zn/γ-Al
2
O
3
催化剂及其蒽醌加氢性能
严润华, 蔡卫权, 卓俊琳, 王昕, 李旻哲
化工进展. 2018, 37(03): 1014-1020. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1035
摘要
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多维度评价
分别采用一锅溶剂蒸发诱导自组装法和等体积浸渍法制备了Ba-、Zn-助剂体相分布和表相分布的0.4% Pd-2.5% Ba-3.0% Zn/γ-Al
2
O
3
催化剂,并将其用于催化蒽醌加氢制氢蒽醌反应。采用XRD、TEM、SEM、EDS、N
2
吸附-脱附、XPS和高效液相色谱等表征与测试手段,对比研究了上述助剂引入及其分布方式对催化剂微结构和催化性能的影响。结果表明:添加Ba-、Zn-助剂后催化剂的最高氢化效率和氢化稳定性均有提高;Ba-、Zn-助剂由常规的表相分布变为体相分布后,催化剂的稳定性进一步提高,而氢化效率和蒽醌循环回收率基本相当。和常规助剂表相分布催化剂的制备过程相比,制备助剂体相分布的催化剂时,Ba-、Zn-在制备载体前体时一步引入,省去了分步浸渍助剂前体盐和后续的干燥、焙烧等过程,因而制备工艺大大简化、能耗大幅度降低、制备效率显著提高。
不同金属助剂对HZSM-5分子筛催化分解甲硫醇性能的影响
余杰, 何德东, 陈定凯, 刘峰, 刘江平, 刘攀, 赵雨桐, 许志志, 罗永明
化工进展. 2018, 37(03): 1021-1029. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1192
摘要
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多维度评价
采用浸渍的方式制备不同系列金属(Cr、La和Na)改性HZSM-5催化剂,并研究其对甲硫醇催化分解活性的影响以及分析相关性能差异的原因。通过XRD、BET、SEM、NH
3
-TPD、CO
2
-TPD、H
2
-TPR和XPS等表征手段对催化剂的物化性质进行测定,结果表明:不同系列金属改性HZSM-5对甲硫醇表现出不同的催化活性及影响效果,其中Cr和La改性HZSM-5能明显提高催化剂的催化活性,在500℃下可实现甲硫醇的完全催化转化,这主要归因于Cr的引入提高了催化剂的氧化还原能力,从而促进甲硫醇的催化分解;La的引入增加了催化剂表面的碱性位点,有利于甲硫醇在催化剂表面的吸附和活化。而Na改性HZSM-5表现出较差的催化活性,主要是由于过多Na的添加严重破坏了HZSM-5的骨架结构,从而导致催化剂的催化稳定性能降低。
负载金属催化剂的褐煤活性半焦脱除烟气中NO性能及机理
杨宁, 窦金孝, 赵永奇, 尹丰魁, 余江龙
化工进展. 2018, 37(03): 1030-1036. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1251
摘要
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多维度评价
对负载金属催化剂的褐煤活性半焦脱除烟气中NO的性能进行了研究,并对其反应机理进行了探讨。使用自制的脱硝剂在固定床反应装置上进行了脱硝实验;使用红外光谱仪(FTIR)和X射线衍射仪(XRD)对脱硝剂脱硝前后的表面官能团及金属活性相进行了分析。结果表明,金属铜作为催化剂具有优于其他金属的脱硝性能;在铜基催化剂中添加铁作为助剂的活性半焦具有更优的脱硝性能,其有效脱硝质量可达8.70g(基于100g活性半焦);金属催化剂的低价态活性相具有较高的催化活性,随着脱硝反应的进行,金属活性相被氧化成为活性较低的高价态,最终完全失活;复合金属氧化物铁酸铜能起到活性相"存储"作用,在反应过程中分解成为活性更高的金属活性相,从而提高了脱硝性能。
材料科学与技术
基于水通道蛋白的水处理仿生膜研究进展
顾正阳, 龚超, 杨望臻, 于水利, 姚启翰
化工进展. 2018, 37(03): 1037-1046. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1038
摘要
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多维度评价
膜分离技术目前已广泛应用于饮用水净化、污废水处理和海水淡化等各领域。传统的膜分离技术普遍存在水通量低和污染物截留率低等缺陷,而水通道蛋白(AQP)由于对水分子具有极高的选择渗透性,因此将水通道蛋白嵌入到传统的水处理膜中,可使制得的仿生膜发挥水通道蛋白的优势而具有更高的水通量及脱盐率。通过对近年来水通道蛋白仿生膜的相关研究进行归纳,介绍了水通道蛋白的分子结构和特异性透过功能,对各类仿生膜的制备方法及膜处理性能进行了总结和比较。最后,指出当前仿生膜技术存在机械强度差、化学性质不稳定及膜制备面积小等缺陷,并提出今后在提高仿生膜上AQP分子稳定性的同时应开发新型的膜制备技术和水通道材料,为制备高性能的仿生膜提供新的思路。
掺杂碳材料在锂空气电池中的应用研究进展
张英杰, 章艳佳, 曾晓苑, 李雪, 朱子翼, 董鹏
化工进展. 2018, 37(03): 1047-1053. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-0709
摘要
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多维度评价
锂空气电池具有理论能量密度高、成本低廉、环境友好等优点,受到学者们的广泛关注。本文首先介绍了锂空气电池的分类,并阐述了非水系锂空气电池的工作原理,回顾了传统碳材料和新型碳材料作为催化剂在锂空气电池中的应用,指出了纯碳材料的优势和不足,综述了杂元素(N、P、S等)的引入对碳材料催化性能的优化。重点讨论了N元素掺杂对氧还原反应的促进作用,强调了金属或金属氧化物的负载有利于氧析出反应,从而构建具有双功能的阴极催化剂。并简要介绍了具有金属-有机骨架等空间结构的新型材料在锂空气电池中的应用,就锂空气电池的发展前景进行了展望。
氯化法钛白生产工艺中四氯化钛氧化微观反应机理研究进展
黄俊, 李荣兴, 田林, 俞小花, 侯彦青, 李威
化工进展. 2018, 37(03): 1054-1061. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-0781
摘要
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多维度评价
氯化法是国际上生产高档金红石钛白的主要方法,具有产品质量好、环境污染小、自动化程度高、综合能耗低等优点,在钛白生产领域具有很高的应用价值和发展前景,但对于四氯化钛的氧化反应机理却尚未明确,因此探明四氯化钛氧化反应机理已成为氯化法钛白生产技术的研发重点。本文从表观反应机理、微观反应机理角度论述四氯化钛氧化反应机理研究概况,并对二氧化钛的气相成核、晶核表面生长及三氯化铝的作用机制等研究进展进行分析,展望四氯化钛微观氧化反应机理的研究方向。最后指出,四氯化钛氧化反应机理的研究对氧化反应器的放大设计、产品的形态控制、避免结疤等工业生产具有重要指导意义。
缺陷UiO-66对水中塑化剂的吸附
白杨, 张尔攀, 赵红挺
化工进展. 2018, 37(03): 1062-1069. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-0637
摘要
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233
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金属有机骨架材料(metal-organic frameworks,MOFs)是一种具有骨架结构的新型多孔材料。本研究合成了金属有机框架化合物UiO-66和有缺陷的UiO-66(UiO-66-1),并研究了其作为吸附剂吸附塑化剂邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的性能及其吸附动力学,最后通过拟合吸附等温线和吸附动力学模型拟合了吸附剂的最大吸附量和最快吸附时间。实验结果表明,UiO-66-1对DMP有更好的吸附性能,在5~10min内快速达到吸附平衡,pH在3~10吸附率仍可保持稳定;分析测试结果表明,引入缺陷的UiO-66-1的比表面积比UiO-66大,达到了1438m
2
/g,孔容为0.58cm
3
/g,晶体的尺寸也明显增大,吸附量增大了近一倍,最大吸附量可达到404mg/g,且循环利用率高;通过吸附等温线模型和吸附动力学模型的拟合研究表明,UiO-66-1的吸附过程比较符合Langmuir模型和拟二级动力学模型。
多壁碳纳米管夹层抑制锂硫电池穿梭效应
王杰, 孙晓刚, 陈珑, 邱治文, 蔡满园, 李旭, 陈玮
化工进展. 2018, 37(03): 1070-1075. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1065
摘要
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多维度评价
以多壁碳纳米管(MWCNTs)薄膜作为锂硫电池正极片与隔膜之间的夹层,可抑制多硫化物的溶解和扩散,阻止穿梭效应,减小活性物质的损失,提高锂硫电池的容量和循环性能。本文利用透射电子显微镜(TEM)和扫描电镜(SEM)等进行结构和性能的表征。电化学测试结果表明,含MWCNTs夹层的锂硫电池在0.2C倍率首次放电比容量达到1352mA·h/g,首次库仑效率接近100%,循环20次后比容量还保持在1028mA·h/g。在1C、2C和5C倍率下充放电,电池比容量分别达到902mA·h/g、782mA·h/g和509mA·h/g。
聚乙二醇/SiO
2
定形相变材料在沥青中的相变储热性能
何丽红, 王浩, 杨帆, 朱洪洲, 唐伯明
化工进展. 2018, 37(03): 1076-1083. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1130
摘要
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利用多孔二氧化硅的良好吸附性,将不同计量的聚乙二醇在硅溶胶胶凝过程中吸附于硅凝胶的孔隙结构中制备聚乙二醇/二氧化硅定形相变材料(PEG/SiO
2
SSPCM);并将其与熔融沥青共混获得不同聚乙二醇含量的沥青-定形相变材料(Asphalt-SSPCM)。借助孔径分析仪和扫描电镜(SEM)表征了载体二氧化硅孔结构和PEG/SiO
2
SSPCM的表观形貌;通过X射线衍射仪(XRD)、综合热分析仪(DSC/TG)和傅里叶红外光谱仪(FTIR)考察了沥青中PEG/SiO
2
SSPCM的晶体结构、储热性能、热稳定性及化学兼容性;通过本文作者课题组研发的温度模拟试验箱测试了Asphalt-SSPCM的降温效果。结果表明,二氧化硅凝胶具有丰富的孔结构并能将聚乙二醇吸附于其介孔结构中;沥青中PEG/SiO
2
SSPCM仍含有聚乙二醇晶体,其储热能力随聚乙二醇含量的增加而增大,当聚乙二醇含量为76.1%时,相变焓高达117.5J/g,且不同聚乙二醇含量的沥青-定形相变材料均表现出良好的热稳定性;PEG/SiO
2
SSPCM与沥青的化学兼容性良好,二者之间仅是物理作用;Asphalt-SSPCM的降温效果显著,可有效改善沥青路面的高温性能;并基于相变理论,分析了沥青-定形相变材料的相变储热原理。
SiO
2
/还原氧化石墨烯复合材料的简易制备及对罗丹明B的吸附
曾会会, 仪桂云, 邢宝林, 谌伦建, 张传祥, 张文鸽, 李晓洁, 范海洋
化工进展. 2018, 37(03): 1084-1091. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1219
摘要
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251
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以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,氧化石墨烯(GO)为载体,在不添加任何还原剂的情况下,通过水热法简易制备SiO
2
/还原氧化石墨烯(SiO
2
/RGO)复合材料。采用TEM、FTIR、XRD、TG-DSC、N
2
-吸附对复合材料的微观结构进行表征,分析表明:负载量为76.60%(质量分数)的SiO
2
纳米颗粒均匀分散在RGO表面上,且部分以Si-O-C键进行配位;具有多级孔结构的SiO
2
/RGO复合材料孔径主要分布在1~7nm,比表面积高达676m
2
/g。以罗丹明B为目标污染物,考察了pH、投入量、温度和接触时间等因素对复合材料吸附性能的影响,结果表明:在pH为2、35℃时,复合材料具有最佳的吸附效果,吸附量为127.8mg/g。动力学分析表明吸附过程符合准二级动力学模型,热力学参数揭示吸附过程为自发吸热过程。
活性硅醇基聚氨酯水分散体的合成及其防腐性能
王钦利, 魏铭, 刘晓芳, 黄李晓研, 邹礼
化工进展. 2018, 37(03): 1092-1097. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1244
摘要
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水玻璃作为一种廉价的矿物质,经提纯可得到活性硅醇,以其作为内交联剂可应用于聚氨酯的合成中。对不同活性硅醇添加量合成的聚氨酯水分散体粒径及其涂膜的吸水率、接触角、动电位极化曲线、热重和扫描电镜作了测试分析,结果表明当活性硅醇添加量为30%时,水分散体平均粒径最小,为28.83nm;随着活性硅醇添加量的增加,涂膜吸水率增大,接触角反而减小;动电位极化曲线拟合结果表明,当活性硅醇添加量为70%时,涂膜腐蚀电流密度最小且极化电阻最大;红外光谱和扫描电镜分别可以确定水分散体结构中含有Si-O-Si、Si-O-C的基团以及涂膜中含有二氧化硅粒子,说明活性硅醇在体系中不仅参与主链反应,还以无机粒子的形态存在于其中;热重分析表明活性硅醇的引入显著提高了涂膜的热稳定性。
O
-一氯均三嗪-
N
,
N
,
N
-三甲基壳聚糖的合成及其在羊毛织物抗菌中的应用
车秋凌, 辛梅华, 李明春, 陈帅
化工进展. 2018, 37(03): 1098-1104. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1955
摘要
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224
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采用甲醛甲酸法合成
N,N,N
-三甲基壳聚糖(TMC),再用三氯均三嗪与TMC反应,合成带有可与纤维反应的水溶性
O
-一氯均三嗪-
N,N,N
-三甲基壳聚糖(MCT-TMC)。采用FTIR、XRD、热重和元素分析等对产物进行表征,并测试其抗菌性能。将产物对羊毛织物进行抗菌整理,研究整理时间和浓度等工艺条件对抗菌性能的影响。结果表明,TMC和MCT-TMC具有较好的抗菌性能;将其用于羊毛织物抗菌整理的最佳工艺条件为:整理时间60min,整理浓度分别为3%(owf)和2%(owf);经TMC整理的织物对
E.coli
和
S.aureus
的抑菌率分别为97.8%和99.2%,MCT-TMC整理的织物对
E.coli
和
S.aureus
的抑菌率分别为98.6%和99.8%。MCT-TMC整理羊毛织物的耐洗涤性能比TMC有显著提高,洗涤后抑菌率仍达到90%以上。
松香基氨基化聚合物微球的制备及吸附性能
边峰, 余彩莉, 张淑芬, 陈勇, 许建本, 张发爱
化工进展. 2018, 37(03): 1105-1110. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1031
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利用氨基硅烷偶联剂(KH-792)对松香基羟基化聚合物微球进行接枝改性,研究了反应温度、反应时间和KH-792用量对聚合物微球性能的影响。利用红外光谱(FTIR)、热重分析(TGA)、扫描电镜(SEM)和X-射线光电子能谱(XPS)对聚合物微球进行测试表征,利用电导滴定法测定了聚合物微球的氨基含量。探讨了不同氨基含量的聚合物微球对乙基紫的吸附作用。结果表明:成功制备了松香基氨基化聚合物微球,改性前后聚合物微球形态均无明显变化且球形及单分散性好,热稳定性高于松香基羟基化聚合物微球。较优制备条件为:KH-792用量为松香基羟基化聚合物微球质量的70%,在90℃下反应10h,聚合物微球氨基含量达到181μmol/g。当固液比为1 g/L,pH=9.5,在328 K下吸附5min时,微球对乙基紫的吸附量为57.02 mg/g。
甘露醇水溶液低温储能相变材料的制备及热物性
纪珺, 陈跃, 章学来, 徐笑锋, 李玉洋, 陈启杨
化工进展. 2018, 37(03): 1111-1117. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1073
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研制了一种应用于-1~-3℃、具有高相变潜热值的有机无机复合相变材料。通过10次重复实验筛选出复合相变材料主基液(3%甘露醇水溶液,质量分数,余同),在基液中添加成核剂硫酸钾(K
2
SO
4
)、乙酸钠(CH
3
COONa)和六偏磷酸钠[(NaPO
3
)
6
]及增稠剂聚丙烯酸钠(PAAS)研究其对相变材料过冷度、相变平台和放冷速率的影响,并进行热循环实验。实验结果表明,3%甘露醇水溶液平均过冷度最小,相变潜热为319.5J/g;0.5% K
2
SO
4
、1% CH
3
COONa和1%(NaPO
3
)
6
可以完全消除甘露醇水溶液的过冷度,(NaPO
3
)
6
对相变潜热影响最小,仅降低4.3%;PAAS质量分数从0增加至0.4%,材料相变平台延长了60%,从0.4%增加至1%,相变平台缩短了25%;通过50次和100次的循环实验,发现该复合相变材料热稳定性良好。
生物与医药化工
纤维素降解辅助蛋白及其作用机理研究进展
刘南, 祁峰, 李力, 赵雪冰, 刘德华, 黄建忠
化工进展. 2018, 37(03): 1118-1129. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-0554
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化石燃料的日渐枯竭及环境污染的日益严重使得生物质原料的资源化、能源化利用受到广泛关注。木质纤维素是地球上最丰富的可再生生物质,其通过生物转化可获得多种燃料和化学品,而纤维素难以有效糖化是木质纤维素生物转化的主要瓶颈。本文介绍了某些纤维素非降解性辅助蛋白提高纤维素酶解效率的相关研究进展,重点分析了近些年发现并研究较多的裂解性多糖单加氧酶(AA9和CBM33)、纤维二糖脱氢酶(CDH)、扩展蛋白(expansin)、膨胀素(SWOI)等几种纤维素辅助蛋白及其协助纤维素降解的机理,总结出这些辅助蛋白主要是通过促进木质素或半纤维素降解以及破坏纤维素的氢键网络和结构来协同纤维素酶催化纤维素的糖化降解。通过以上概括和评述,认为这些辅助蛋白虽然一定程度上可以促进纤维素的酶解,但其研究和应用还仅限于实验室基础研究,如何将其有效并廉价应用于木质纤维素生物转化的工业过程还面临着巨大挑战。指出相关研究工作的重点还需要从廉价而有效的蛋白筛选与构建、协同作用机理解析、过程优化与强化等方面深入开展。
载阿霉素聚乳酸多孔微球的表征及释药性能
洪雅真, 朱利会
化工进展. 2018, 37(03): 1130-1136. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1852
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以阿霉素(DOX)为小分子化学药物模型,采用吸附法对聚乳酸(poly-L-lactide,PLLA)多孔微球进行载药,采用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRPD)及差示扫描量热(DSC)对DOX-PLLA复合微球的形貌粒径及空气动力学性能、药物及材料的理化性能、载药性能进行表征,并且研究了其载药量、包封率和体外释放性能。结果表明,不同载药量之间的PLLA多孔微球粒径并无显著差异,均具有良好的空气动力学性能,适合肺部可吸入给药的条件;化学组成未见明显改变,物理结构由结晶态变为无定形态;随载药量的增加(2.9%,4.0%,4.6%),包封率逐渐降低(56%,51%,44%);药物的体外释放与原料药相比具有一定的缓释效果,最长释放时间可达5天,表明DOX-PLLA复合微球有望作为缓释制剂用于肺部给药。
精细化工
氮杂氟硼荧(Aza-BODIPY)类荧光探针的研究进展
池雨, 高云玲, 潘勇, 刘孟, 赵辉
化工进展. 2018, 37(03): 1137-1144. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1184
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氮杂氟硼荧(Aza-BODIPY)作为BODIPYs改良型荧光团,具有摩尔吸光系数高、荧光光谱半峰宽窄、荧光寿命长、光稳定性好、荧光可调等优点,是优良的近红外比色及荧光探针候选母体,然而Aza-BODIPY也存在水溶性能差、应用领域待扩展等问题。本文主要综述了近年来各类以Aza-BODIPY为荧光团的探针种类及其应用:首先,简要概括了3种通用的Aza-BODIPY合成方法,包括从查尔酮出发合成Aza-BODIPY的O'Shea法、从2,4-二取代吡咯出发的Carreira法和Lukyanets的邻苯二腈与苯基溴化镁反应的稠环合成法;然后重点对pH、H
2
O
2
、NH
4
+
、F
-
、Hg
2+
、CN
-
、蛤毒素和Cys等探针的客体识别性能、识别机理和实际应用进行了总结。提出目前以Aza-BODIPY为母体设计合成的探针数量仍较少,将来的发展方向是通过结构修饰或改造来提高探针的水溶性能、拓宽其激发发射波长到近红外区、增加识别客体的种类和范围,在生物、环境等领域将具有重要的发展前景。
双(1-氯-
N
-羟乙基吗啉鎓-2-羟丙基)正十八烷胺的缓蚀性能
郭睿, 马兰, 王映月, 李云鹏, 土瑞香, 宋博, 郭煜
化工进展. 2018, 37(03): 1145-1151. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1162
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采用失重法、极化曲线、电化学阻抗谱和原子力显微镜等分析方法研究了实验室自制的双(1-氯-
N
-羟乙基吗啉鎓-2-羟丙基)正十八烷胺对A3钢的缓蚀性能,并探讨了其在钢片表面的吸附行为。失重法结果表明,双(1-氯-
N
-羟乙基吗啉鎓-2-羟丙基)正十八烷胺在质量浓度为0.4g/L、温度为45℃时其缓蚀效果良好,缓蚀率达到91.32%,并且随着酸浓度的增大缓蚀率减小。极化曲线测试结果表明双(1-氯-
N
-羟乙基吗啉鎓-2-羟丙基)正十八烷胺属于以抑制阴极为主的混合型缓蚀剂。双(1-氯-
N
-羟乙基吗啉鎓-2-羟丙基)正十八烷胺分子在钢片表面的物理吸附行为符合Langmuir吸附等温式,是以化学吸附为主结合物理吸附的混合吸附;A3钢在盐酸溶液中的腐蚀反应过程是自发的、吸热的,并伴随着熵增。
资源与环境化工
富氧燃烧烟气压缩净化的研究进展
黄强, 张立麒, 周栋, 李小姗
化工进展. 2018, 37(03): 1152-1160. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1114
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富氧燃烧技术具有大幅度降低单位燃料的NO
x
和SO
x
排放的优点,但酸性物质及汞等污染物的存在对CO
2
的后续资源化利用和埋存造成极大影响。本文从富氧燃烧烟气净化技术角度出发,简述了CO
2
压缩过程中NO
x
和SO
2
单独脱除、联合脱除的研究情况,以探寻协同脱除过程中NO
x
、SO
2
相互影响的规律以及具体N-S反应的路径;分析了压缩过程协同脱汞的研究进展,探讨压缩过程汞脱除的具体机制,观察NO
x
、SO
2
、H
2
O的含量对汞脱除的影响;最后介绍了富氧燃烧烟气压缩净化技术的中试应用情况。分析表明,现有研究大多注重于孤立地分析各种工况参数对NO
x
、SO
2
、HgO吸收脱除的影响,因此难以从反应机理上揭示多种污染物脱除之间的内在联系与相互作用机制,只有实现NO
x
、SO
x
及HgO等多种污染物的联合脱除,才能实现富CO
2
烟气的有效净化,从而大大减少富氧燃烧技术的设备投资和运行成本,有效促进该技术的大规模商业化应用。
页岩气开采返排废水有机污染物研究进展与展望
卢培利, 邱哲, 张代钧, 程伟, 陈翱翔, 雷彬, 叶虹
化工进展. 2018, 37(03): 1161-1166. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1302
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伴随着页岩气的开发,与之相关的环境问题受到广泛关注,其中返排废水由于水量大、高盐、成分复杂及潜在的环境风险成为关注的焦点。本文对国外报道的页岩气开采返排废水中有机污染物的来源、组成、生物降解性及有机污染水平和生态环境风险进行了总结,表明其环境风险值得关注。指出由于返排废水水质易受压裂液配方和页岩层性质等因素影响而差异明显,我国需要加快对页岩气开采返排废水有机污染物的全面调查和评估,科学认识其潜在生态环境风险。基于对返排废水中有机污染物的可生物降解组分及其生物转化、对微生物的潜在抑制作用等的调查和实验结果的分析,提出研究开发针对返排废水有机污染物去除的强化生物处理技术具有现实需求和技术可行性。
微米级TiO
2
/AC催化剂在光催化-膜分离耦合反应装置中降解酸性红B废水
莎莉, 解立平, 王蒙, 于子钧, 杜金山, 王嫚嫚
化工进展. 2018, 37(03): 1167-1173. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1084
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采用X射线衍射分析、扫描电镜分析和傅里叶红外光谱分析对溶胶-凝胶法制得的负载型微米级TiO
2
/活性炭(AC)催化剂性能进行了表征,并对其在光催化-膜分离耦合反应装置中光催化降解酸性红B废水时的性能和膜通量的影响进行了研究。结果表明:在最佳煅烧温度400℃时负载的TiO
2
以锐钛矿为主,与载体活性炭之间以Ti-O-C键结合,且分布较为均匀;微米级TiO
2
/AC催化剂的光催化降解性能随其煅烧温度的升高和粒径的减小而均呈现为先增加、后降低的趋势,TiO
2
/AC对膜通量的影响则随煅烧温度的升高和粒径的减小而呈先降低、后增加的趋势,且TiO
2
/AC粒径以10.272μm为宜。椰壳活性炭为载体的TiO
2
/AC催化剂的光催的化降解性能高于褐煤活性炭为载体的,且前者对膜通量的影响更小。微米级TiO
2
/AC催化剂的光催化降解性能高于商业TiO
2
的,且对膜通量的影响比商业TiO
2
的低。
旋转滑动弧降解垃圾气化焦油组分中的萘
颜欣, 李晓东, 朱凤森, 孔相植, 严建华
化工进展. 2018, 37(03): 1174-1180. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1134
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采用新型磁场和气流协同驱动旋转滑动弧等离子体,选取萘作为垃圾气化焦油模拟组分,在氮气气氛下开展了焦油裂解初步实验研究。重点考察了进样浓度、进气流量和预热温度对萘裂解效果及气体产物的影响;此外,采用气相色谱质谱联用仪(GC/MS)对液体副产物进行了表征。结果表明,当进气流量恒定时,随着进样浓度的提高,萘的降解率先升后降,在萘浓度为6mg/L时降解率达到最大值88.3%;随着进气流量从2L/min增加到12L/min,萘的降解率持续下降,由92.1%降至82.5%;提高预热温度可促进萘的降解。实验产生的主要气体产物为H
2
和C
2
H
2
,其选择性与萘的降解率变化趋势基本一致,最高分别为44.0%和13.7%;液体副产物主要有苯乙炔、茚、苊烯等,其GC/MS峰面积比萘低2~3个数量级;在此基础上,对滑动弧反应区域中萘的降解路径及机理进行了初步探讨与分析。
基于城市污水资源化的跑道池培养小球藻条件优化
涂仁杰, 金文标, 韩松芳, 陈洪一, 周旭
化工进展. 2018, 37(03): 1181-1186. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-0545
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利用城市污水培养微藻,可在实现污水无害化处理的同时,培养微藻回收生物质能源。鉴于跑道池与污水处理厂的氧化沟在原理和结构上都具有许多相似之处,将氧化沟改造成用于微藻培养的跑道池,可以实现污水处理与微藻生物柴油生产的耦合。本文主要研究了藻种对温度和pH的适应性,并考察了小球藻在跑道池培养系统中的实际应用效果,探讨了利用城市污水连续培养小球藻工艺应用的可行性。结果表明:温度在20~40℃区间,蛋白核小球藻诱变株都能生长,小球藻可承受的pH范围为5.7~9.7。利用跑道池系统可以实现污水处理与微藻培养的耦合,蛋白核小球藻最高干重为0.2867g/L,最高油脂产量可达0.0696g/L,出水水质稳定达到国家排放标准。随着培养规模的扩大,跑道池培养工艺具有良好的应用前景。
温度对载氧体还原过程中汞的析出特性及形态分布的影响
张志越, 毛琳, 孙佳兴, 周长松, 姜小祥, 杨宏旻
化工进展. 2018, 37(03): 1187-1193. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1117
摘要
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化学链燃烧是近年来提出的一种具有高效、内分离CO
2
特点的新型燃烧方式。本文在立式管式炉实验装置上研究了温度对基于Fe
2
O
3
载氧体的煤化学链燃烧载氧体还原过程中汞析出特性的影响,探讨了不同燃烧温度下燃料反应器(FR)出口烟气组分的变化及其对汞迁移变化的影响。结果表明:在高温条件下(≥ 800℃),煤中的汞在载氧体还原过程中基本全部析出,180s时基本达到90%,并且随着温度升高而增加;FR出口烟气中的汞主要以单质态(Hg
0
)形式存在,各工况下的单质态汞占烟气中气态总汞比例都在88%以上,随着温度的升高,烟气中Hg
0
/Hg
T
略有降低;温度对烟气组分具有影响,随着温度的升高,CO、NO和SO
2
浓度上升;对于汞而言,SO
2
会抑制Cl及Cl
2
的形成从而抑制Hg
0
向Hg
2+
转化,NO会直接或间接促进汞的氧化过程,FR烟气中以CO为主的还原性气氛不利于汞的氧化。
化工园区
化工园区目标储罐受撞击荷载的易损性分析
陈国华, 祁帅, 胡昆
化工进展. 2018, 37(03): 1194-1200. doi:
10.16085/j.issn.1000-6613.2017-1101
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化工园区或厂区内,立式储罐撞击荷载的易损性能够反映其抵抗爆炸碎片撞击破坏的能力。本文将立式储罐在爆炸碎片撞击下的破坏失效问题界定为目标储罐撞击荷载的易损性问题,分析得到爆炸碎片随机参数分布。基于最大塑性应变准则构建了目标储罐在爆炸碎片撞击作用下的破裂失效极限状态方程并验证了方程的准确性。应用蒙特卡罗模拟绘制目标储罐在爆炸碎片撞击下的易损性曲线,得出碎片的撞击速度是影响储罐动力学响应的主要因素,撞击角在10°~40°时,角度变化会显著影响爆炸碎片的破坏能力。通过随机参数敏感性分析得出,储罐材料密度、撞击速度与目标储罐破裂失效概率正相关,储罐材料屈服强度、壁厚、碎片质量、撞击角与目标储罐破裂失效概率负相关;在设计制造大型立式储罐时,为了降低撞击荷载易损性,可以选用低密度、高强度级别的钢材,在满足储存工艺要求、施工能力与经济预算的前提下,选用厚度较大的圈板作为罐壁等。
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