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本期目录
2023年 第42卷 第8期 刊出日期:2023-08-15
    本期封面、中英文目次表、版权页
    化工进展. 2023, 42(8):  0-0. 
    摘要 ( 41 )   PDF (4476KB) ( 44 )  
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    化工进展. 2023, 42(8):  1. 
    摘要 ( 36 )   PDF (59374KB) ( 82 )  
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    专栏:化学产品工程
    聚合物产品工程研究内容与方法的思考
    李伯耿, 罗英武, 刘平伟
    化工进展. 2023, 42(8):  3905-3909.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0595
    摘要 ( 218 )   HTML ( 9 )   PDF (887KB) ( 200 )  
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    聚合物产品结构具有明显的多层次性和多分散性,产品的性能也非常丰富。本文提出,应当把产品结构与性能间量化关系的构建,以及在此基础上进行的产品结构的理性设计与精准制造,作为聚合物产品工程的核心研究内容与创新开发途径;为更精确地描述聚合物结构与性能间的关系,未来应重视聚合物数据库建设及由此衍生的聚合物信息学,注重人工智能技术的应用;为更精准地进行聚合物结构的制造,未来应重视聚合物产品生产过程中分子的数控制造;同时,要不断创新发展软测量技术,提升聚合物制造过程中产品结构在线检测的广度、精度和速度。文章还指出,要注重聚合物的反应器内原位合金化、复合化方法,以及反应挤出在聚合物分子修饰、基团转换、扩链、交联以及合金化、复合化等方面的应用研究,充分发挥它们在多相多组分聚合物产品精准制造中的优势。

    人工智能驱动化学品创新设计的实践与展望
    吴正浩, 周天航, 蓝兴英, 徐春明
    化工进展. 2023, 42(8):  3910-3916.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0811
    摘要 ( 341 )   HTML ( 28 )   PDF (1558KB) ( 655 )  
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    改进化学品研发模式,缩短化学品从发现到应用的时间是化工行业中所有科学研究者和产业人员的最终目标。本文提出:化学品设计是一个涉及多组分、多尺度和多物理场的复杂过程,现有的实验研究模式难以深入高效地揭示相关的物理化学机制;因此,需要借助多尺度计算机模拟技术,从微观分子层面的化学结构出发,耦合多种模拟方法来预测宏观产品的性能;同时,随着计算机算力的提升,将基于物化机制的多尺度计算机模拟方法与数据驱动的人工智能相结合的研发模式,具有广阔的应用前景,例如基于高精度多尺度模拟数据训练的机器学习模型能够指数级地缩短化学品结构-性质的预测。尽管如此,由于广阔的分子结构空间和复杂的分子作用力关系,新型化学品研发面临着众多独特的挑战。如何借助人工智能提高现有模拟技术的准确性与速度,更好地理解和预测材料的性质和特点,并将人工智能引入材料设计算法,以实现更高效地探索和优化复杂的化工设计参数,使其更适应实际需求,是化学品设计研究的前沿方向。本文从多尺度模拟、材料设计框架和科学计算软件开发三个方面,分析讨论了人工智能驱动化学品创新设计的发展现状,阐述了人工智能技术在实现化学品设计创新途径中所起的重要作用,并对人工智能驱动在化学品设计的研究方向和发展目标进行了展望,以助力实现新型化学品的设计,为我国化工产业发展提供坚实的技术支撑。

    基团辨识加氢:从概念到应用
    毛善俊, 王哲, 王勇
    化工进展. 2023, 42(8):  3917-3922.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0802
    摘要 ( 255 )   HTML ( 18 )   PDF (3344KB) ( 221 )  
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    催化加氢是许多大宗和精细化学品生产的关键步骤。当反应物中存在多个可还原官能团时,需要对特定基团进行选择性氢化,以生产高价值化学品。然而,由于对催化剂活性位点与官能团之间相互作用的深入理解不足,实现基团的定向加氢转化仍然具有极大的挑战性。某些催化剂以牺牲活性为代价,换取相对较高的选择性。为解决这一问题,本文提出了“基团辨识加氢”新概念,为加氢催化剂的定向设计提供了不同视角。该新概念以实现催化剂对目标基团的定向活化或辨识响应为原则,同时要求反应选择性的提升不以牺牲活性为代价。本文回顾了实现这一目标的几种策略。首先,可以通过调整催化剂活性位点和目标基团的轨道对称性和能级匹配度,从能量空间实现调控。其次,也可以通过调整催化剂几何结构,从物理空间实现调控,以提高催化剂活性、选择性及稳定性。此外,通过调控反应微环境,实现基团的辨识吸附和活化也是一种有效的策略。基于“基团辨识加氢”概念设计的催化剂在几类具有挑战性的加氢反应中表现出优异的选择性加氢性能,显示出显著的工业应用价值。最后,通过正交分解法对电子和几何效应进行解耦,为以上策略的量化解析提供了方法学基础。

    面向硝基化学品安全生产的绝热连续微反应技术发展及思考
    邓建, 王凯, 骆广生
    化工进展. 2023, 42(8):  3923-3925.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0286
    摘要 ( 205 )   HTML ( 15 )   PDF (520KB) ( 342 )  
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    硝化反应是典型的快速强放热反应,是生产含能化学品的重要反应,但也是安全事故频发的反应,因此“谈硝色变”是含能化学品生产面临的重大挑战。本文指出:与国外比,我国硝化工艺和装备都存在明显差距,连续硝化是卡脖子技术。文中总结了清华大学微化工团队提出绝热微反应连续硝化思路,提出其在芳香化合物绝热微反应硝化研究中取得的进展,指出该技术创新主要涉及微反应工艺安全系统评价方法、硝化动力学、绝热反应工艺、微化工系统构建和硝化全流程工艺再造。

    高效分离同碳数烃的先进微孔膜:现状与挑战
    潘宜昌, 周荣飞, 邢卫红
    化工进展. 2023, 42(8):  3926-3942.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0464
    摘要 ( 196 )   HTML ( 6 )   PDF (10719KB) ( 101 )  
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    热法精馏分离同碳数烃混合物是当前石油化工行业中最耗能的过程之一。膜分离技术具有投资成本和操作费用低、节能降耗和集成度高等优点,可实现低能耗的膜法流程再造。以沸石分子筛和金属有机骨架材料(MOF)为代表的先进微孔膜较传统聚合物膜,具有更高的分离性能;渗透性和分离选择性可提升一至两个数量级,展现出优异的应用前景。本文综述了先进微孔膜在提升渗透性、分离选择性与分离过程稳定性3个方面的研究进展,深入探讨了膜层厚度、孔道取向、骨架柔性和晶间缺陷等微结构调控与同碳数烃分离性能间的构效关系。并且分析了面向同碳数烃高效分离应用的几种沸石膜和MOF膜面积放大制备的瓶颈问题,提出了晶种/成核位点均一性分布在先进微孔膜放大制备中的关键作用。最后对进一步加快新型先进微孔膜材料开发进程以应对石化行业多元化分离体系,以及加大膜工艺技术开发力度以匹配石化行业主流程工艺要求进行了展望。

    面向膜蒸馏过程的全疏膜制备及其应用进展
    徐杰, 夏隆博, 罗平, 邹栋, 仲兆祥
    化工进展. 2023, 42(8):  3943-3955.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0741
    摘要 ( 204 )   HTML ( 9 )   PDF (5371KB) ( 912 )  
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    水资源短缺成为全球共同面临的问题,膜蒸馏法(MD)凭借其优点被广泛应用于海水淡化和高含盐废水处理。然而,膜浸润、膜污染等问题仍然阻碍着膜蒸馏技术的大规模应用。近年来,全疏膜可以排斥各种液体,极大地提高了膜蒸馏的渗透性能、抗污染性能和稳定性能。本文在面向膜蒸馏应用过程的理论框架内,从膜的表面粗糙度、表面自由能、接触角以及液体进入压力等方面综述了全疏膜抗浸润、抗污染的基本原理。从可重入粗糙表面的构筑和氟化两个基本步骤总结了全疏膜的制备过程,概括了全疏膜目前潜在的应用领域。最后对全疏膜面临的挑战和未来研究方向进行了研讨。本文对膜蒸馏过程中聚合物膜结构的设计、制备及应用过程具有重要的指导意义。

    3D打印催化材料开发与应用进展
    吴海波, 王希仑, 方岩雄, 纪红兵
    化工进展. 2023, 42(8):  3956-3964.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0150
    摘要 ( 307 )   HTML ( 20 )   PDF (4516KB) ( 499 )  
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    与传统制备技术相比,3D打印技术在材料制备方面具有低成本、精度高和结构可控等优势,这使得3D打印技术在催化领域受到了广泛的关注。本文介绍了催化材料3D打印技术的最新进展,包括熔融沉积、光固化技术、直接墨水书写和选择性激光烧结技术。并对基于3D打印的聚合物、碳基材料、金属及氧化物基等材料在催化领域的应用进行了综述。文中指出,3D打印技术为催化剂的制备提供了一种新的途径,但在催化剂制备和应用方面仍存在打印速度慢、材料物理化学性质不稳定和使用范围受限等不足。本文提出了在材料种类拓展、催化剂结构优化、新型打印机与表面涂层技术研发等方面的未来发展方向。

    废弃聚烯烃的高值化学回收研究进展
    常印龙, 周启民, 王青月, 王文俊, 李伯耿, 刘平伟
    化工进展. 2023, 42(8):  3965-3978.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0556
    摘要 ( 459 )   HTML ( 21 )   PDF (3639KB) ( 1310 )  
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    占全球塑料产量一半以上的聚烯烃,由于其稳定碳氢链结构,极难降解,废弃后带来了严重的“白色”污染和“微塑料”问题。研究废弃聚烯烃的可控化学回收,实现其资源化和升级循环利用,具有重要的意义。本文重点总结了聚烯烃催化裂解的方法、特点及过程机理,包括催化热解、加氢裂化和氢解;梳理了高值裂解产物如芳烃、轻质烯烃、润滑油等的生成机制以及裂解过程中常用的催化剂种类及其催化构效关系;讨论和介绍了裂解反应以及高值产物生成的过程强化手段,包括基于反应器设计的反应过程强化、基于高效分离材料设计的分离过程强化等方面的研究进展。通过高效催化剂的设计及反应和分离过程强化技术的研究,有望实现废弃聚烯烃低温可控裂解及产物的高值化利用。

    高压聚乙烯失控分解研究进展:反应机理、引发体系与模型
    张智琛, 朱云峰, 成卫戍, 马守涛, 姜杰, 孙冰, 周子辰, 徐伟
    化工进展. 2023, 42(8):  3979-3989.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0739
    摘要 ( 376 )   HTML ( 13 )   PDF (3109KB) ( 588 )  
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    高压聚乙烯又名低密度聚乙烯(LDPE),是当前世界上用途广泛和产量较大的塑料制品。然而LDPE的合成需要在高于150MPa的工艺条件下进行,燃爆风险高。本文对LDPE高压聚合工艺过程进行了介绍,探讨了LDPE合成过程中的聚合与分解机理,分析了引发剂和高温热点导致乙烯失控分解的致灾机制,对聚合条件下乙烯失控分解的关键参数和极限边界进行了阐述。此外,对乙烯分解的数学模型及发展进行了介绍和论述。最后,本文提出了当前应对LDPE本质安全化生产所需解决的问题,并对此提出了解决思路与发展方向,以期为我国自主知识产权的LDPE工艺安全发展提升提供思考。

    聚合物包覆膜在金属分离回收中的研究进展
    王报英, 王皝莹, 闫军营, 汪耀明, 徐铜文
    化工进展. 2023, 42(8):  3990-4004.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0152
    摘要 ( 251 )   HTML ( 17 )   PDF (6488KB) ( 475 )  
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    聚合物包覆膜是在支撑液膜的基础上发展来的一种新型液膜,主要由载体、基体聚合物和增塑剂组成。聚合物包覆膜由于具有选择性高、使用寿命长、稳定性高、设计灵活和成本较低等诸多优点,在金属分离回收领域逐渐引起极大关注。本文综述了聚合物包覆膜的组成和制备方法以及近年来国内外利用不同类型的载体、增塑剂和基体聚合物制备的聚合物包覆膜在金属分离回收中的研究进展,探讨了聚合物包覆膜内载体迁移和固定点跳跃的两种传输机理,阐述了聚合物包覆膜的分离强化方法,详细介绍了聚合物包覆膜耦合电渗析强化金属离子分离过程的主要优势。最后,总结了聚合物包覆膜在金属分离回收领域的未来发展亟需解决的问题,主要包括高性能、低成本载体的研发、膜微观结构与分离机理的深入探索以及如何推进聚合物包覆膜-电渗析技术的广泛应用等,对加快聚合物包覆膜的产业化进程具有指导意义。

    电催化有机合成反应的活性和选择性调控研究进展
    向阳, 黄寻, 魏子栋
    化工进展. 2023, 42(8):  4005-4014.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0510
    摘要 ( 362 )   HTML ( 22 )   PDF (7106KB) ( 235 )  
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    与传统有机合成技术相比,电合成技术具有原子利用率高、反应条件温和、易控制、污染小等优势,近年来成为有机合成领域的研究热点。电化学反应主要发生在电极-溶液界面,反应物在界面处的传质、吸附和表面反应行为决定了电化学反应的活性和选择性。本文从不同的尺度综述了近年来国内外关于提升有机电合成活性和选择性的最新研究进展,重点讨论了催化剂电子结构调控、电极-溶液界面设计以及反应与传递耦合等策略对有机电合成活性和产物选择性提升的影响,提出了有机电化学反应机理、催化剂构效关系、电合成反应器、反应与分离耦合等重点研究方向,为推进有机电合成发展提供思路。

    高生物活性聚醚醚酮化学改性研究进展
    陈俊俊, 费昌恩, 段金汤, 顾雪萍, 冯连芳, 张才亮
    化工进展. 2023, 42(8):  4015-4028.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0500
    摘要 ( 291 )   HTML ( 10 )   PDF (7582KB) ( 155 )  
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    由于聚醚醚酮(PEEK)表面疏水及生物惰性,用作骨科材料难以与周围细胞、骨组织结合。通过化学改性在PEEK分子链中引入具有生物活性的功能化基团是提高其表面细胞黏附、增殖和成骨分化能力最有效的方式。基于功能化基团引入位置的不同,本文将PEEK化学改性分为苯环位改性、酮基位改性和共聚改性等三种,并且重点综述了这些不同化学改性方法的原理和特性及其对PEEK材料生物活性的影响。苯环位改性主要是通过强酸处理引入羧基等官能团,但会残留含硫或含硝化合物,对细胞有一定的毒害作用;酮基位改性是通过胺类、硼氢化钠等试剂与酮基反应,进一步接枝引入功能化基团,但是会破坏PEEK主链上的醚酮比,影响物理性能和热性能。通过亲电、亲核及卤代改性等共聚方式在PEEK侧链引入功能化基团,能保持聚合物主链醚酮比基本不变,同时提升材料生物活性,具有良好的应用前景。在化学改性的基础上,研究多种功能基团的协同作用,进一步引入物理改性,优化面向不同场景的综合性能,是拓宽其在医疗领域应用的发展趋势。

    面向实用化的钠离子电池碳负极:进展及挑战
    杨涵, 张一波, 李琦, 张俊, 陶莹, 杨全红
    化工进展. 2023, 42(8):  4029-4042.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0640
    摘要 ( 499 )   HTML ( 29 )   PDF (7154KB) ( 803 )  
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    随着电化学储能需求的不断攀升,加之锂资源储量不高、分布不均、成本高等因素影响,作为低成本二次储能电池的代表,钠离子电池迎来新的发展机遇,其研发和产业化迈入快车道。其中,原料丰富、性能优异的碳材料脱颖而出,成为钠离子电池负极的首要选择。本文面向实用化钠离子电池碳负极梳理了碳负极的研究进展,简要介绍了碳负极材料的储钠机制,重点论述了不同类型碳负极的设计思路及其实用化进展,最后分析探讨了实用化钠离子电池碳负极材料发展中面临的挑战及未来研究中需进一步重视的主要问题。

    铜基催化剂电还原二氧化碳选择性的调控策略
    王耀刚, 韩子姗, 高嘉辰, 王新宇, 李思琪, 杨全红, 翁哲
    化工进展. 2023, 42(8):  4043-4057.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0397
    摘要 ( 412 )   HTML ( 29 )   PDF (9783KB) ( 218 )  
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    在水系电解液中利用电能直接将CO2还原成基础化学品为CO2资源化利用提供了一种绿色可行的策略。铜是唯一能够高效地将CO2还原成C2+产物的金属催化剂,然而其催化产物多达16种,产物的多样性严重增加了后期产物分离的成本并大幅降低了整个电催化二氧化碳还原(eCO2RR)系统的能量转换效率,是eCO2RR走向工业化生产的一个重要瓶颈,因此对铜基催化剂进行合理的调控,以提高其对单一产物的选择性一直是研究的热点问题。经过30余年的发展,铜基催化剂的研究已经取得了巨大的进展,回溯近期铜基催化剂电催化CO2还原领域的研究历程,本文综述了电催化二氧化碳还原的反应原理、反应路径和针对不同产物的调控策略,着重总结了提高铜基催化剂对单一产物选择性的设计策略和设计方法,最后展望了铜基催化剂面临的挑战和未来的发展方向。

    长波长驱动光开关染料分子研究进展
    张志伟, 杨伟鑫, 张隽佶
    化工进展. 2023, 42(8):  4058-4075.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0894
    摘要 ( 179 )   HTML ( 5 )   PDF (8895KB) ( 95 )  
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    光开关染料分子可以在光照条件下于不同状态间发生可逆异构化,为高时空分辨远程控制材料和生物系统提供了独特的机会。然而,传统的光开关染料分子不可避免地需要紫外光激发,紫外光具有高损伤、高耗能、毒性大、组织穿透力差等弊端,导致其在生物领域应用受限。可见光/近红外光低能耗、低损伤且组织穿透力强,更能满足生物应用需求。因此,开发长波长驱动的光开关染料分子对推进其在超分辨成像、光药理学等新兴交叉学科领域应用具有重要意义。本文详细总结了近年来传统和新兴光开关染料分子在红移激发波长方面取得的最新研究进展,并针对转换效率、异构化量子产率、热力学稳定性以及抗疲劳性等指标对其光开关性能进行评价与讨论。最后对可见光/近红外光开关染料分子在未来发展过程中可能面临的机遇和挑战进行了展望。

    特殊浸润性材料在防治油气管道中水合物成核与聚集的应用
    尹新宇, 皮丕辉, 文秀芳, 钱宇
    化工进展. 2023, 42(8):  4076-4092.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0291
    摘要 ( 133 )   HTML ( 5 )   PDF (6576KB) ( 276 )  
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    天然气水合物是一种绿色化石能源,但是在石油和天然气开采、管道运输过程中,管道内形成的水合物会聚集堵塞管道,对油气管道安全储运带来严峻挑战。首先,本文结合国内外关于防治水合物成核与聚集的实验和分子模拟研究成果,介绍了不同运输体系中天然气水合物成核、聚集过程以及影响因素,回顾了传统防治天然气水合物成核与聚集方法及其利弊。其次,阐述了特殊浸润性材料基本概念以及在油气相关领域的应用,并着重梳理了其在抑制天然气水合物成核与防止天然气水合物黏附聚集管壁等方面的研究进展。分析了不同运输体系中特殊浸润性材料在应对天然气水合物成核与聚集应用过程中存在的挑战,并对其提出针对性解决设想。最后,对特殊浸润性材料应对水合物成核与聚集领域的未来发展趋势进行了展望。

    六氟化硫替代气体的研究现状及未来发展趋势
    杨志强, 曾纪珺, 马义丁, 尉涛, 赵波, 刘英哲, 张伟, 吕剑, 李兴文, 张博雅, 唐念, 李丽, 孙东伟
    化工进展. 2023, 42(8):  4093-4107.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0724
    摘要 ( 486 )   HTML ( 20 )   PDF (3871KB) ( 572 )  
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    六氟化硫(SF6)是电力行业应用最为广泛的绝缘和灭弧介质。然而,SF6具有极高的温室效应潜值(GWP = 23900),其引起的环境问题逐渐成为制约我国电网绿色发展的重要因素。本文首先回顾了SF6替代气体试错法和计算机辅助法的筛选历程,综述了全氟酮、全氟异丁腈、三氟硫氮、氢氟烯烃等候选物在绝缘性能和制备方法两方面的研究成果。随后聚焦SF6替代气体筛选中的核心问题,分别从物理定义、基团贡献、定量构效关系和机器学习的角度,回顾了绝缘气体各性能预测方法的研究进展,指出同时兼顾计算效率、精确性和泛用性的预测方法是未来的发展趋势。基于目前的研究现状,提出了高通量分子设计和共沸绝缘气体两种研发思路,以期为我国绝缘环保气体的研发提供有益的借鉴。

    生物成像用二氧杂环丁烷余辉发光体系的研究进展
    吕程远, 张函, 杨明旺, 杜健军, 樊江莉
    化工进展. 2023, 42(8):  4108-4122.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0749
    摘要 ( 193 )   HTML ( 8 )   PDF (7452KB) ( 92 )  
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    余辉发光成像方式规避了样本中自体荧光的干扰,极大地降低了背景信号,显著提高了成像信噪比。近年来,基于光氧化反应的二氧杂环丁烷余辉发光体系受到研究者的关注。此类余辉发光体系具有良好的生物相容性与水氧耐受性,易于制备并进行结构修饰,能够实现多功能成像的要求,在疾病诊疗过程中有着广泛的应用前景。本文简述了二氧杂环丁烷余辉发光体系所涉及到的发光机理,并在此基础上总结了体系的构建方式。之后列举出近年来二氧杂环丁烷余辉发光体系应用在肿瘤示踪与手术导航、生物活性分子成像和医学诊疗等方面中的突破性工作。最后,对目前的研究进展进行总结概括,并分析了该体系在临床应用上面临的挑战和对未来的发展进行了展望。

    代谢工程改造微生物合成生物基单体的进展与挑战
    高聪, 陈城虎, 陈修来, 刘立明
    化工进展. 2023, 42(8):  4123-4135.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0289
    摘要 ( 225 )   HTML ( 13 )   PDF (2829KB) ( 1088 )  
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    单体是合成聚合物所用的小分子基础原料,目前主要来源于化石燃料。利用微生物制备生物基单体具有生产条件温和、环境友好、可持续的优势,是实现高分子材料行业绿色制造的重要途径。借助代谢工程和合成生物学元件,目前已经实现了多种单体的微生物制造,然而与石油基生产工艺相比,这些单体微生物细胞工厂的生产性能普遍较低。围绕代谢工程改造微生物合成生物基单体过程中存在的瓶颈问题,本文基于具体案例分析,从廉价底物的高效利用、提高生物基单体合成效率、强化细胞环境耐受性三个方面,总结了改造微生物合成单体的最新研究进展。同时,讨论了单体微生物细胞工厂目前存在的挑战和未来发展方向。

    Ag/Cu耦合催化剂的Cu晶面调控用于电催化二氧化碳还原
    刘毅, 房强, 钟达忠, 赵强, 李晋平
    化工进展. 2023, 42(8):  4136-4142.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0273
    摘要 ( 258 )   HTML ( 12 )   PDF (4162KB) ( 366 )  
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    电催化二氧化碳还原是降低大气中二氧化碳浓度和缓解温室效应的有效方法。然而,将CO2电还原为具有高附加值和高能量密度的碳氢化合物或燃料(C2+产物)仍然具有十足的挑战性。为了降低大气中二氧化碳浓度和将其转换为有价值的工业品,本文通过优化Ag/Cu耦合催化剂中Cu的晶面,有效地促进了其还原CO2至C2H4和C2H5OH等C2+产物。利用暴露Cu2O(100)晶面的Ag/Cu2O-(100),暴露Cu2O(111)晶面的Ag/Cu2O-(111)以及具有Cu2O(100)和(111)晶面的Ag/Cu2O-(100/111)还原制备得到了三种具有不同Cu晶面的Ag/Cu耦合催化剂。控制Cu/Ag比均为30∶1,采用H型电解槽,在CO2饱和的0.1mol/L KHCO3电解液中,评估了其CO2电化学还原性能。其中,具有Cu(100)和Cu(111)晶面的Ag/Cu-(100/111)催化剂展现出最优异的将CO2还原为C2+产物的性能,Cu(100)晶面和(111)晶面的界面有效地促进了C—C耦合,其在-1.3V、-1.5V(vs.RHE)时,C2+产物的法拉第效率(FE)均在50%以上,在电位为-1.5V(vs. RHE)时,C2+产物的最大FE为57.7%,部分电流密度为8.92mA/cm2

    Hg2+响应型智能凝胶检测光栅的构建与性能
    张婷婷, 潘大伟, 巨晓洁, 刘壮, 谢锐, 汪伟, 褚良银
    化工进展. 2023, 42(8):  4143-4152.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0345
    摘要 ( 132 )   HTML ( 1 )   PDF (5087KB) ( 426 )  
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    高灵敏度、高选择性检测水中Hg2+对于人类健康和环境生态可持续发展具有重要意义。本文基于硫脲基团与Hg2+的选择性强螯合作用来调控光栅微结构和实现信号转化,构建了用于高灵敏、高选择性便捷检测水中痕量Hg2+的智能凝胶光栅。该凝胶光栅的交联高分子网络结构中具有硫脲基团,可高选择性地与Hg2+进行强螯合,从而诱导光栅起伏高度发生变化,实现由水中Hg2+浓度到衍射光强度的信号变化。通过利用该智能凝胶光栅构建光学检测系统来便捷检测衍射光强度变化,可高灵敏、高选择性地检测水中浓度低至10-9mol/L的Hg2+。相关工作为面向水中痕量Hg2+的便捷灵敏检测技术的开发提供了新途径。

    吸附树脂对唾液酸的分离纯化
    张振, 李丹, 陈辰, 吴菁岚, 应汉杰, 乔浩
    化工进展. 2023, 42(8):  4153-4158.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-2052
    摘要 ( 128 )   HTML ( 7 )   PDF (1480KB) ( 280 )  
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    采用一种新型的吸附树脂RH-1从唾液酸(sialic acid,SA)生物转化液中分离回收SA。研究了SA在树脂上的吸附平衡、吸附动力学以及柱动态吸附和解吸的过程。测定了不同温度条件下SA的吸附等温线,发现SA在树脂上的吸附容量随着温度升高而降低,吸附过程为放热过程,符合Henry吸附模型(R2=0.998)。表面扩散模型能较好地描述SA在树脂上的吸附动力学行为,拟合得到的表面扩散系数De为2.19×10-9m2/s,SA在10min内就可以达到吸附平衡。最后通过柱动态法回收转化液中的SA,考察了SA在不同工艺条件下在树脂上的穿透曲线,水作为洗脱剂,回收得到的SA收率≥99.8%。用水就能实现SA的分离回收,为SA的绿色生产提供了一种新方法。

    快速热解铂前体合成高分散的Pt/HY催化剂及其萘深度加氢性能
    王兰江, 梁瑜, 汤琼, 唐明兴, 李学宽, 刘雷, 董晋湘
    化工进展. 2023, 42(8):  4159-4166.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0548
    摘要 ( 206 )   HTML ( 13 )   PDF (6130KB) ( 375 )  
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    十氢萘不仅可以作为高档溶剂,也是航空煤油的重要添加剂,通过焦化萘深度加氢合成十氢萘具有重要的工业价值。本文以乙酰丙酮铂作为前体物理气相沉积到HY沸石孔道中,通过高温快速热解有机配体获得了高分散的负载型Pt基催化剂。通过XRD、N2吸附、CO-DRIFT、HRTEM、H2-TPR和XPS等对催化剂的结构和性质进行了系统表征。与传统的高温煅烧不同,经快速热处理制备的Pt/HY催化剂中Pt粒径较小且分布均匀,在温和的反应条件(H2 3MPa、100℃、1h)下对萘具有优异的深度加氢性能,萘的转化率及十氢萘的产率均达到99.9%,且TOF值高达2171h-1。实验结果表明,铂在催化剂上的高分散以及部分正价态铂物种的存在有助于萘深度加氢合成十氢萘。研究结果对于制备用于萘深度加氢的高效Pt基催化剂具有一定指导意义。

    化工过程与装备
    脉动热管计算流体力学模型与研究进展
    卜治丞, 焦波, 林海花, 孙洪源
    化工进展. 2023, 42(8):  4167-4181.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1771
    摘要 ( 252 )   HTML ( 4 )   PDF (6597KB) ( 122 )  
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    脉动热管利用工质的潜热和显热实现高效的热传递,过程中伴随气液塞强烈的往复振荡,流动与传热现象极其复杂。利用计算流体力学模拟可以获得管内气液界面形态、流型转换及振荡压降等重要信息。本文对公开发表的相关研究进行了综述,介绍各个模型的主要公式、数值模拟的求解方法、优势和现有的局限性,总结现有模拟研究开展的主要工作和结论。通过分析发现了目前存在的问题:相变模型中蒸发、冷凝系数的确定仍未有明确的理论依据;二维模型中管径的确定方法还未形成共识;将气-液-固三相流动的颗粒流体简化为均质流体。基于上述问题,本文提出了利用计算流体力学模拟脉动热管后续的研究方向。

    基于余热回收的燃气热泵性能及控制系统
    吕杰, 黄冲, 冯自平, 胡亚飞, 宋文吉
    化工进展. 2023, 42(8):  4182-4192.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1776
    摘要 ( 202 )   HTML ( 2 )   PDF (4538KB) ( 136 )  
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    燃气热泵(gas engine-driven heat pump,GHP)具有环境适应性强、能效高、耗电量少等优点,能够解决一次能源利用率低、资源浪费和环境污染等问题。当前研究重点是通过模拟和实验方法开展燃气热泵的运行特性研究,而忽略了控制系统。控制系统是燃气热泵的重要组成部分,对于保障机组高效、稳定运行至关重要。本文提出一种嵌入式控制系统,监控GHP冷热水机组(gas engine driven heat pump cold-hot water equipment,GHPW)。详细阐述了多输入输出控制模块、发动机控制模块、蒸发温度控制模块、人机交互模块等燃气热泵核心控制模块的设计原则和方法。通过实验验证了GHPW的运行性能,实验结果表明,控制系统能够准确、稳定地控制机组,实现快速制冷/制热。通过主控制器对发动机转速和蒸发温度的双闭环控制,实现对系统出水温度的稳定性和准确性控制。当环境温度较低时,由于回收发动机余热,GHPW系统的制热能力优于EHP(电热泵)系统。随着环境温度从-20℃上升到7℃,实验系统的制热量从52.94kW逐渐上升到105.87kW,系统一次能源利用率(primary energy ratio,PER)从0.819上升到1.489。发动机余热回收显著提高了系统制热能力和PER。

    表面微结构对阵列微射流沸腾换热的影响
    张超, 杨鹏, 刘广林, 赵伟, 杨绪飞, 张伟, 宇波
    化工进展. 2023, 42(8):  4193-4203.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1807
    摘要 ( 149 )   HTML ( 9 )   PDF (6001KB) ( 301 )  
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    与单相射流相比,阵列式微射流沸腾换热耦合了分布式射流与气液相变两种高效传热模式,在高热通量电子器件冷却领域具有重要的应用前景。本文创新性提出一种具有顶部浸入式阵列射流柱与底部微针肋阵列结构耦合的微射流沸腾换热系统,采用无水乙醇为工质,研究了入口过冷度、入口Re、热通量对射流沸腾换热影响特性;采用电刷镀制备了镍/石墨烯微纳复合结构,研究了该复合结构对微针肋阵列表面射流沸腾换热的影响规律,揭示了镍过渡层引入的附加热阻以及蘑菇状微纳复合结构对气泡脱离的抑制是换热削弱的主要原因。为克服上述弊端,采用激光对镍/石墨烯微纳复合结构表面进行了刻蚀,发现激光刻蚀消除了镍/石墨烯微纳复合结构导致的附加热阻及其气泡脱离抑制效应,其最大传热系数达到30787.0W/(m2∙K),较镍/石墨烯微纳复合结构表面和针肋阵列光滑表面传热系数分别提高了140.7%和119.8%。本文的研究结果表明,微纳复合结构对沸腾换热的影响取决于制备工艺及其结构形貌,激光刻蚀较电刷镀形成的微纳复合结构在微射流沸腾换热强化方面更具优势,为表面微纳结构强化沸腾换热系统设计、制备和运行提供科学参考。

    空气源燃气热泵系统多制热运行模式下余热回收特性
    胡亚飞, 冯自平, 田佳垚, 宋文吉
    化工进展. 2023, 42(8):  4204-4211.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1815
    摘要 ( 128 )   HTML ( 3 )   PDF (1794KB) ( 446 )  
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    燃气热泵(GHP)是一种高效的天然气分布式能源系统,可通过回收发动机余热而显著改善空气源热泵在冬季低温制热量大幅度衰减的不足。本文在自行设计并搭建的使用R410A制冷剂开启式涡旋式压缩机的GHP实验平台上,针对额定制热和超低温制热两种环境温度Tamb(7℃和-15℃),研究了不同制热运行方式(mode-1~mode-4)对GHP系统制热性能参数的影响。结果表明,相比不进行余热回收的制热模式(mode-1),进行余热回收的制热模式(mode-2~mode-4)可明显提升系统的制热性能,mode-4是一种更优的制热运行模式。在mode-4下,当环境温度为7℃与-15℃时,一次能源利用率分别为1.552和0.983,回收的余热量占总余热量的百分比(Rrec,res)分别为64.15%和50.63%,回收的余热量占总制热量的百分比(Rrec,h)分别为28.97%和36.58%,系统的余热回收效果优良。相比于额定制热下的Rrec,resRrec,h,超低温制热下回收的余热量占发动机总余热中的比例相对较小,但占总制热量的比例相对较高。

    多孔介质结构对储层内流动和换热特性的影响
    汪健生, 张辉鹏, 刘雪玲, 傅煜郭, 朱剑啸
    化工进展. 2023, 42(8):  4212-4220.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1833
    摘要 ( 201 )   HTML ( 9 )   PDF (5162KB) ( 342 )  
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    针对含水层储能对选址的要求高且存在地下水污染的问题,提出了构建人工填充储层进行储能,并对储层内的局部流动和换热特性进行了研究。采用共轭传热模型分别对填充非均匀颗粒、十二面体梯度开孔和二十面体梯度开孔结构3种多孔介质孔隙内的流动和换热进行了直接数值模拟,对比分析了多孔介质结构对流动和换热特性的影响。研究发现,通过选择合适的填充介质,储层内的综合换热性能能够得到改善,3种多孔介质中十二面体梯度开孔多孔介质的总换热效率(η)最高;非均匀颗粒多孔介质的平均努塞尔数(Nusf)最大,但同时单位压降(∆p/∆x)与摩擦系数(f)也最大;十二面体梯度开孔多孔介质和二十面体梯度开孔多孔介质的Nusf随雷诺数(Re)的变化存在交叉,在Re较小时二十面体梯度开孔结构的Nusf较大,Re较大时十二面体梯度开孔结构的Nusf较大。

    能源加工与技术
    车载液氢气瓶设计技术的研究进展
    郭晋, 张耕, 陈国华, 朱鸣, 谭粤, 李蔚, 夏莉, 胡昆
    化工进展. 2023, 42(8):  4221-4229.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1764
    摘要 ( 447 )   HTML ( 15 )   PDF (504KB) ( 585 )  
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    在化石能源消耗和环境污染的双重压力下,新能源发电及氢能备受关注。氢能燃料电池车辆作为目前最为广泛的氢能终端应用场景,对氢燃料储用系统的重量、存储能力、安全性能提出了更高的要求。车载液氢气瓶以其高密度、轻量化被广泛认为是下一阶段燃料电池车辆燃料箱的重要型式,车载液氢气瓶的安全性、绝热性是目前的关键难题。鉴于氢燃料电池汽车使用环境复杂、事故危害大,车辆的本质安全和高效节能十分重要,但车载液氢气瓶的设计方法并不完善,存在材料脆断、疲劳失效、真空丧失等失效风险。本文针对车载储氢气瓶关键设计环节,从选材、选型、设计和测试环节出发,从液氢气瓶材料韧脆转变性、车载液氢气瓶静动力学分析、车载液氢气瓶疲劳寿命、车载液氢气瓶使用过程及真空丧失后的绝热性能、车载液氢气瓶增压设计和增压传热方面综述了研究的历史发展情况、相关研究进展情况,分析了目前国内外研究的情况,预测了与车载液氢气瓶相关的研究趋势,最后对车载液氢气瓶的设计关键技术做了总结与展望。

    冷凝换热与协同脱硫性能实验分析
    王云刚, 焦健, 邓世丰, 赵钦新, 邵怀爽
    化工进展. 2023, 42(8):  4230-4237.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1769
    摘要 ( 146 )   HTML ( 2 )   PDF (3225KB) ( 109 )  
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    锅炉排烟中含有大量水蒸气,直接排放不仅会造成资源和能源的浪费,还会形成白烟,造成视觉污染和局部雾霾,采用凝结换热技术可有效回收排烟余热,并协同脱除部分污染物。本文设计并搭建了天然气燃烧热态实验台,对烟气横向冲刷水平光管的凝结传热特性展开实验研究,分析对比了过量空气系数、给水温度对凝结换热强弱的影响,拟合出2205不锈钢/PTFE两种换热器的水蒸气冷凝率量纲为1准则关联式。此外,基于搭建的SO3/H2SO4雾化蒸发冷凝实验系统,进一步研究分析了不同工况下烟气中SO3/H2SO4的冷凝脱除规律。实验结果表明,2205冷凝换热器冷凝率为19.53%~85.57%,最大凝结换热系数为250.68W/(m2·K);氟塑料冷凝换热器冷凝率为4.92%~42.04%,最大凝结换热系数为131.09W/(m2·K)。同时,SO3/H2SO4气体冷凝脱除率随着给水温度的升高而增大,随着SO3/H2SO4气体浓度的增大而减小,但一定时间内的H2SO4绝对冷凝量在增加,SO3/H2SO4最大冷凝脱除率达到18%以上。

    非水系纳米流体热再生液流电池串联堆性能特性
    李洞, 王倩倩, 张亮, 李俊, 付乾, 朱恂, 廖强
    化工进展. 2023, 42(8):  4238-4246.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1820
    摘要 ( 152 )   HTML ( 4 )   PDF (3002KB) ( 841 )  
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    热再生电池(thermally regenerative batteries,TRB)在低温热能回收和产电综合利用等方面极具发展与应用前景。非水溶剂的应用提升了TRB的开路电压、能量密度和热效率,然而现有研究电池内阻较大,并且缺乏面向实际应用的拓展性研究。为此,本文采用铜-乙腈非水体系构建了紧凑型TRB反应器和串联电堆,研究了电极间距对单电池性能以及供液方式、子电池数量、电路联接方式和电解液流量对串联堆性能的影响。研究结果表明,构建紧凑型结构获得单电池性能显著提升,并联供液具有更佳的传质效果和子电池性能均一性从而电堆获得更高的输出功率,同时串联堆开路电压和最大输出功率随子电池数量增加而线性增加。需选择合适的子电池数量和电路连接方式以满足实际应用中作为电源的工作电压及电流要求。增加电解质流量有助于强化物质传输,电堆最大输出功率随电解液流量的增加先增加后保持不变。

    工业催化
    光催化CO2和CH4重整催化剂研究进展
    黄玉飞, 李子怡, 黄杨强, 金波, 罗潇, 梁志武
    化工进展. 2023, 42(8):  4247-4263.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1785
    摘要 ( 191 )   HTML ( 12 )   PDF (10377KB) ( 103 )  
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    太阳能驱动的CO2与CH4转化为合成气是一种非常有前景的生产可再生燃料的技术,然而太阳能驱动的CH4重整催化剂存在转化效率低、光生电子与空穴复合速率快及催化剂稳定性差等问题。本文简述了光催化CO2与CH4重整的可能机理,包括CO2和CH4的吸附、光生电子与空穴的迁移及产物的脱附过程。重点介绍了光催化CO2和CH4重整过程中贵金属催化剂、非贵金属催化剂及碳氮化合物等催化剂的研究进展,并总结归纳了各类催化剂的优点与不足。最后,本文探讨了光催化转化CO2与CH4制合成气研究领域未来可能的发展方向:开发设计高效的光催化剂提高反应效率;通过密度泛函理论计算及高端表征技术探究催化机理。

    CuO-CeO2/TiO 2 高效催化CO低温氧化反应性能
    李润蕾, 王子彦, 王志苗, 李芳, 薛伟, 赵新强, 王延吉
    化工进展. 2023, 42(8):  4264-4274.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1832
    摘要 ( 214 )   HTML ( 18 )   PDF (4631KB) ( 510 )  
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    利用等体积浸渍法制备了CuO-CeO2/TiO2催化剂,用于低温CO氧化反应。考察了焙烧温度、Cu-Ce负载量和Ce/Cu摩尔比等对CuO-CeO2/TiO2催化性能的影响,利用XRD、N2等温吸附-脱附、XPS、H2-TPR等方法对催化剂进行了表征。结果表明,当nCe/nCu为1.6,Cu-Ce负载量为30%时,经500℃焙烧所制得催化剂具有最佳催化活性;当空速为24000mL/(g·h),在该催化剂上90℃时CO可完全氧化。表征发现,CuO-CeO2/TiO2催化剂表面较高的Ce3+、Cu+和吸附氧含量有利于催化CO氧化反应。制备条件通过影响催化剂表面的Ce3+、Cu+和吸附氧含量,影响催化剂活性。其中,焙烧温度、Cu-Ce负载量和nCe/nCu均会影响CuO-CeO2/TiO2表面Cu+和吸附氧含量,而催化剂表面Ce3+含量仅受Cu-Ce负载量的影响较大。

    化学镀法制备NiCoP/rGO/NF高效电解水析氢催化剂
    张亚娟, 徐惠, 胡贝, 史星伟
    化工进展. 2023, 42(8):  4275-4282.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1846
    摘要 ( 228 )   HTML ( 6 )   PDF (6375KB) ( 437 )  
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    电解水制氢是一项制取绿色氢能的重要技术,而开发具有低成本、高活性的催化剂作为电极材料是当前的研究重点。本文以负载石墨烯的泡沫镍(rGO/NF)为基底,应用化学镀法制备了NiCoP/rGO/NF新型析氢(HER)电解水催化剂。比较NiCoP/NF和引入石墨烯后的NiCoP/rGO/NF的电催化性能。三电极体系的测试结果表明,在1mol/L KOH电解液中,在电流密度为10mA/cm2时,NiCoP/rGO/NF电极具有最优的过电位98mV。塔菲尔斜率(Tafel)、循环伏安(CV)和电化学阻抗(EIS)分析表明,NiCoP/rGO/NF电极优异的HER性能是快速反应动力学、高效电化学活性比表面积(ECSA)和小反应电阻(Rct)综合作用的结果。结构测试表明:NiCoP均匀沉积于rGO和泡沫镍表面,并且rGO形成的三维网络结构增加了催化剂比表面积,暴露出丰富的活性边缘,催化剂中Ni—P/Co—P键的形成是HER性能提升的关键。

    不同晶粒尺寸Y分子筛的合成及其加氢裂化反应性能
    王晓晗, 周亚松, 于志庆, 魏强, 孙劲晓, 姜鹏
    化工进展. 2023, 42(8):  4283-4295.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-2071
    摘要 ( 254 )   HTML ( 19 )   PDF (6108KB) ( 225 )  
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    采用晶种导向剂法制备高硅Y分子筛,并通过调变晶种导向剂的陈化温度制得了不同晶粒尺寸(515mn、317nm、220nm)的Y分子筛。将制备的不同晶粒尺寸的Y分子筛和无定型硅铝混合作为载体,采用等体积共浸渍法制备了负载型NiW/(Y+ASA)加氢裂化催化剂。采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、N2吸附脱附、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段分析了不同晶粒尺寸的Y分子筛及相应催化剂的理化性质。结果表明,随着Y分子筛晶粒尺寸的减小,外比表面积和孔径增大。同时,Y分子筛的n(SiO2)/n(Al2O3)增大,弱酸和中强酸酸性减弱,酸量减少。催化剂对正十六烷的加氢裂化反应结果表明,Y分子筛晶粒尺寸的减小有利于提高中间馏分产物(C8~C12)的收率及选择性,即缩短反应物分子在Y分子筛孔道中的停留时间、提高与催化剂表面活性相的可接近性,可避免过度裂化,提高中间馏分产物的收率。因此晶粒尺寸为220nm的Y分子筛催化剂NiW/(Y3+ASA)的C8~C12产物收率最高。

    材料科学与技术
    元素掺杂生物质炭材料在电化学储能中的研究进展
    王帅晴, 杨思文, 李娜, 孙占英, 安浩然
    化工进展. 2023, 42(8):  4296-4306.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1797
    摘要 ( 423 )   HTML ( 18 )   PDF (2059KB) ( 461 )  
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    在“双碳”目标的背景下,新型生物质炭材料的开发及其在电化学储能领域中的应用引起了人们广泛的关注。在各种优化生物质炭材料性能的方法中,元素掺杂能够解决比容量低、稳定性差的问题,为提高生物质炭材料电化学性能提供了一种简单、有效的方法和策略。本文从植物基、动物基和微生物基三方面介绍了元素掺杂生物质炭材料的来源,并根据掺杂元素的种数将元素掺杂生物质炭材料归纳为单元素掺杂和多元素共掺杂。回顾了元素掺杂生物质炭材料在超级电容器、锂离子电池、钠离子电池、锂硫电池等电化学储能器件中的应用,在此基础上分析了其化学组成和微观结构对电化学性能的影响。同时对其今后的发展和商业化前景做出展望,指出掺杂元素的种类和含量的调控、制备方法和工艺的优化、生物质自掺杂属性的激活仍是目前亟待解决的问题和未来的发展方向。

    基于钙镁二元盐的热化学储能反应器的性能优化
    叶振东, 刘涵, 吕静, 张亚宁, 刘洪芝
    化工进展. 2023, 42(8):  4307-4314.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1763
    摘要 ( 164 )   HTML ( 8 )   PDF (3489KB) ( 301 )  
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    水合盐热化学储能技术储能密度高、再生温度与太阳能集热器的温度一致,在提高太阳能的利用和缓解能源紧张方面具有很好的应用前景,其中热化学储能反应器的设计优化则是重要环节。本文针对硅藻土(WSS)+ MgCl2/2CaCl2热化学储能系统,对填充床反应器建立了二维数值模型,对填充床的放热过程进行了研究,分析了钙镁二元盐含量、粒径大小、填充床高度对填充床放热过程的影响。数值模拟结果表明,填充床出口空气温升随粒径减小而增大;填充床出口空气温升的衰减速度随钙镁二元盐含量增大而减小,随粒径减小而增大,随填充床高度增大而减小;填充床的放热功率和储能密度随盐含量增大而增大,随粒径减小而增大,填充床高度增大时,填充床放热功率增大,而储能密度则减小。采用粒径为2mm的WSS20颗粒,填充高度为10cm的填充床反应器储能密度达到0.985GJ/m3,几乎是水的4倍。

    金属表面PDA/PTFE超疏水涂层抑垢与耐腐蚀性能
    王鑫, 王兵兵, 杨威, 徐志明
    化工进展. 2023, 42(8):  4315-4321.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1765
    摘要 ( 139 )   HTML ( 6 )   PDF (2594KB) ( 483 )  
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    超疏水涂层具有极广的应用前景,然而在金属表面制备稳定的超疏水涂层具有一定挑战。为提高涂层稳定性,本文通过简单浸泡法在不锈钢表面形成稳定的聚多巴胺(PDA)中间涂层,随后采用电泳沉积法在PDA修饰后的表面制备聚四氟乙烯(PTFE)超疏水涂层。测试中采用场发射扫描电镜、接触角测试仪及电化学测试仪进行PDA/PTFE涂层分析和表征。制备的PDA/PTFE涂层表面呈现凸起结构,提高电沉积制备时间与溶液中水含量,涂层表面水接触角呈现先增加后降低的变化趋势,制备涂层中最大水接触角为160.2°±1.3°,相应涂层的表面能为5.57mN/m。胶带剥离与砂纸磨损试验表明,PDA/PTFE涂层具有较好的稳定性。污垢沉积试验表明,浸泡在50℃、70℃与90℃碳酸钙过饱和溶液12h后,与不锈钢相比,涂层抑垢率分别为64.71%、72.22%与81.25%。电化学测试表明,PDA/PTFE超疏水涂层具有较好的耐腐蚀性能,与不锈钢相比,涂层缓蚀率为95.1 %。

    相变蓄冷材料及系统应用研究进展
    汤磊, 曾德森, 凌子夜, 张正国, 方晓明
    化工进展. 2023, 42(8):  4322-4339.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1777
    摘要 ( 897 )   HTML ( 26 )   PDF (7931KB) ( 358 )  
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    相变蓄冷技术利用相变材料在相变时伴随着的吸热或放热过程对能量进行储存和应用,起到控制温度、降低能耗和转移用能负荷的作用。本文综述了相变温度在25℃以下的相变蓄冷材料及其在不同应用场景的筛选依据,介绍了相变蓄冷材料在食品医疗冷链物流、建筑节能控温与数据中心应急冷却、人体热管理和医疗保健的相变纺织品等领域的应用。从调节相变蓄冷材料相变温度、过冷度、热导率和循环稳定性等方面总结了材料热物性的调控策略,分析了不同调控策略存在的优缺点,指出相变蓄冷系统可通过增强蓄冷系统热导率和强化传热结构来改善普通材料传热性能差的问题。最后从复合相变材料制备到系统设计优化和应用场景拓展等方面对相变蓄冷技术研究方向进行了展望。

    煤基石墨烯量子点在超级电容器中的应用
    张耀杰, 张传祥, 孙悦, 曾会会, 贾建波, 蒋振东
    化工进展. 2023, 42(8):  4340-4350.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1791
    摘要 ( 146 )   HTML ( 2 )   PDF (5781KB) ( 303 )  
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    针对目前制备煤基活性炭氢氧化钾(KOH)使用比例过高及孔结构分布不合理问题,以太西无烟煤为碳源,先采用高铁酸钾与过氧化氢分步氧化将其氧化为石墨烯量子点,再与KOH混合活化制备煤基石墨烯量子点活性炭。结果表明,这种方法可降低KOH使用量(使碱炭比小于1),且碱炭比对煤基石墨烯量子点的活化机制与对煤的活化机制类似:KOH用量较少时(碱炭比0.25)只有造孔作用;增加用量后(碱炭比0.5),KOH不但有造孔作用,还有扩孔作用;过量的KOH(碱炭比0.75)则以扩孔为主。随着碱炭比的增加,活性炭的比表面积与总孔容也随之增加,微孔率逐渐下降,中孔率和平均孔径都在增长。在碱炭比为0.75时,活化效果最好,GQDAC-0.75比表面积为1207.3m2/g,微孔率为39.5%,中孔率为51.8%;得益于其独特的“大孔-中孔-微孔”的层次孔结构,GQDAC-0.75表现出最优的电化学性能,在0.5A/g电流密度下比电容达243.6F/g,当电流密度增大到10A/g时,GQDAC-0.75的比电容保持在202.2F/g,继续增大电流密度到100A/g,比电容仍有179.5F/g,且在20A/g电流密度下循环10000次后比电容仍有191.6F/g,保持率为98.1%,具有优异的倍率性能和循环稳定性。

    生物与医药化工
    焦化污染场地中萘降解菌的分离及降解特性
    杨静, 李博, 李文军, 刘晓娜, 汤刘元, 刘月, 钱天伟
    化工进展. 2023, 42(8):  4351-4361.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1742
    摘要 ( 150 )   HTML ( 6 )   PDF (1811KB) ( 102 )  
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    为从焦化污染场地中分离萘高效降解菌,采用萘作为唯一碳源,通过梯度筛选和富集培养获得一株高效萘降解菌株AO-4。依据形态及16S rDNA基因序列,将其鉴定为铜绿假单胞菌(Pseudomonas aeruginosa)。通过PCR验证了菌株基因组中含有萘双加氧酶基因(nahAC)和邻苯二酚2,3-双加氧酶基因(nahH),推测该菌可能是通过水杨酸途径对萘进行降解。在对菌株降解特性分析中发现,菌株AO-4在24h对萘(400mg/L)的降解率达到97. 67%,菌株的生长、脱氢酶活性与萘的降解率呈正相关。其次,探究了温度、pH、萘初始浓度和菌量对菌株降解萘的影响,明确最适降解温度为30℃、pH为5.0~7.0;在一定范围内,菌株降解效率随着萘浓度和菌量的增大而提高。对该菌株降解多环芳烃(PAHs)的广谱性测试表明,AO-4不仅能有效降解萘,而且对其他PAHs,如芴、菲、蒽和芘在单一和混合体系中均有不同程度的降解,研究结果可为PAHS污染场地的微生物修复提供一定的技术支持。

    聚乳酸/壳聚糖/氧化石墨烯载阿司匹林仿生支架的制备与表征
    刘淑琼, 吴芳芳, 刘瑞来, 许祯毅
    化工进展. 2023, 42(8):  4362-4371.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1772
    摘要 ( 130 )   HTML ( 2 )   PDF (4989KB) ( 126 )  
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    单纯的支架仿生结构在调节细胞行为和骨组织再生方面有一定的局限性,因此将仿生支架与纳米给药相结合成为一种提高支架功能的有效解决方案。本文采用相分离法成功制备了不同ASA(阿司匹林)含量的三维多孔PLA/CS/GO/ASA载药仿生复合支架。ASA的添加破坏了PLA球晶结构的形成,但对仿生微、纳米纤维结构的影响不大;实验范围内随ASA含量的增加,载药支架亲水性能有所改善,但孔隙率呈先减后增的趋势,均大于80%;溶血率和血小板黏附实验表明,控制ASA含量在5%以下可获得具有良好血液相容性的支架材料;体外细胞增殖实验则表明所制备的载药支架具有细胞相容性;低ASA含量可以促进MC3T3-E1细胞增殖,高含量的ASA对MC3T3-E1细胞有一定的抑制作用;药物缓释实验表明PLA/CS/GO/ASA载药仿生复合支架具有良好的ASA缓释性能。

    精细化工
    含蜡原油及其乳状液体系微观结构观测的新方法
    赵健, 卓泽文, 董航, 高文健
    化工进展. 2023, 42(8):  4372-4384.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1821
    摘要 ( 127 )   HTML ( 1 )   PDF (14204KB) ( 120 )  
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    基于流变-原位显微同步测量技术和改进的复合型光源,构建了对含蜡原油及其乳状液体系微观结构观测的新方法。实际观测结果表明:新构建的显微观测方法观测到的蜡晶数量比偏光显微镜观测到的蜡晶数量高出70%,并且在识别微小尺寸蜡晶方面具有更高精度,与常规偏光显微观测结果相比,识别出的1~3μm范围内的蜡晶数量要多150%,刻画的1~2μm范围内蜡晶分形维数要高15%,使得新构建的显微观测方法对恶化初始冷却温度下形成的致密型蜡晶具有更为突出的观测优势。此外,新观测方法识别出的恶化和较优初冷温度下的蜡晶边缘间距差值更大,约是常规显微观测结果的2倍,更能体现出不同初冷温度下的蜡晶结构差异,与原油流变性的关联性也更显著。动态剪切条件下的蜡晶微观形貌受流场影响显著,随剪切速率增大,蜡晶形态和排列与流场的协同性增强。相比于离线观测,原位显微观测获得的蜡晶微观形貌与原油流变性的关联性更显著,更有利于从微观尺度阐释含蜡原油的流变性机制。新观测方法可以实现对原油乳状液中蜡晶和乳化水滴的同时观测,在识别两者相互作用和形成聚集结构方面具有更好的识别质量。

    资源与环境化工
    载锰生物炭制备及其在环境修复中应用研究进展
    姜晶, 陈霄宇, 张瑞妍, 盛光遥
    化工进展. 2023, 42(8):  4385-4397.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1746
    摘要 ( 367 )   HTML ( 11 )   PDF (1816KB) ( 475 )  
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    生物炭具有原料来源广、制备成本低、比表面积大等优点而成为一种有潜力的吸附剂,是固体废弃物资源化利用的一个重要方向,但吸附能力有限会限制其在环境修复的实际应用。通过不同方法对生物炭进行改性能够优化其理化性质,从而增强生物炭对污染物的去除能力。近年来,在生物炭上负载不同形态锰形成的载锰生物炭因在环境修复中表现出良好的应用潜力而备受关注。本文重点归纳和总结了载锰生物炭制备方法及其在去除环境中有机污染物和重金属方面的应用和机理研究,并介绍了其在高级氧化、污泥处理、低温选择性催化还原氮氧化物及再生利用等方面的应用。结合研究现状,提出未来载锰生物炭在制备、应用及应用后对环境影响方面的研究方向,以期为载锰生物炭在环境修复中更广泛应用提供参考。

    用于复杂原油乳液的高效破乳剂开发及应用研究进展
    吴亚, 赵丹, 方荣苗, 李婧瑶, 常娜娜, 杜春保, 王文珍, 史俊
    化工进展. 2023, 42(8):  4398-4413.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1754
    摘要 ( 424 )   HTML ( 5 )   PDF (6607KB) ( 493 )  
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    石油生产中通常产生大量W/O、O/W或多重乳化的复杂原油乳液,造成生产效率大大降低以及严重的环境问题。目前所使用的破乳剂破乳效率低、普适性差、成本高、安全性不够等,开发高效、普适、绿色、安全破乳剂仍备受关注。本文基于原油乳液的特点及稳定机制分析,综述了不同原油乳液的破乳剂研究进展,主要围绕聚合物破乳剂、生物质基破乳剂、离子液体破乳剂和纳米材料破乳剂的特点、适用范围及其应用效果进行全面总结,对相应破乳剂的破乳机理进行针对性地分析研究,并指出破乳剂机理的研究方法。最后,本文对复杂原油乳液的高效破乳剂开发进行展望,提出破乳技术的未来发展趋势,以期为W/O、O/W或多重乳化的复杂原油乳液的破乳技术应用提供一定借鉴与参考。

    微纳米气泡在厌氧消化中的应用研究进展
    奚永兰, 王成成, 叶小梅, 刘洋, 贾昭炎, 曹春晖, 韩挺, 张应鹏, 田雨
    化工进展. 2023, 42(8):  4414-4423.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1762
    摘要 ( 280 )   HTML ( 9 )   PDF (1670KB) ( 421 )  
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    微纳米气泡(micro/nano bubbles,MNBs)因其广泛的应用领域及良好的应用前景而备受关注。在厌氧消化(AD)领域,MNBs具备的高气体转移效率、产生ROS、高zeta电位、高表面电荷以及固有的微曝气能力(空气或O2-MNBs)等特性,可以提高AD过程的性能和效率,改善限速步骤(水解和产甲烷),这为AD工艺的改进提供了新的方向。近年来,越来越多的研究将不同MNBs以不同方式用于AD中,这些研究主要集中于利用富有纳米气泡的纳米气泡水来提高AD反应器性能,而有关微气泡在AD中的应用研究相对较少。考虑到纳米气泡和微气泡都拥有改善AD的潜能,本文从MNBs的特性、制备方法和设备、其在AD中的研究现状和可能的作用机理方面开展综述,并探讨了未来可能的应用方向,旨在为进一步利用MNBs增强AD的研究提供参考。

    菌藻共生技术在工业废水零排放中的应用与展望
    郑梦启, 王成业, 汪炎, 王伟, 袁守军, 胡真虎, 何春华, 王杰, 梅红
    化工进展. 2023, 42(8):  4424-4431.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1778
    摘要 ( 238 )   HTML ( 2 )   PDF (1088KB) ( 146 )  
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    工业废水含有大量的毒性有机物与氮磷营养盐,是导致黑臭水体和富营养化水体的关键源头,因而工业废水零排放成为工业可持续发展的必由之路。菌藻共生技术同时具备有机物降解和碳氮磷固定的优势,日益成为废水零排放战略的研究热点。本文综述了菌藻共生技术去除工业废水中有机物与氮磷的作用机制以及关键影响因素,并就典型工业废水——印染废水、制药废水和石化废水,阐述了菌藻共生技术处理不同废水的特性与难点。此外,环境因子中过度的温度、光照和工业废水中高浓度毒性有机物胁迫微藻营养方式转变,并诱导微生物的强烈氧化应激反应,从而抑制菌藻的生长代谢,降低废水处理效能。因此,本文对菌藻共生技术在工业废水处理中的应用进行展望,需要从预处理工艺和菌藻共生工艺优化着手,削减环境氧化胁迫和增强菌藻生物代谢优势的偶联,并且可通过探索环境因子调控策略实现生物质的定向转化。

    氨储能在新型电力系统的应用前景、挑战及发展
    杨鹏威, 于琳竹, 王放放, 蒋昊轩, 赵光金, 李琦, 杜铭哲, 马双忱
    化工进展. 2023, 42(8):  4432-4446.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1817
    摘要 ( 432 )   HTML ( 20 )   PDF (2325KB) ( 853 )  
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    储能技术及其产业化应用对建设新型电力系统具有重大意义。在传统电力系统到新型电力系统升级转型的过程中,风能、太阳能等新能源发电占比持续提高,但其波动性和间歇性制约了对新能源的高水平消纳,导致电力系统对灵活性调节资源的需求剧增。氨具有大规模、跨季节和跨区域储存的优势,加快氨能产业发展和氨储能在新型电力系统中的应用,是实现“双碳”目标和保障国家能源安全的战略性选择。本文对比了氨储能和其他储能系统的特征,比较了氨储能与氢储能、甲醇储能等化学储能的共性及优缺点,重点介绍了目前国内外现有的氨储能技术、氨储运方式和低浓度氨分离技术,阐述了氨储能在电源侧、电网侧和用户侧的应用价值,最后,指出了氨储能在新型电力系统中应用面临的挑战,并展望了其未来发展。

    煤气化渣资源化利用
    张丽宏, 金要茹, 程芳琴
    化工进展. 2023, 42(8):  4447-4457.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1845
    摘要 ( 495 )   HTML ( 8 )   PDF (2124KB) ( 488 )  
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    煤气化技术作为清洁利用技术得到迅速发展,但同时产生大量的煤气化渣。本文从煤气化渣的来源及危害、煤气化渣的基本性质、煤气化渣制备材料(介孔材料、活性炭、复合材料)和煤气化渣的应用(废气废水处理、建工建材、农业)4个方面进行概述总结,对存在的问题、应用前景分别进行了分析和展望。文中指出:煤气化渣含碳量高、铝硅资源丰富、比表面积较大、孔隙结构比较发达,可用于制备高值化产品,但制备过程中所产生的废液需要进行处理与处置,剩余的含铝、硅和碳残渣也需要进行回收利用。煤气化渣的研究虽然取得了良好的效果,但大都处于实验室研究阶段或试验推广阶段,无法实现规模化利用。建议开发工艺简单、可行性强且具有经济效益的煤气化渣资源化利用技术,在分级利用的基础上实现铝、硅、碳资源的协同利用;在全利用的基础上实现其规模化利用。

    亲水和疏水改性膜的抗结垢和润湿能力的对比
    李雪佳, 李鹏, 李志霞, 晋墩尚, 郭强, 宋旭锋, 宋芃, 彭跃莲
    化工进展. 2023, 42(8):  4458-4464.  doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2022-1738
    摘要 ( 203 )   HTML ( 7 )   PDF (3433KB) ( 386 )  
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    膜蒸馏过程受料液盐度的影响较小,可以处理高矿化度的矿井水,但膜污染和润湿制约其工业化应用。本文首次全面比较了两种商业化的疏水膜,即平板聚四氟乙烯(PTFE)和聚偏氟乙烯(PVDF),以及分别进行亲水和疏水表面改性后制备的PVA-PAA/PTFE和Teflon/PVDF两种复合膜,在直接接触式膜蒸馏(DCMD)中浓缩饱和硫酸钙溶液时的结垢和润湿程度。重点分析了两种基膜和复合膜的结垢和润湿机理,探讨它们在矿井水浓缩中的应用潜力和最佳膜结构。实验结果显示,饱和硫酸钙浓缩过程中,膜表面结垢是主要影响因素,PTFE膜和PVDF膜尽管膜微观结构差别巨大,但抗结垢能力接近;Teflon/PVDF复合膜因其表面有滑移特性而表现出完美的抗结垢性能,PVA-PAA/PTFE复合膜尽管有致密的亲水表面,抗结垢能力并不强。

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