化工进展 ›› 2021, Vol. 40 ›› Issue (11): 6358-6368.DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2020-2508
朱子晗1(), 陈卫华2, 华银锋2, 张海涛2, 赵由才1, 郭燕燕1, 戴世金1,3()
收稿日期:
2020-12-16
修回日期:
2021-02-02
出版日期:
2021-11-05
发布日期:
2021-11-19
通讯作者:
戴世金
作者简介:
朱子晗(1997—),男,博士研究生,研究方向为固体废物处理与资源化。E-mail:基金资助:
ZHU Zihan1(), CHEN Weihua2, HUA Yinfeng2, ZHANG Haitao2, ZHAO Youcai1, GUO Yanyan1, DAI Shijin1,3()
Received:
2020-12-16
Revised:
2021-02-02
Online:
2021-11-05
Published:
2021-11-19
Contact:
DAI Shijin
摘要:
生活垃圾焚烧飞灰中存有大量高毒性的重金属物质,若不规范处置容易对土壤、地下水造成严重污染,目前通常采用添加化学药剂的方法来稳定飞灰中的重金属。本文在梳理国内外文献的基础上,归纳评述了飞灰重金属的性质、固化稳定化填埋工艺以及目前已被研究或应用的飞灰重金属稳定药剂,包括硫化钠、磷酸、无定形硅材料、铁化合物等无机药剂以及硫脲、EDTA接聚体、壳聚糖、氨基硫代羧酸盐等有机螯合剂,阐明了药剂作用机制和存在的问题,总结了不同药剂作用下的重金属稳定效果,同时针对新形势下的飞灰重金属稳定化要求进行了探讨,提出今后的研究方向为:选择特征性重金属药剂复配稳定飞灰;以改性、成环方式改良氨基硫代羧酸盐类物质(DTC)物质或以交联接枝等方式开发新型螯合剂。
中图分类号:
朱子晗, 陈卫华, 华银锋, 张海涛, 赵由才, 郭燕燕, 戴世金. 垃圾焚烧飞灰重金属药剂稳定化研究进展[J]. 化工进展, 2021, 40(11): 6358-6368.
ZHU Zihan, CHEN Weihua, HUA Yinfeng, ZHANG Haitao, ZHAO Youcai, GUO Yanyan, DAI Shijin. Research progress and consideration on medicament stabilization of heavy metals in waste incineration fly ash[J]. Chemical Industry and Engineering Progress, 2021, 40(11): 6358-6368.
序号 | 焚烧工艺 | 烟气净化工艺 | 重金属总量/mg·kg-1 | 文献 | |||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
Pb | Cd | Cu | Zn | Cr | Ni | ||||
1 | 流化床 | SNCR+SM+AC+BDC | 1300~1500 | 40~45 | 1600~1700 | 5000~5600 | 350~390 | 80~100 | [ |
2 | 流化床 | SNCR+EPS+SM+AC+BDC | 700~800 | 30~35 | 1400~1500 | 3700~3800 | 290~310 | 110~130 | |
3 | 炉排炉 | SNCR+DM+AC+BDC | 1000~1500 | 100~150 | 400~500 | 4000~4100 | 50~100 | 10~25 | |
4 | 炉排炉 | SNCR+DM+AC+BDC+GGH | 1500~1800 | 140~160 | 50~60 | 5200~5500 | 130~175 | 25~30 | |
5 | 炉排炉 | SNCR+SM+DM+AC+BDC | 1500~2300 | 100~140 | 600~1000 | 4200~6000 | 100~425 | 40~90 | |
6 | 炉排炉 | SNCR+DM+AC+BDC+WC | 1200~2700 | 120~210 | 310~390 | — | — | — |
表1 焚烧和烟气净化工艺对飞灰中重金属总量的影响
序号 | 焚烧工艺 | 烟气净化工艺 | 重金属总量/mg·kg-1 | 文献 | |||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
Pb | Cd | Cu | Zn | Cr | Ni | ||||
1 | 流化床 | SNCR+SM+AC+BDC | 1300~1500 | 40~45 | 1600~1700 | 5000~5600 | 350~390 | 80~100 | [ |
2 | 流化床 | SNCR+EPS+SM+AC+BDC | 700~800 | 30~35 | 1400~1500 | 3700~3800 | 290~310 | 110~130 | |
3 | 炉排炉 | SNCR+DM+AC+BDC | 1000~1500 | 100~150 | 400~500 | 4000~4100 | 50~100 | 10~25 | |
4 | 炉排炉 | SNCR+DM+AC+BDC+GGH | 1500~1800 | 140~160 | 50~60 | 5200~5500 | 130~175 | 25~30 | |
5 | 炉排炉 | SNCR+SM+DM+AC+BDC | 1500~2300 | 100~140 | 600~1000 | 4200~6000 | 100~425 | 40~90 | |
6 | 炉排炉 | SNCR+DM+AC+BDC+WC | 1200~2700 | 120~210 | 310~390 | — | — | — |
案例 | 基本情况 | 项目 | 重金属 | |||||||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
As | Cd | Cr | Cu | Pb | Zn | Hg | Ni | 文献 | ||||
1 | 宁波垃圾焚烧厂,工艺为炉排炉、半干袋式过滤器等 | 总量 /mg·kg-1 | 156.85±6.20 | 254.79±4.48 | 98.34±6.65 | 545.43±18.16 | 2073.64±43.30 | 7787.15±65.81 | — | — | [ | |
浸出浓度 /mg·L-1 | 0.630±0.030 | 1.020±0.040 | 0.390±0.010 | 2.180±0.020 | 8.290±0.190 | 31.150±0.420 | — | — | ||||
2 | 金山垃圾焚烧厂,工艺为机械炉排炉、烟气处理和烟气再热装置等 | 总量 /mg·kg-1 | 65.10±4.52 | 64.76±5.05 | 132.89±10.77 | 603.41±31.52 | 2375.15±186.63 | 3487.65±278.64 | 100.78±8.52 | 23.58±1.39 | [ | |
浸出浓度 /mg·L-1 | 0.022±0.003 | 0.101±0.023 | 0.123±0.025 | 13.876±1.734 | 9.983±0.865 | 5.413±0.352 | 0.149±0.010 | ND | ||||
3 | 天津垃圾发电厂,工艺为链条锅炉、喷雾干燥、活性炭喷射和袋式除尘 | 总量 /mg·kg-1 | 80.00±0.20 | 80.20±3.52 | 89.50±0.30 | 444.50±1.37 | 716.09±10.31 | 4795.28±20.04 | 0.31±0.01 | 445.09±11.16 | [ | |
浸出浓度 /mg·L-1 | 0.038±0.003 | 0.449±0.024 | ND | 0.680±0.172 | 0.530±0.062 | 4.602±0.921 | ND | 0.560±0.052 | ||||
4 | 重庆市某生活垃圾焚烧厂布袋除尘器 | 总量 /mg·kg-1 | — | 85.17 | 108.47 | 553.21 | 1086.86 | 5846.16 | — | 68.73 | [ | |
浸出浓度 /mg·L-1 | 0.280 | 0.500 | 0.210 | 3.350 | 0.85 | — | 0.790 | |||||
填埋标准 | GB 16889—2008 | 浸出浓度 /mg·L-1 | 0.3 | 0.15 | 4.5 | 40 | 0.25 | 100 | 0.05 | 0.5 |
表2 不同区域垃圾焚烧厂的飞灰重金属含量以及浸出毒性
案例 | 基本情况 | 项目 | 重金属 | |||||||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
As | Cd | Cr | Cu | Pb | Zn | Hg | Ni | 文献 | ||||
1 | 宁波垃圾焚烧厂,工艺为炉排炉、半干袋式过滤器等 | 总量 /mg·kg-1 | 156.85±6.20 | 254.79±4.48 | 98.34±6.65 | 545.43±18.16 | 2073.64±43.30 | 7787.15±65.81 | — | — | [ | |
浸出浓度 /mg·L-1 | 0.630±0.030 | 1.020±0.040 | 0.390±0.010 | 2.180±0.020 | 8.290±0.190 | 31.150±0.420 | — | — | ||||
2 | 金山垃圾焚烧厂,工艺为机械炉排炉、烟气处理和烟气再热装置等 | 总量 /mg·kg-1 | 65.10±4.52 | 64.76±5.05 | 132.89±10.77 | 603.41±31.52 | 2375.15±186.63 | 3487.65±278.64 | 100.78±8.52 | 23.58±1.39 | [ | |
浸出浓度 /mg·L-1 | 0.022±0.003 | 0.101±0.023 | 0.123±0.025 | 13.876±1.734 | 9.983±0.865 | 5.413±0.352 | 0.149±0.010 | ND | ||||
3 | 天津垃圾发电厂,工艺为链条锅炉、喷雾干燥、活性炭喷射和袋式除尘 | 总量 /mg·kg-1 | 80.00±0.20 | 80.20±3.52 | 89.50±0.30 | 444.50±1.37 | 716.09±10.31 | 4795.28±20.04 | 0.31±0.01 | 445.09±11.16 | [ | |
浸出浓度 /mg·L-1 | 0.038±0.003 | 0.449±0.024 | ND | 0.680±0.172 | 0.530±0.062 | 4.602±0.921 | ND | 0.560±0.052 | ||||
4 | 重庆市某生活垃圾焚烧厂布袋除尘器 | 总量 /mg·kg-1 | — | 85.17 | 108.47 | 553.21 | 1086.86 | 5846.16 | — | 68.73 | [ | |
浸出浓度 /mg·L-1 | 0.280 | 0.500 | 0.210 | 3.350 | 0.85 | — | 0.790 | |||||
填埋标准 | GB 16889—2008 | 浸出浓度 /mg·L-1 | 0.3 | 0.15 | 4.5 | 40 | 0.25 | 100 | 0.05 | 0.5 |
药剂种类 | 反应条件 | 药剂添加量及重金属稳定效果 | 文献 |
---|---|---|---|
硫化钠 | — | 投加量为2%时,Pb和Cd的螯合率达到80%左右 | [ |
磷酸 | 水灰比为30%~40%, 搅拌时间20min | 投加比为5%时,Cd的螯合率仅为33%,浸出浓度远超填埋场标准限值,而Pb、Cr则达到要求,螯合率均超过75% | [ |
水灰比为30%左右, 搅拌时间20min | 投加量为5%时,Pb的螯合率超过80%,浸出浓度满足填埋场标准 | [ | |
磷酸钠 | 水灰比为20% | 投加量为4%时,Pb、Cd的螯合率分别超过50%和45%,但浸出浓度均未满足填埋场标准的要求 | [ |
磷酸氢二钠 | Pb的螯合率高于磷酸钠,Cd的螯合率相反 | ||
磷酸二氢钠 | Pb、Cd的稳定效果优于磷酸氢二钠,但浸出浓度未满足填埋场标准的要求 | ||
硫酸亚铁 | 水灰比为100% | 投加量为4%时,Pb的稳定效果最佳,但浸出浓度仍为1.3mg·L-1;对于Cd的稳定效果较差 | [ |
重过磷酸钙 | 水灰比为25%左右, 搅拌时间10min | 投加量为5%时,Pb、Cd的浸出浓度分别为1.366mg·L-1和0.166mg·L-1 | [ |
硅灰 | 水灰比50%,600℃热处理1h | 投加量为10%时,Pb、Cd的浸出浓度分别为0.44mg·L-1和0.05mg·L-1 | [ |
表3 无机药剂对于飞灰中重金属的稳定效果
药剂种类 | 反应条件 | 药剂添加量及重金属稳定效果 | 文献 |
---|---|---|---|
硫化钠 | — | 投加量为2%时,Pb和Cd的螯合率达到80%左右 | [ |
磷酸 | 水灰比为30%~40%, 搅拌时间20min | 投加比为5%时,Cd的螯合率仅为33%,浸出浓度远超填埋场标准限值,而Pb、Cr则达到要求,螯合率均超过75% | [ |
水灰比为30%左右, 搅拌时间20min | 投加量为5%时,Pb的螯合率超过80%,浸出浓度满足填埋场标准 | [ | |
磷酸钠 | 水灰比为20% | 投加量为4%时,Pb、Cd的螯合率分别超过50%和45%,但浸出浓度均未满足填埋场标准的要求 | [ |
磷酸氢二钠 | Pb的螯合率高于磷酸钠,Cd的螯合率相反 | ||
磷酸二氢钠 | Pb、Cd的稳定效果优于磷酸氢二钠,但浸出浓度未满足填埋场标准的要求 | ||
硫酸亚铁 | 水灰比为100% | 投加量为4%时,Pb的稳定效果最佳,但浸出浓度仍为1.3mg·L-1;对于Cd的稳定效果较差 | [ |
重过磷酸钙 | 水灰比为25%左右, 搅拌时间10min | 投加量为5%时,Pb、Cd的浸出浓度分别为1.366mg·L-1和0.166mg·L-1 | [ |
硅灰 | 水灰比50%,600℃热处理1h | 投加量为10%时,Pb、Cd的浸出浓度分别为0.44mg·L-1和0.05mg·L-1 | [ |
药剂种类 | 反应条件 | 药剂添加量及重金属稳定效果 | 文献 |
---|---|---|---|
硫脲 | 水灰比为50% | 投加量为10%时,Pb的浸出浓度为0.55mg·L-1 | [ |
硫脲-甲醛螯合剂(硫脲与甲醛的摩尔比为1∶3) | 水灰比为100%, 搅拌时间50min | 投加量为2%和5%时,Cd和Pb的浸出浓度分别满足填埋场标准 | [ |
水溶性硫脲醛 | 水灰比大约为75% | 投加量为3%时,Cr、Pb、Cd的螯合率分别达到了96.7%、92.4%和85.8% | [ |
EDTA | 常温,搅拌时间30min | 投加量为0.1%时,Pb和Zn的浸出浓度均满足GB 18598—2001的限值 | [ |
— | 投加量为2.5%时,Cd、Pb的螯合率超过97%,但均未满足填埋场标准 | [ | |
二异羟肟酸 | — | 投加量为2.5%时,Pb、Cd、Zn已低于填埋场标准限值,并且表现出较好的抗酸性能 | [ |
三巯基均三嗪三钠盐 | 水灰比为100%, 搅拌时间10min | 投加量为4.2%时,Cd、Pb、Ni的浸出浓度均低于填埋场标准限值 | [ |
TEPA-SNa | 水灰比为50% | 投加量为3%时,Pb的浸出浓度在pH为2~13范围内小于0.25mg·L-1 | [ |
SDD | 水灰比为20% | 投加量为2%时,Cd已低于填埋场标准限值 | [ |
SGA | 水灰比为100% | 投加量为0.1mol·kg-1时,各重金属浸出浓度已低于国家危险废物鉴别标准(GB5085.3—2007)的限值 | [ |
氨基二硫代甲酸型螯合树脂(FACAR) | 水灰比为25%, 搅拌时间10min | 投加量为3%时,Pb、Cd、Ni的螯合率分别为91.52%、100%和100%,仅Pb的浸出浓度略高于填埋场标准限值 | [ |
表4 有机螯合剂对于飞灰中重金属的稳定效果
药剂种类 | 反应条件 | 药剂添加量及重金属稳定效果 | 文献 |
---|---|---|---|
硫脲 | 水灰比为50% | 投加量为10%时,Pb的浸出浓度为0.55mg·L-1 | [ |
硫脲-甲醛螯合剂(硫脲与甲醛的摩尔比为1∶3) | 水灰比为100%, 搅拌时间50min | 投加量为2%和5%时,Cd和Pb的浸出浓度分别满足填埋场标准 | [ |
水溶性硫脲醛 | 水灰比大约为75% | 投加量为3%时,Cr、Pb、Cd的螯合率分别达到了96.7%、92.4%和85.8% | [ |
EDTA | 常温,搅拌时间30min | 投加量为0.1%时,Pb和Zn的浸出浓度均满足GB 18598—2001的限值 | [ |
— | 投加量为2.5%时,Cd、Pb的螯合率超过97%,但均未满足填埋场标准 | [ | |
二异羟肟酸 | — | 投加量为2.5%时,Pb、Cd、Zn已低于填埋场标准限值,并且表现出较好的抗酸性能 | [ |
三巯基均三嗪三钠盐 | 水灰比为100%, 搅拌时间10min | 投加量为4.2%时,Cd、Pb、Ni的浸出浓度均低于填埋场标准限值 | [ |
TEPA-SNa | 水灰比为50% | 投加量为3%时,Pb的浸出浓度在pH为2~13范围内小于0.25mg·L-1 | [ |
SDD | 水灰比为20% | 投加量为2%时,Cd已低于填埋场标准限值 | [ |
SGA | 水灰比为100% | 投加量为0.1mol·kg-1时,各重金属浸出浓度已低于国家危险废物鉴别标准(GB5085.3—2007)的限值 | [ |
氨基二硫代甲酸型螯合树脂(FACAR) | 水灰比为25%, 搅拌时间10min | 投加量为3%时,Pb、Cd、Ni的螯合率分别为91.52%、100%和100%,仅Pb的浸出浓度略高于填埋场标准限值 | [ |
药剂种类 | 成本/元·t-1 |
---|---|
Na2S | 2500 |
NaH2PO4 | 5000 |
Na2HPO4 | 6000 |
SDD | 7000 |
福美钠 | 6000~9500 |
丁胺黑药 | 12000 |
TMT | 9500 |
表5 不同重金属药剂的成本
药剂种类 | 成本/元·t-1 |
---|---|
Na2S | 2500 |
NaH2PO4 | 5000 |
Na2HPO4 | 6000 |
SDD | 7000 |
福美钠 | 6000~9500 |
丁胺黑药 | 12000 |
TMT | 9500 |
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