高文桂1,2,3,王华1,2,3,韩冲2,3,刘文艳2,3,王禹皓2,3,贾淼尧2,3
GAO Wengui1,2,3,WANG Hua1,2,3,HAN Chong2,3,LIU Wenyan2,3,WANG Yuhao2,3,JIA Miaoyao2,3
摘要: 采用共沉淀法制备了MgO、CaO改性CuO-ZnO-Al2O3催化剂,通过XRD、N2物理吸附-脱附、TG-DTG、H2-TPR、CO2-TPD等表征手段,探讨助剂MgO、CaO添加对催化剂前体物相组成及催化剂微观结构的影响,考察了CO2加氢制备甲醇反应中MgO、CaO改性CuO-ZnO-Al2O3催化剂的性能。结果表明,CaO改性催化剂前体中形成的锌孔雀石相(Cu,Zn)2CO3(OH)2、绿铜锌矿相(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6,促进了催化剂中Cu-Zn协同活性位数量增加,同时助剂CaO的添加降低了催化剂中CuO和ZnO的晶粒度,增大了催化剂比表面积,改善了铜组分的表面分散度,有利于催化剂活性提高;MgO改性催化剂前体生成了绿铜锌矿相(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6,但没有锌孔雀石相(Cu,Zn)2CO3(OH)2生成,焙烧后催化剂中Cu-Zn协同作用较弱,此外MgO改性后催化剂比表面积减小,催化反应活性降低。MgO、CaO作为碱性助剂,调变了催化剂表面的碱强度和碱中心浓度,CaO改性催化剂的表面碱强度大于MgO改性催化剂,与CaO、MgO的碱性强度顺序一致,即CaO>MgO。
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