化工进展 ›› 2021, Vol. 40 ›› Issue (S2): 411-420.DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2021-0888
郭晋荣(), 程鹏, 贾里, 郭婧楠, 王彦霖, 张永强, 乔晓磊, 樊保国()
收稿日期:
2021-04-26
修回日期:
2021-05-18
出版日期:
2021-11-12
发布日期:
2021-11-12
通讯作者:
樊保国
作者简介:
郭晋荣(1995—),男,硕士研究生,研究方向为燃烧工程。E-mail:基金资助:
GUO Jinrong(), CHENG Peng, JIA Li, GUO Jingnan, WANG Yanlin, ZHANG Yongqiang, QIAO Xiaolei, FAN Baoguo()
Received:
2021-04-26
Revised:
2021-05-18
Online:
2021-11-12
Published:
2021-11-12
Contact:
FAN Baoguo
摘要:
通过固定床程序升温汞脱附试验系统对所选高硫煤泥中汞排放特性进行在线监测,并利用热重分析仪对煤泥热解和燃烧特性进行研究,结合试验所得热解和燃烧特性参数,采用分布活化能模型,进行动力学分析。结果表明:煤泥的热解和燃烧过程可分为3个阶段,非等温条件下,随着升温速率增加,热解过程在高温区发生,最大失重率提升,对应峰值温度偏移,产生热滞后,利于挥发分析出;在煤泥热解过程中少量氧气的参与,抑制挥发分的析出,在7% O2条件下综合热解特性参数值D最大。热解性能随CO2浓度升高而得到改善;煤泥燃烧性能随升温速率的增加而得到加强,其活化能随转化率变化呈现“U”型趋势分布;煤泥中无机汞化合物主要为HgCl2、α-HgS、HgSO4以及硅铝酸盐类结合汞,总汞释放主要范围对应200~600℃;煤泥中汞释放量随O2浓度增大,CO2气氛条件下,随着CO2浓度增加,总汞释放量逐渐增大。
中图分类号:
郭晋荣, 程鹏, 贾里, 郭婧楠, 王彦霖, 张永强, 乔晓磊, 樊保国. 高硫煤泥燃烧过程中的汞排放特性[J]. 化工进展, 2021, 40(S2): 411-420.
GUO Jinrong, CHENG Peng, JIA Li, GUO Jingnan, WANG Yanlin, ZHANG Yongqiang, QIAO Xiaolei, FAN Baoguo. Combustion characteristics and mercury emission characteristics of high sulfur coal slime[J]. Chemical Industry and Engineering Progress, 2021, 40(S2): 411-420.
样品编号 | 制备种类 | 制备 温度/℃ | 制备气氛 | 升温速率 /℃ · min-1 |
---|---|---|---|---|
CS-A | 干燥后煤泥 | — | — | — |
CS-A-Ⅱ | 干燥后煤泥 | 1000 | N2 | 10 |
CS-A-Ⅱ-1 | 干燥后煤泥 | 1000 | 3% O2+97% N2 | 10 |
CS-A-Ⅱ-2 | 干燥后煤泥 | 1000 | 5% O2+95% N2 | 10 |
CS-A-Ⅱ-3 | 干燥后煤泥 | 1000 | 7% O2+93% N2 | 10 |
CS-A-Ⅱ-4 | 干燥后煤泥 | 1000 | 10% CO2+90% N2 | 10 |
CS-A-Ⅱ-5 | 干燥后煤泥 | 1000 | 15% CO2+85% N2 | 10 |
CS-A-Ⅱ-6 | 干燥后煤泥 | 1000 | 20% CO2+80% N2 | 10 |
CS-B-Ⅰ | 干燥后煤泥 | 1000 | 空气 | 5 |
CS-B-Ⅱ | 干燥后煤泥 | 1000 | 空气 | 10 |
CS-B-Ⅲ | 干燥后煤泥 | 1000 | 空气 | 15 |
CS-C-400-β | 干燥后煤泥 | 400 | 空气 | — |
CS-C-600-β | 干燥后煤泥 | 600 | 空气 | — |
CS-C-800-β | 干燥后煤泥 | 800 | 空气 | — |
CS-C-1000-β | 干燥后煤泥 | 1000 | 空气 | — |
表1 煤泥燃烧试验条件
样品编号 | 制备种类 | 制备 温度/℃ | 制备气氛 | 升温速率 /℃ · min-1 |
---|---|---|---|---|
CS-A | 干燥后煤泥 | — | — | — |
CS-A-Ⅱ | 干燥后煤泥 | 1000 | N2 | 10 |
CS-A-Ⅱ-1 | 干燥后煤泥 | 1000 | 3% O2+97% N2 | 10 |
CS-A-Ⅱ-2 | 干燥后煤泥 | 1000 | 5% O2+95% N2 | 10 |
CS-A-Ⅱ-3 | 干燥后煤泥 | 1000 | 7% O2+93% N2 | 10 |
CS-A-Ⅱ-4 | 干燥后煤泥 | 1000 | 10% CO2+90% N2 | 10 |
CS-A-Ⅱ-5 | 干燥后煤泥 | 1000 | 15% CO2+85% N2 | 10 |
CS-A-Ⅱ-6 | 干燥后煤泥 | 1000 | 20% CO2+80% N2 | 10 |
CS-B-Ⅰ | 干燥后煤泥 | 1000 | 空气 | 5 |
CS-B-Ⅱ | 干燥后煤泥 | 1000 | 空气 | 10 |
CS-B-Ⅲ | 干燥后煤泥 | 1000 | 空气 | 15 |
CS-C-400-β | 干燥后煤泥 | 400 | 空气 | — |
CS-C-600-β | 干燥后煤泥 | 600 | 空气 | — |
CS-C-800-β | 干燥后煤泥 | 800 | 空气 | — |
CS-C-1000-β | 干燥后煤泥 | 1000 | 空气 | — |
样品 | 工业分析/% | 元素分析/% | |||||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
Mad | Aad | Vad | FCad | C | H | O | N | S | |
CS-A | 0.4 | 51.2 | 13.1 | 35.7 | 37.7 | 2.2 | 2.3 | 1.1 | 5.6 |
表2 煤泥元素分析和工业分析
样品 | 工业分析/% | 元素分析/% | |||||||
---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
Mad | Aad | Vad | FCad | C | H | O | N | S | |
CS-A | 0.4 | 51.2 | 13.1 | 35.7 | 37.7 | 2.2 | 2.3 | 1.1 | 5.6 |
样品 | t1/℃ | t2/℃ | t3/℃ | t4/℃ | ?TG/% | (dw/dt)max/% · min-1 | V/% | (dw/dt)mean/% · min-1 | ?t(1/2)/℃ | D |
---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
CS-A-Ⅱ | 132 | 552 | 650 | 741 | 44.32 | -2.28 | 12.09 | -1.32 | 159 | 3.1406×10-6 |
CS-A-Ⅱ-1 | 128 | 543 | 626 | 748 | 42.60 | -1.98 | 11.84 | -1.37 | 142 | 3.0542×10-6 |
CS-A-Ⅱ-2 | 139 | 547 | 673 | 750 | 46.35 | -2.32 | 12.42 | -1.38 | 154 | 3.3960×10-6 |
CS-A-Ⅱ-3 | 144 | 556 | 684 | 762 | 44.72 | -2.52 | 12.54 | -1.45 | 161 | 3.5547×10-6 |
CS-A-Ⅱ-4 | 121 | 538 | 663 | — | 45.75 | -2.33 | 12.36 | -1.36 | 157 | 3.9196×10-6 |
CS-A-Ⅱ-5 | 110 | 526 | 671 | — | 47.16 | -2.38 | 12.74 | -1.41 | 158 | 4.6766×10-6 |
CS-A-Ⅱ-6 | 98 | 519 | 677 | — | 48.39 | -2.47 | 12.83 | -1.49 | 163 | 5.6955×10-6 |
表3 干燥后煤泥的热解特性参数
样品 | t1/℃ | t2/℃ | t3/℃ | t4/℃ | ?TG/% | (dw/dt)max/% · min-1 | V/% | (dw/dt)mean/% · min-1 | ?t(1/2)/℃ | D |
---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
CS-A-Ⅱ | 132 | 552 | 650 | 741 | 44.32 | -2.28 | 12.09 | -1.32 | 159 | 3.1406×10-6 |
CS-A-Ⅱ-1 | 128 | 543 | 626 | 748 | 42.60 | -1.98 | 11.84 | -1.37 | 142 | 3.0542×10-6 |
CS-A-Ⅱ-2 | 139 | 547 | 673 | 750 | 46.35 | -2.32 | 12.42 | -1.38 | 154 | 3.3960×10-6 |
CS-A-Ⅱ-3 | 144 | 556 | 684 | 762 | 44.72 | -2.52 | 12.54 | -1.45 | 161 | 3.5547×10-6 |
CS-A-Ⅱ-4 | 121 | 538 | 663 | — | 45.75 | -2.33 | 12.36 | -1.36 | 157 | 3.9196×10-6 |
CS-A-Ⅱ-5 | 110 | 526 | 671 | — | 47.16 | -2.38 | 12.74 | -1.41 | 158 | 4.6766×10-6 |
CS-A-Ⅱ-6 | 98 | 519 | 677 | — | 48.39 | -2.47 | 12.83 | -1.49 | 163 | 5.6955×10-6 |
样品 | Ti/℃ | Tmax/℃ | Tb/℃ | Kr×10-5/min-1 · ℃-2 | S×108/min-2 · ℃-3 | ||
---|---|---|---|---|---|---|---|
CS-B-Ⅰ | 481 | 547 | 629 | 3.21 | 2.23 | 1.39 | 4.92 |
CS-B-Ⅱ | 497 | 578 | 710 | 4.69 | 3.27 | 1.89 | 8.74 |
CS-B-Ⅲ | 512 | 609 | 832 | 6.68 | 4.31 | 2.55 | 13.20 |
表4 干燥后煤泥的燃烧特性参数
样品 | Ti/℃ | Tmax/℃ | Tb/℃ | Kr×10-5/min-1 · ℃-2 | S×108/min-2 · ℃-3 | ||
---|---|---|---|---|---|---|---|
CS-B-Ⅰ | 481 | 547 | 629 | 3.21 | 2.23 | 1.39 | 4.92 |
CS-B-Ⅱ | 497 | 578 | 710 | 4.69 | 3.27 | 1.89 | 8.74 |
CS-B-Ⅲ | 512 | 609 | 832 | 6.68 | 4.31 | 2.55 | 13.20 |
含汞化合物 | 析出量最高点温度/℃ | 析出温度范围/℃ |
---|---|---|
HgCl2 | 120±10 | 70~220 |
Hg2Cl2 | 130±10 | 60~220 |
HgBr2 | 110±5 | 60~220 |
β-HgS | 245±5 | 170~290 |
α-HgS | 310±10 | 240~350 |
HgSO4 | 540±20 | 500~600 |
Hg2SO4 | 280±10 | 120~480 |
HgO | 505±10 | 430~560 |
表5 各纯汞化合物汞释放峰值点及温度范围
含汞化合物 | 析出量最高点温度/℃ | 析出温度范围/℃ |
---|---|---|
HgCl2 | 120±10 | 70~220 |
Hg2Cl2 | 130±10 | 60~220 |
HgBr2 | 110±5 | 60~220 |
β-HgS | 245±5 | 170~290 |
α-HgS | 310±10 | 240~350 |
HgSO4 | 540±20 | 500~600 |
Hg2SO4 | 280±10 | 120~480 |
HgO | 505±10 | 430~560 |
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