Research progress on oxidative dehydrogenation of propane to propene

doi:10.16085/j.issn.1000-6613.2018-1742

Abstract

Abstract:

The increasing demand of propene has motivated people to develop novel approaches to produce propene. The commercial dehydrogenation process of propane, however, has the problems of thermodynamics equilibrium limit, high reaction temperature and carbon deposition. Nowadays, increasing attention has been paid to developing the oxidative dehydrogenation of propane. In this review, we summarized the development of catalyst systems (V-, Cr-, Co-, Ni-, Mo-, Pt-, Ce-based and metal-free catalysts), mechanism studies and oxidants for propane oxidative dehydrogenation. The advantages and drawbacks for each system are analyzed. We found that although many kinds of catalysts have been developed, the propene yield is still far from commercialization. In the future, the development of the propane oxidative dehydrogenation should be directed to a deep understanding of the reaction mechanism and the rational design of advanced catalyst systems so as to improve the selectivity and yield of propene.

Key words: propane, oxidative dehydrogenation, propene, catalyst, preparation, selectivity, mechanism

摘要：

开发新型丙烯制备工艺对于满足人们日益增长的丙烯需求具有重要意义。由于商业化无氧脱氢技术存在热力学平衡限制、反应温度高、催化剂易积炭等不足，近年来，人们将研究重心转向了丙烷氧化脱氢技术。本文简述了丙烷氧化脱氢制丙烯的发展现状，综述了近年来文献报道的丙烷氧化脱氢催化剂体系（V基、Cr基、Co基、Ni基、Mo基、Pt基、Ce基和非金属基催化剂）、机理研究和不同氧化剂选择，并对各自的优势和不足进行了简单分析。分析发现，虽然目前丙烷氧化脱氢催化剂的种类非常广泛，但产物丙烯的收率仍有待提高，机理研究也需要更加系统和深入。最后指出，系统研究丙烷氧化脱氢机理，并在此基础上开发先进催化剂，进一步提高丙烯的选择性和收率是未来丙烷氧化脱氢研究的重要方向。

关键词: 丙烷, 氧化脱氢, 丙烯, 催化剂, 制备, 选择性, 机理

CLC Number:

O643.3

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Figures/Tables 6

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工艺	反应器	催化剂	再生方式	寿命 /年	温度 /℃	压力 /bar	转化率 /%	选择性 /%
Catofin	固定床	Cr₂O₃/Al₂O₃	空气燃烧	2	550～620	0.5	55～60	90
Oleflex	移动床	Pt-Sn/Al₂O₃	连续移出	4～5	550～600	＞1	35～40	84
STAR	固定床	Pt-Sn/ ZnAl₂O₄	切换，空气燃烧	1～2	480～620	3～7	30～40	80～90
LINDE	固定床	Pt/沸石	切换，空气燃烧	＞2	550～620	1～2	32～50	91～93
FBD	流化床	Cr₂O₃/Al₂O₃	连续移出再生流化床，空气燃烧	—	540～590	1～2	40	84

工艺	反应器	催化剂	再生方式	寿命 /年	温度 /℃	压力 /bar	转化率 /%	选择性 /%
Catofin	固定床	Cr₂O₃/Al₂O₃	空气燃烧	2	550～620	0.5	55～60	90
Oleflex	移动床	Pt-Sn/Al₂O₃	连续移出	4～5	550～600	＞1	35～40	84
STAR	固定床	Pt-Sn/ ZnAl₂O₄	切换，空气燃烧	1～2	480～620	3～7	30～40	80～90
LINDE	固定床	Pt/沸石	切换，空气燃烧	＞2	550～620	1～2	32～50	91～93
FBD	流化床	Cr₂O₃/Al₂O₃	连续移出再生流化床，空气燃烧	—	540～590	1～2	40	84

催化剂体系	代表	特点	研究
钒基	V-Mg-O^[10]，V/MCF^[20]	目前效果较好的催化体系，性能与活性相分散度及助剂酸碱性有极大关系，也是研究机理的主要体系，但起活温度较高（＞500℃），且长时间高温易挥发	多研究负载型催化剂，钒的分散性及负载量，载体酸碱性效应及反应活性中心研究
铬基	Cr/Al₂O₃ ^[23]	低温活性很高，多为负载型，极容易深度氧化	负载量及载体研究
钴基	Co-Al-O^[26]	低温活性很高，丙烯选择性较低，整体效果不佳，极容易深度氧化，且稳定性差	研究较少，强调低温高收率，选择性提高是关键
镍基	Ni-M-O^[31]，meso-NiO^[33]，NiMoO₄ ^[35,39]	一般都有较好的低温性能，有一定的尺寸效应，收率一般都比较好，且裂解产物较少	掺杂助剂，尺寸效应研究
钼基	Mo/Al₂O₃ ^[34]，NiMoO₄ ^[35,39]，磷钼杂多酸盐^[41]	选择性较高，但低温活性差，一般低温活性低，需较高温度下才有活性（＞500℃），且高温下易挥发	多研究非负载型催化剂
铂基	Pt_8-10/SnO/AAO^[42]	一般要求Pt原子簇	制备方法研究
稀土铈基	3%Cs₂O/ CeO₂-2CeF₃ ^[44]，Ce-P-O^[45]	丰富的氧空位结构，促进表面活性氧的迁移，经氟化物修饰的稀土氧化物表现出极好的催化性能	助剂及氧化脱氢机理研究
非金属	B-CNTs^[47]，B-ANDs^[51] BN^[55]	多以碳基为活性相，经P、B助剂的修饰可大幅提高丙烯选择性，但稳定性不佳	助剂及氧化脱氢机理研究

催化剂体系	代表	特点	研究
钒基	V-Mg-O^[10]，V/MCF^[20]	目前效果较好的催化体系，性能与活性相分散度及助剂酸碱性有极大关系，也是研究机理的主要体系，但起活温度较高（＞500℃），且长时间高温易挥发	多研究负载型催化剂，钒的分散性及负载量，载体酸碱性效应及反应活性中心研究
铬基	Cr/Al₂O₃ ^[23]	低温活性很高，多为负载型，极容易深度氧化	负载量及载体研究
钴基	Co-Al-O^[26]	低温活性很高，丙烯选择性较低，整体效果不佳，极容易深度氧化，且稳定性差	研究较少，强调低温高收率，选择性提高是关键
镍基	Ni-M-O^[31]，meso-NiO^[33]，NiMoO₄ ^[35,39]	一般都有较好的低温性能，有一定的尺寸效应，收率一般都比较好，且裂解产物较少	掺杂助剂，尺寸效应研究
钼基	Mo/Al₂O₃ ^[34]，NiMoO₄ ^[35,39]，磷钼杂多酸盐^[41]	选择性较高，但低温活性差，一般低温活性低，需较高温度下才有活性（＞500℃），且高温下易挥发	多研究非负载型催化剂
铂基	Pt_8-10/SnO/AAO^[42]	一般要求Pt原子簇	制备方法研究
稀土铈基	3%Cs₂O/ CeO₂-2CeF₃ ^[44]，Ce-P-O^[45]	丰富的氧空位结构，促进表面活性氧的迁移，经氟化物修饰的稀土氧化物表现出极好的催化性能	助剂及氧化脱氢机理研究
非金属	B-CNTs^[47]，B-ANDs^[51] BN^[55]	多以碳基为活性相，经P、B助剂的修饰可大幅提高丙烯选择性，但稳定性不佳	助剂及氧化脱氢机理研究

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